CuO-CeO2/Al2O3催化剂的制备及催化氧化甲苯和二甲苯的研究

论文摘要

催化氧化技术在彻底降解挥发性有机废气方面具有反应温度低、热能消耗少等突出的优点。利用催化氧化技术降解大气中的有机废气污染物,已逐渐为人们所重视。制备高效、性能优良的催化剂是催化氧化技术研究的关键。分别以γ-Al2O3、SiO2为载体,CuO为活性组分,添加稀土元素Ce,用浸渍法制备了负载型催化剂。同时,以甲苯的催化氧化为模型反应,建立了动态催化氧化反应体系。利用该反应体系研究了催化剂的催化活性,以及影响催化性能的因素。在以不同载体制备的各种催化剂中,以60～80目的γ-Al2O3作载体的催化剂对甲苯的去除效果最好。相对于CuO/Al2O3催化剂,添加Ce后的CuO-CeO2/Al2O3催化剂对甲苯催化氧化的起燃温度和完全转化温度均有明显的降低。研究表明,当以60-80目的γ-Al2O3作载体,Cu的负载量为5%,Cu与Ce的比为1:1,催化剂的焙烧温度为500℃,焙烧时间为6h的CuO-CeO2/Al2O3催化剂的催化活性最高。影响催化剂催化性能的因素有很多,本论文分别针对甲苯和二甲苯对催化反应中的三个主要因素（反应温度、空速、进气浓度）进行了研究。在测试范围内,CuO-CeO2/Al2O3对甲苯的最佳空速为8000h-1,CuO/Al2O3的为6000h-1。在以二甲苯为目标物的催化性能影响因素实验所得结果与甲苯的相似,CuO-CeO2/Al2O3和CuO/Al2O3的最佳空速为均为8000 h-1。和催化氧化甲苯的实验相比,CuO/Al2O3催化剂对二甲苯的处理效果相对较好,在不同的空速和进气浓度下去除率都在90%以上,虽然能够达到二甲苯去除要求,但与CuO-CeO2/Al2O3相比仍不能达到最佳的处理效果。CuO-CeO2/Al2O3催化剂具有较强的抗冲击能力,能够更好的适用于实际应用中。采用XRD、SEM、EDX能谱分析、XPS的分析方法,对所制备的催化剂进行了表征。结果表明,添加了铈后的CuO-CeO2/Al2O3催化剂表面氧化物颗粒的粒径有所减小,分散也更为均匀。在CuO/Al2O3催化剂中添加适量的CeO2可促进催化剂表面Cu+含量的增加,从而有利于甲苯、二甲苯催化氧化活性的提高。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 挥发性有机废气的来源及危害
• 1.1.1 挥发性有机化合物（VOCs）的来源
• 1.1.2 挥发性有机化合物（VOCs）的危害
• 1.1.3 有机废气的治理技术
• 1.2 催化氧化法处理挥发性有机污染物国内外研究现状
• 1.2.1 催化燃烧的机理和特点
• 1.2.2 常用燃烧催化剂的制备
• 1.2.3 国内外研究进展
• 1.3 本论文主要研究内容
• 第2章 实验材料与方法
• 2.1 实验材料与仪器
• 2.2 催化剂制备方法
• 2.3 催化氧化体系的建立
• 2.3.1 目标降解物的选择
• 2.3.2 气体的发生及混合
• 2.3.3 催化氧化反应装置
• 2.3.4 尾气的吸收
• 2.4 催化剂活性测试
• 2.5 气体的分析方法
• 2.5.1 色谱分析条件
• 2.5.2 甲苯标准曲线的测定
• 2.5.3 二甲苯标准曲线的测定
• 2.6 催化氧化影响因素实验
• 2.6.1 催化剂的温度效应实验
• 2.6.2 空速对催化剂性能的影响实验
• 2.6.3 进气浓度对催化剂性能的影响实验
• 2.7 催化剂的结构表征
• 第3章 催化剂的制备与表征
• 3.1 催化剂的设计
• 3.1.1 载体的选择
• 3.1.2 负载组分的选择
• 3.1.3 负载方法的选择
• 3.2 催化剂制备工艺的优化
• 3.2.1 不同载体催化剂催化活性比较
• 3.2.2 活性组分CuO的负载量对催化剂催化活性的影响
• 3.2.3 活性组分配比对催化剂催化活性的影响
• 3.2.4 焙烧温度对催化剂催化性能的影响
• 3.2.5 焙烧时间对催化剂催化性能的影响
• 3.3 催化剂表征
• 3.3.1 X射线衍射分析（XRD）
• 3.3.2 扫描电镜分析（SEM）
• 3.3.3 能量弥散X射线能谱分析（EDX）
• 3.3.4 X射线光电子能谱分析（XPS）
• 3.4 本章小结
• 第4章 催化氧化去除甲苯和二甲苯影响因素研究
• 4.1 催化氧化去除甲苯影响因素研究
• 4.1.1 催化剂温度效应的比较
• 4.1.2 空速对催化剂性能的影响
• 4.1.3 进气浓度对催化剂性能的影响
• 4.2 催化氧化去除二甲苯影响因素研究
• 4.2.1 催化剂温度效应的比较
• 4.2.2 空速对催化剂性能的影响
• 4.2.3 进气浓度对催化剂性能的影响
• 4.3 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读学位期间发表的学术论文
• 致谢