微弧氧化二氧化钛光电催化研究

论文摘要

本文填装具有光催化作用的粒子电极组成三维电极体系,微弧氧化二氧化钛为三维电极体系的主电极阳极,阳极为微弧氧化5min的钛基（钛网）TiO2/Ti膜,阴极为同等面积的钛网。以Na2SO4溶液为体系支持电解质溶液,20W紫外灯（λ=253.7nm）为光电催化光源,目标降解物为亚甲基蓝模拟染料废水。三维电极体系中,粒子电极采用溶胶-凝胶制备方法,以钛酸丁酯作钛源、乙醇作溶剂、浓盐酸作催化剂,经过热处理得到,TiO2/GAC和TiO2/γ-Al2O3。通过考察三维粒子电极光电催化降解亚甲基蓝模拟染料废水的影响因素,包括粒子电极煅烧温度、负载膜层数、粒子配比、电源电压、亚甲基蓝溶液初始浓度、Na2SO4电解质溶液浓度、电极间距等,探讨得出以下结论:（1）TiO2/GAC与GAC混合粒子三维电极体系优化条件因素后的三维电极体系,光电催化3h能够达到75.32%,实验结果表明,体系的主电极TiO2/Ti网与TiO2/GAC在紫外光的照射下均发生光催化作用,TiO2/GAC与GAC的吸附性能能够大大增强其光催化作用,在外加电压的作用下,体系发生电化学反应,整个光催化与电催化协同作用使得光电催化作用效果明显。另外,对TiO2/GAC粒子进行了改性,掺杂了稀土元素并考察其光电催化活性,发现掺杂有利于抑制晶粒生长,能够提高催化剂的光电催化活性,实验表明掺杂铕（Eu）的催化效果最佳。（2）球状TiO2/γ-Al2O3与铁屑混合粒子三维电极体系优化条件因素后的三维电极体系,光电催化3h能够达到60.39%。实验结果表明,球状TiO2/γ-Al2O3与铁屑粒子充当第三电极后,促进了该反应体系对亚甲基蓝的降解率,TiO2/γ-Al2O3粒子电极,具有光催化活性,与铁屑组成的粒子组合,TiO2/γ-Al2O3充分发挥了TiO2的光催化作用,又充当绝缘体增强铁屑的电催化作用,二者有机结合实现光电催化的协同作用,同时,铁屑内电解的作用,使电极内部发生Fenton反应,生成Fenton试剂,进而加速了有机污染物的吸附及降解速度。（3）颗粒TiO2/γ-Al2O3粒子与铁屑三维光电体系优化条件因素后的三维电极体系,光电催化3h能够达到76.17%。与第二个体系相比较,填充物质极其类似,反应也比较类似,实验结果表明,由于负载后的颗粒TiO2/γ-Al2O3比球状TiO2/γ-Al2O3性质有所改善,并且其粒径与铁屑粒径相同,使得铁屑与绝缘粒子充分混合,提高了三维电极的复极性光电催化效率,比第二个体系最后降解率有一定的提高。（4）颗粒TiO2/γ-Al2O3粒子与GAC三维光电体系优化条件因素后的三维电极体系,光电催化3h能够达到72.48%。实验结果表明,该体系中GAC与颗粒TiO2/γ-Al2O3粒子吸附性能使得TiO2/γ-Al2O3充分发挥光催化作用,二者充分混合,共同构成复极性三维电极体系,发挥电化学性能,TiO2/γ-Al2O3粒子的添加,增加了GAC的电催化作用,从而形成光电协同反应体系,提高了该体系三维光电催化效率。四个体系比较最后得出结论,二氧化钛光电催化效率在三维电极体系有显著的提高,微弧氧化钛基（钛网）TiO2/Ti膜与负载TiO2的粒子电极,在紫外光的照射下充分发挥光催化作用,而与三维电极的电催化结合,具有协同作用,最终确定三维光电体系的光电催化效率远高于不填装粒子电极同条件下的传统二维电极体系。

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Abstract

第1章绪论

1.1 概述

2 的性质及催化原理'>1.2 半导体TiO₂的性质及催化原理

2 的基本结构与性质'>1.2.1 半导体TiO₂的基本结构与性质

2 光催化原理'>1.2.2 TiO₂光催化原理

2 光电催化原理'>1.2.3 TiO₂光电催化原理

2 光电催化活性的因素'>1.3 影响TiO₂光电催化活性的因素

2 晶体性质的影响'>1.3.1 TiO₂晶体性质的影响

1.3.2 溶液pH 值

1.3.3 外加偏电压

1.3.4 电解质溶液浓度

1.3.5 有机物初始浓度

2 光电催化活性的方法'>1.4 提高TiO₂光电催化活性的方法

1.4.1 离子掺杂

1.4.2 贵金属沉积

1.4.3 复合半导体

2 光电催化技术国内外研究现状'>1.5 TiO₂光电催化技术国内外研究现状

2 的负载及其固定化技术'>1.6 纳米TiO₂的负载及其固定化技术

2 负载的载体'>1.6.1 TiO₂负载的载体

2 负载固定化方法'>1.6.2 TiO₂负载固定化方法

1.7 三维电极电催化原理

1.7.1 三维电极粒子电极的种类

1.7.2 负载型三维电极粒子电极的种类

2 光电催化的研究进展'>1.8 三维电极协同TiO₂光电催化的研究进展

1.9 本课题研究的目的、意义和内容

1.9.1 研究目的和意义

1.9.2 研究内容

第2章实验及测试方法

2.1 原料、试剂与仪器

2.1.1 原料、试剂

2.1.2 实验仪器

2.2 实验材料

2.2.1 实验材料预处理

2.2.2 负载型粒子电极的制备

2/Ti 膜电极的制备'>2.2.3 微弧氧化TiO₂/Ti 膜电极的制备

2.3 表征方法

2.3.1 X 射线衍射分析（XRD）

2.3.2 扫描电镜分析（SEM）

2.3.3 比表面积及孔径分布

2/GAC 与GAC 粒子电极三维光电催化实验研究'>第3章 TiO₂/GAC 与GAC 粒子电极三维光电催化实验研究

3.1 实验方法

3.2 三维电极光电催化亚甲基蓝反应的影响因素

3.3 结果与讨论

3.3.1 负载型粒子的表征及其制备条件对光电催化的影响

3.3.2 粒子配比对降解率的影响

3.3.3 电源电压对降解率的影响

3.3.4 亚甲基蓝溶液初始浓度对降解率的影响

3.3.5 电解质溶液浓度对降解率的影响

3.3.6 电极间距对降解率的影响

3.3.7 溶液初始pH 值对降解率的影响

3.3.8 三维体系与二维体系光电催化对比实验

2/GAC 催化降解亚甲基蓝动力学研究'>3.3.9 TiO₂/GAC 催化降解亚甲基蓝动力学研究

2/GAC 粒子电极对三维光电催化的影响'>3.4 稀土金属掺杂TiO₂/GAC 粒子电极对三维光电催化的影响

2/GAC 粒子的制备'>3.4.1 稀土金属掺杂的TiO₂/GAC 粒子的制备

3.4.2 稀土掺杂粒子电极的三维光电催化活性

3.5 本章小结

2/Γ-A1₂0₃与铁屑粒子电极三维光电催化实验研究'>第4章球状TiO₂/Γ-A1₂0₃与铁屑粒子电极三维光电催化实验研究

4.1 实验方法

4.2 影响因素分析

4.3 结果与讨论

2/γ-A1₂0₃ 与铁屑粒子吸附性能分析'>4.3.1 负载型球状TiO₂/γ-A1₂0₃与铁屑粒子吸附性能分析

4.3.2 负载型粒子的表征及制备条件对光电催化的影响

4.3.3 粒子配比对降解率的影响

4.3.4 电解质溶液浓度对降解率的影响

4.3.5 亚甲基蓝溶液初始浓度对降解率的影响

4.3.6 电源电压对降解率的影响

4.3.7 曝气对降解率的影响

4.3.8 三维体系与二维体系光电催化对比实验

4.4 本章小结

2/Γ-A1₂0₃粒子电极三维光电催化实验研究'>第5章 TiO₂/Γ-A1₂0₃粒子电极三维光电催化实验研究

5.1 实验方法

5.1.1 实验设计

5.1.2 三维光电催化反应影响因素分析

2/Γ-A1₂0₃ 粒子与铁屑三维光电体系'>5.2 颗粒TiO₂/Γ-A1₂0₃粒子与铁屑三维光电体系

5.2.1 负载型粒子的表征及其制备条件对光电催化的影响

5.2.2 粒子配比对降解率的影响

5.2.3 亚甲基蓝溶液初始浓度对降解率的影响

5.2.4 电解质溶液浓度对降解率的影响

5.2.5 电源电压对降解率的影响

5.2.6 电极间距对降解率的影响

5.2.7 溶液初始pH 值对降解率的影响

5.2.8 曝气对降解率的影响

5.2.9 三维体系与二维体系光电催化对比实验

2/Γ-A1₂0₃ 粒子与GAC 三维光电体系'>5.3 颗粒TiO₂/Γ-A1₂0₃ 粒子与GAC 三维光电体系

5.3.1 粒子配比对降解率的影响

5.3.2 电解质溶液浓度对降解率的影响

5.3.3 电源电压对降解率的影响

5.3.4 亚甲基蓝溶液初始浓度对降解率的影响

5.3.5 溶液初始pH 值对降解率的影响

5.3.6 三维体系与二维体系光电催化对比实验

5.4 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文和获得的科研成果

致谢

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