TiO2-炭黑光催化剂的合成及其可见光催化性能研究

论文摘要

半导体光催化技术在利用太阳能和解决环境污染问题方面有着广泛的应用前景。在众多的氧化物半导体光催化材料中，二氧化钛（TiO2）以其优良的光催化能力、良好的稳定性以及价格低廉无毒等特性在新能源开发和环境保护领域有着巨大的应用潜力。而现有的TiO2光催化剂效率不高、对可见光利用率低以及难以负载固定与回收利用是阻碍其应用的主要问题。本文在课题组已有的研究工作基础上，结合相关文献，选用微米炭黑和纳米炭黑炭黑为反应性模板和有效载体，以金属钛粉为钛源，在KCl-LiCl熔盐体系中合成中间产物TiC-炭黑，再经可控氧化成功制备了TiO2-炭黑的复合光催化剂。采用XRD、SEM、TEM、UV-Vis和Raman光谱等分析手段对产物的晶体结构和组成、表面形貌以及光吸收特性进行了表征，并研究了熔盐介质中的反应温度、炭黑与金属钛粉的摩尔比以及氧化温度等对TiO2-炭黑光催化剂结构和性能的影响。并以亚甲基蓝水溶液为目标污染物，初步考察了TiO2-炭黑的光催化活性，得出以下主要结论：1.以微米炭黑为反应性模板和碳源时，当C/Ti摩尔比为2/1，750oC熔盐反应3h合成的TiC-微米炭黑不仅保持了原微米炭黑的基本形态，而且所生成的TiC均匀的包覆在微米炭黑颗粒表面；在以纳米炭黑为反应性模板和碳源时，当C/Ti摩尔比为1.25/1，750oC熔盐反应3h合成的TiC-微米炭黑中没有未反应的金属钛，也较好的保持了纳米炭黑的原有形态。2.氧化温度对TiO2-炭黑的组成和结构有很大的影响。本文中用中间产物TiC-炭黑氧化所生成的TiO2是锐钛矿和金红石共存的状态，但主要是锐钛矿，氧化温度升高会促进锐钛矿相TiO2向金红石相转变。实验表明，氧化温度越高，TiC转变生成TiO2的驱动力越大，有利于TiO2晶核的形成和晶粒的生长，但同时炭黑颗粒也较易粘结在一起。3.采用亚甲基蓝作为光催化降解模型化合物来考察TiO2-炭黑的光催化性能，实验结果表明：在C/Ti摩尔比为2时，750°C熔盐反应合成的TiC-微米炭黑经过450°C的空气氛围下氧化5h所制备的TiO2-微米炭黑样品，在可见光区对亚甲基蓝的脱除率可达64%；在以纳米炭黑为反应性模板时，考虑到纳米炭黑的超强的吸附性能，对样品分别在可见光区和暗室中进行催化反应，结果表明，在C/Ti摩尔比为1.25时，750°C熔盐反应合成的TiC-纳米炭黑经过450°C的空气氛围下氧化5h所制备的TiO2-纳米炭黑对亚甲基蓝的脱除率为65%左右，降解率可达41%。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 炭黑简介
• 1.1.1 炭黑的基本性质
• 1.1.2 炭黑表面的改性方法
• 2光催化剂简介'>1.2 TiO₂光催化剂简介
• 2光催化剂的催化机理'>1.2.1 TiO₂光催化剂的催化机理
• 2光催化活性的因素'>1.2.2 影响 TiO₂光催化活性的因素
• 2光催化剂的改性方法'>1.2.3 TiO₂光催化剂的改性方法
• 2的负载技术'>1.3 TiO₂的负载技术
• 1.3.1 载体的作用
• 1.3.2 载体的类型
• 1.4 本论文的研究目的与意义
• 1.4.1 选题背景与意义
• 1.4.2 研究内容
• 第二章 实验及分析测试方法
• 2.1 化学试剂与仪器设备
• 2.1.1 化学试剂
• 2.1.2 实验仪器设备
• 2.2 表征与测试
• 2.2.1 X 射线衍射分析（XRD）
• 2.2.2 扫描电子显微镜（FE-SEM）
• 2.2.3 TEM 和 HRTEM 分析
• 2.2.4 热重-差热分析（TG-DSC）
• 2.2.5 紫外-可见漫反射光谱分析（UV-Vis）
• 2.2.6 紫外-可见吸收光谱分析
• 2.2.7 拉曼光谱分析
• 2.3 原料分析及特征
• 2.4 实验方法
• 2.4.1 中间产物 TiC-炭黑的制备
• 2-炭黑复合材料的制备'>2.4.2 TiO₂-炭黑复合材料的制备
• 2.4.3 光催化活性测试
• 2光催化剂的合成及其可见光催化性能'>第三章 微米炭黑改性 TiO₂光催化剂的合成及其可见光催化性能
• 3.1 前言
• 3.2 实验
• 3.3 实验结果与讨论
• 3.3.1 中间产物 TiC-微米炭黑的结构和形貌
• 2-微米炭黑的结构和特性分析'>3.3.2 TiO₂-微米炭黑的结构和特性分析
• 3.3.3 可见光催化活性结果
• 3.4 本章小结
• 2-纳米炭黑光催化剂的合成及其可见光催化性能'>第四章 TiO₂-纳米炭黑光催化剂的合成及其可见光催化性能
• 4.1 前言
• 4.2 实验
• 4.3 实验结果与讨论
• 4.3.1 中间产物 TiC-纳米炭黑的结构和形貌
• 2-纳米炭黑的结构和形貌'>4.3.2 TiO₂-纳米炭黑的结构和形貌
• 4.3.3 可见光催化活性结果
• 4.4 本章小结
• 第五章 结论与展望
• 5.1 论文结论
• 5.2 本论文的创新之处
• 5.3 今后的工作展望
• 参考文献
• 附录 攻读硕士学位期间发表的学术论文和申请的专利
• 致谢