改性凹凸棒石粘土吸附低浓度磷的性能和机理研究

论文摘要

本文以天然凹凸棒石粘土矿石原粉为材料,利用酸处理和热处理两种手段对凹凸棒石粘土进行改性,通过XRD等表征手段对改性材料及其吸附产物进行了表征分析,通过各类静态试验和动态实验考察了改性凹凸棒石粘土对低浓度磷的吸附效果,探讨了改性凹凸棒石粘土对磷的吸附热力学、动力学特征,并对其吸附机理进行了初步研究。凹凸棒石粘土改性的最佳条件为:凹凸棒石粘土和稀盐酸的固液比为1:3,煅烧活化温度为600-700℃。通过XRD图谱分析,在酸处理过程中,凹凸棒石粘土中大部分白云石组分被去除。残留的白云石和凹凸棒石两种组分在后续的热处理过程当中发生了掺杂以及其他化学反应,形成了新的物质组分MgO和Ca2SiO4。反应温度、反应时间、磷的初始浓度、固液比对于改性凹凸棒石粘土吸附除磷效果均有一定影响,但是影响幅度不大。说明一定条件下,改性凹凸棒石粘土对水质变化的适应性强。实验条件下得出的最佳参数为:室温条件下,磷的初始浓度为1 mg/L,固液比为2 g/L,震荡速度为180 r/min,反应时间为2 h时,改性凹凸棒石粘土对磷的吸附去除率接近100%。当热处理温度高于700℃时,水化作用对磷的吸附效果影响不明显。不同浓度的Cl-、NO3-、SO42-对改性凹凸棒石粘土吸附低浓度磷没有明显影响。说明改性凹凸棒石粘土对低浓度磷的吸附具有较好的选择性。动态吸附试验结果表明:改性凹凸棒石粘土对低浓度磷的有着良好的吸附去除效果,在微污染水深度除磷领域具有良好的应用前景和经济价值。在研究的浓度和温度范围内,改性凹凸棒石粘土对低浓度磷的吸附符合Langmuir吸附模型,说明该吸附过程属于表面均匀的单分子层吸附。吸附焓变（△H）为47.65 KJ·mol-1,吸附Gibbs自由能（△G）在-21.46 -30.46 KJ·mol-1之间,表明该吸附是自发的吸热过程。改性凹凸棒石粘土对低浓度磷的吸附符合准二级动力学方程,吸附过程的表观吸附活化能18.58 KJ·mol-1,表明此吸附是由液膜扩散和化学吸附共同控制的过程。热力学研究和动力学研究同时表明改性凹凸棒石粘土对低浓度磷的吸附是物理吸附和化学吸附并存的过程。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 致谢
• 第一章 绪论
• 1.1 水环境污染现状
• 1.2 富营养化与低浓度含磷废水
• 1.3 废水深度除磷的意义
• 1.4 水处理除磷现状
• 1.4.1 生物法
• 1.4.2 化学沉淀法
• 1.4.3 结晶法
• 1.4.4 吸附法
• 1.5 凹凸棒石粘土的基本性质和研究开发现状
• 1.5.1 凹凸棒石粘土的基本特征
• 1.5.2 凹凸棒石粘土的物理化学性质
• 1.5.3 凹凸棒石粘土的开发研究现状
• 1.6 本论文研究内容和创新点
• 1.6.1 本论文主要的研究内容
• 1.6.2 本课题的创新之处
• 第二章 改性凹凸棒石粘土的制备和表征
• 2.1 实验材料和方法
• 2.1.1 主要实验试剂及仪器
• 2.1.2 吸附剂载体性质与表征
• 2.1.3 改性凹凸棒石粘土的制备和表征
• 2.1.4 不同条件制备的改性凹凸棒石粘土吸附除磷实验
• 2.2 结果和讨论
• 2.2.1 样品制备条件对吸附除磷效果的影响
• 2.2.2 样品的XRD 表征
• 2.3 本章小结
• 第三章 改性凹凸棒石粘土吸附除磷实验
• 3.1 实验材料和方法
• 3.1.1 实验材料和仪器
• 3.1.2 测试方法
• 3.1.3 振荡吸附实验
• 3.2 改性凹凸棒石粘土对低浓度磷的静态吸附实验
• 3.2.1 温度和磷的初始浓度对反应的影响
• 3.2.2 反应时间对反应的影响
• 3.2.3 固液比对反应的影响
• 3.3 改性凹凸棒石粘土吸附低浓度磷的性能测试
• 3.3.1 改性凹凸棒石粘土水化后吸附除磷实验
• 3.3.2 改性凹凸棒石粘土对低浓度磷的吸附选择性
• 3.3.3 改性凹凸棒石粘土吸附低浓度磷动态实验
• 3.4 结果与讨论
• 3.4.1 温度和磷的初始浓度对吸附低浓度磷效果的影响
• 3.4.2 反应时间对吸附低浓度磷效果的影响
• 3.4.3 固液比对吸附低浓度磷效果的影响
• 3.4.4 改性凹凸棒石粘土吸附低浓度磷的性能评价
• 3.5 本章小结
• 第四章 改性凹凸棒石粘土吸附低浓度磷的机理研究
• 4.1 吸附热力学
• 4.1.1 吸附等温线
• 4.1.2 吸附等温方程
• 4.1.3 吸附焓变、熵变和自由能变
• 4.1.4 结果与讨论
• 4.2 吸附动力学
• 4.2.1 固-液吸附动力学基本理论
• 4.2.2 实验部分
• 4.2.3 结果与讨论
• 4.3 本章小结
• 第五章 结论与展望
• 5.1 结论
• 5.2 展望
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间发表的论文