论文摘要
多年来,研究者拓展了许多关于提高TiO2可见光催化性能的研究,然而,由于TiO2的可见光催化性能会受到多种因素的影响,因此关于不少改性TiO2所体现的可见光催化活性的机理研究还不够成熟。本文在低温下通过简易的回流法制备了两种具有可见光响应性能的TiO2,通过一系列对照实验探索了引起其可见光催化性能的主要活性物质,并进一步解释了两者在可见光作用下催化降解甲基橙的机理。1.以钛酸四丁酯为钛源,在酸性条件下回流制备了具有良好可见光催化性能的TiO2纳米颗粒。其晶相主要为锐钛矿结构,颗粒粒径小且分布范围窄,约为45nm。在该TiO2的制备过程中,硝酸的参与不但能够促进TiO2的胶化,抑制钛酸四丁酯的过度水解,还能够有助于TiO2表面（尤其是锐钛矿（101）晶面）更多羟基的生成。在硝酸和正丁醇的协同作用下,TiO2的晶粒表面容易在回流过程中形成烷氧基。一系列的对照实验和表征结果表明,表面烷氧基的形成是导致TiO2具有可见光催化性能的主要原因。2.以钛酸四丁酯为钛源,采用简易的沉淀—氟化—回流晶化法在低温下制备了氟改性的TiO2纳米颗粒（F-TiO2）。颗粒形貌呈椭圆形,晶粒大小在5～8 nm。氟的引入不但有效抑制了板钛矿相TiO2的生成,还从整体上提高了锐钛矿相TiO2的晶化度;样品中的氟主要分布在TiO2表面,以化学吸附态为主,并伴有少量的间隙氟。当以甲基橙作为降解底物时,实验制得的F-TiO2在可见光下显示出了较强的催化性能。研究发现,F-TiO2在可见光下对甲基橙的降解并不是由晶格氟离子或氧空位引起的,而是源于TiO2表层吸附态氟离子和间隙氟离子的协同作用。3.两种形式的改性TiO2对有机底物的可见光降解都是由其表面态引起的。经表面烷氧基改性的TiO2能够通过LMCT过程被可见光激发,进而产生对其他有机底物的降解能力;而经氟离子改性的TiO2对甲基橙的高效降解是源于由表面氟和间隙氟协同增强的染料自身敏化作用。因此,在研究拓展具有可见光响应能力的TiO2时,必须充分考虑到在TiO2制备过程中可能形成的表面态,并且有必要对不同结构有机物的光降解进行比较,以助于深入理解其可见光催化性能的本质。
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摘要ABSTRACT第一章 绪论2 的光催化原理'>1.1 TiO2的光催化原理2 半导体的主要设计思路'>1.2 可见光响应型TiO2半导体的主要设计思路2'>1.2.1 离子掺杂TiO22 光催化材料'>1.2.2 复合型TiO2光催化材料2'>1.2.3 染料敏化TiO22 光催化活性的影响因素'>1.3 TiO2光催化活性的影响因素1.3.1 晶体结构的影响1.3.2 晶体形貌的影响1.3.3 颗粒尺寸与比表面积的影响1.3.4 电子受体02 和反应体系pH 的影响1.3.5 表面缺陷和表面态性质的影响1.4 本文的研究内容2的制备和研究'>第二章 具有可见光响应的烷氧基改性TiO2的制备和研究2.1 引言2.2 实验材料与设备2.2.1 化学药品与实验仪器2.2.2 催化剂的表征2.3 实验结果与讨论2 的制备'>2.3.1 可见光响应型TiO2的制备2 制备过程中影响可见光催化性能的因素探究'>2.3.2 TiO2制备过程中影响可见光催化性能的因素探究2.3.3 敏化物质的化学形态探究2.3.4 敏化物质的形成过程探究2.4 本章小结2的制备和研究'>第三章 具有可见光响应的氟改性TiO2的制备和研究3.1 引言3.2 实验材料与设备3.2.1 化学药品与实验仪器3.2.2 催化剂的表征3.2.3 光催化活性测定3.3 实验结果与讨论2的（F-TiO2）制备和表征'>3.3.1 氟改性纳米TiO2的（F-TiO2）制备和表征3.3.2 氟离子的化学形态研究3.3.3 氟离子掺杂形态的形成过程讨论3.4 本章小结2光催化机理的比较研究'>第四章 两种表面改性TiO2光催化机理的比较研究4.1 引言4.2 实验材料与设备4.2.1 化学药品与实验仪器4.2.2 催化剂的表征4.2.3 光催化活性测定4.3 实验结果与讨论2 的可见光下降解甲基橙的机理探究'>4.3.1 改性TiO2的可见光下降解甲基橙的机理探究2 催化作用下的降解过程及比较'>4.3.2 甲基橙在改性TiO2催化作用下的降解过程及比较2 在紫外—可见全谱光照下对甲基橙的降解性能'>4.3.3 改性TiO2在紫外—可见全谱光照下对甲基橙的降解性能4.4 本章小结第五章 结论和展望5.1 主要结论5.2 本文创新点5.3 展望参考文献致谢攻读学位期间发表的学术论文目录
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标签：可见光活性论文; 二氧化钛论文; 低温论文; 回流论文; 表面态论文;
两种表面改性TiO2的制备及其可见光响应的机理研究
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