RDB反应器反硝化去除一氧化氮的工艺和机理研究

论文摘要

氮氧化物（NOX）是主要的大气污染物之一，传统的物化治理方法存在成本高、二次污染以及操作维护困难等缺点。生物法被认为是一种绿色、安全、低耗的废气治理技术，其中新型生物转鼓（Rotating Drum Biofilter，RDB）净化有机废气在国外已受到了高度关注，而其在NOX废气净化领域的研究却鲜见报道。本研究采用自制RDB反应器处理模拟NO废气（通常NO占NOX的95％以上），考察其反硝化性能，探明NO的转化途径及去除过程，并初步探讨了过程中N素的平衡。结果表明，RDB易快速启动并具有稳定运行的特性。在温度25℃～30℃、pH 6.5～7.5、鼓转速0.5r／min、EBRT 86.4s、营养液量5L、营养液更新0.2L／d的条件下，系统30d内即挂膜成功；在连续运行5个月期间，进气NO浓度为120～584mg／m3，去除率稳定维持在60％～85％（平均68.7％），去除负荷达到5～18g／m3·h（平均11.6g／m3·h）。转速和营养液量决定着RDB生物膜表面的液膜厚度和更新速率，NO去除率在转速0.5r／min时达到最大值，而营养液量控制在1.3～3.0L则比较合理。空床停留时间（EBRT）是一个重要的影响因素，温度对NO去除率的影响并不明显，而pH 8最利于NO的生物去除。作为反硝化碳源，葡萄糖效果最佳，醋酸钠次之，甲醇最差；而过量碳源并不能有效改善NO去除率，反而增加运行费用。另外，增加NOX的氧化度可提高系统去除效率，过高的盐份浓度（＞13600mg／L）则会对NO的去除产生抑制。借助电镜和微生物学实验，系统中反硝化菌包括脱氮副球菌（Paracoccus denitificans）和生丝微菌属（HyPhomlcroblum）。气液传质是NO反硝化反应的控速步骤，本研究探讨了优化去除效果和指导工程应用各种措施。NO在RDB中的转化包括化学氧化和生物净化两个过程，采用GC-MS检测到中间产物N2O，假设N2转化率后，对以上两个过程的N素平衡开展了讨论，结果表明系统气、液相中N元素进入量和流出量基本守恒。研究表明，RDB在去除NOX废气领域具有潜在的应用前景。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 课题背景与研究目的
• 1.1 课题背景
• 1.2 研究内容和目的
• 1.3 课题来源
• 第二章 文献综述
• x及其污染控制技术'>2.1 NO_x及其污染控制技术
• x的来源及危害'>2.1.1 NO_x的来源及危害
• x的物化性质'>2.1.2 NO_x的物化性质
• x的污染控制技术'>2.1.3 NO_x的污染控制技术
• 2.2 废气生物过滤反应器类型
• 2.2.1 传统生物过滤反应器
• 2.2.2 生物转鼓过滤反应器
• x的研究'>2.3 等离子体技术与光催化氧化处理 NO_x的研究
• x的研究'>2.3.1 等离子体技术处理NO_x的研究
• x的研究'>2.3.2 光催化氧化技术处理NO_x的研究
• 第三章 实验装置与方法
• 3.1 实验装置及填料
• 3.1.1 生物转鼓反应器
• 3.1.2 培菌装置
• 3.1.3 等离子体反应器
• 3.1.4 生物填料
• 3.2 分析方法和实验仪器
• x浓度测定'>3.2.1 气相NO_x浓度测定
• 2O的测定'>3.2.2 N₂O的测定
• 3.2.3 液相及其他参数测定
• 3.3 实验方案
• 3.3.1 化学氧化实验
• 3.3.2 菌液培养
• 3.3.3 RDB的挂膜和运行
• 3.3.4 实验进度安排
• 第四章 RDB的 NO去除规律的实验研究
• 4.1 启动阶段的 NO去除规律
• 4.2 运行稳定阶段的 NO去除情况
• 4.3 RDB内对 NO去除效果的影响因素研究
• 4.3.1 转速和营养液量的影响
• 4.3.2 进气浓度和EBRT的影响
• 4.3.3 进气负荷对去除效果的影响
• x氧化度对NO去除率的影响'>4.3.4 NO_x氧化度对NO去除率的影响
• 4.3.5 盐份对NO去除率的影响
• 4.3.6 营养液更换率对NO去除率的影响
• 4.3.7 不同碳源和碳量对NO去除率的影响
• 4.3.8 温度对NO去除率的影响
• 4.3.9 pH对NO去除率的影响
• 4.4 微生物学研究
• 4.4.1 生物膜电镜分析
• 4.4.2 菌属分析
• 4.5 小结
• 第五章 提高 RDB的 NO废气净化效率探索
• 5.1 提高 NO去除率的探索
• 5.1.1 气相、液相反硝化去除效果的比较
• ⅡEDTA等络合剂对NO去除率的影响'>5.1.2 添加Fe^ⅡEDTA等络合剂对NO去除率的影响
• 5.1.3 采用预处理技术
• 5.2 指导工程应用的探索
• 5.2.1 系统停运后重启的恢复情况
• 5.2.2 pH控制问题
• 5.2.3 添加P源对挂膜的影响
• 5.2.4 填料压实堵塞问题
• 5.2.5 生活污水作为营养液
• 5.2.6 工业化可行性分析
• 5.3 小结
• 第六章 RDB的 NO去除机理分析
• 6.1 RDB的NO去除过程分析
• 6.1.1 RDB的NO的化学氧化去除过程
• 6.1.2 RDB的NO生物转化过程
• 6.2 RDB的NO转化途径
• 6.3 RDB中的N平衡初探
• 6.3.1 化学氧化N平衡
• 6.3.2 生物转化N平衡
• 6.4 小结
• 第七章 结论与建议
• 7.1 结论
• 7.2 建议
• 参考文献
• 致谢
• 攻读学位期间发表的学术论文目录