论文摘要
目前,挥发性有机物已经造成了严重的环境污染。对挥发性有机物的治理已经成为研究的热点,它们不仅对人体健康有极大的危害,而且也造成了严重的环境污染,Ce02作为一种新型的光催化材料开始受到人们的关注。本文制备了一种纳米Ce02催化剂,采用XRD、XPS、BET、TEM、紫外可见吸收、光电流和交流阻抗等测试手段对其进行了分析和表征,研究了纳米Ce02催化剂对VOCs的催化降解性能,其主要研究内容及结论如下：本文以尿素和Ce（NO3）3·6H2O为原料,采用微波水解法制备了纳米棒状介孔Ce02,其比表面积高达121 m2/g,平均孔径为3nm；XRD中显示出纳米Ce02为纯的萤石立方结构,平均晶粒尺寸为7nm。与块状Ce02相比,该纳米棒状介孔Ce02的吸收带边显著红移,其禁带宽度降低到2.75 eV,其原因是在纳米棒状介孔Ce02中存在Ce3+。与单纯的光催化和热催化相比,该纳米棒状介孔Ce02表现出显著的光热协同催化净化性能,对苯的光热协同催化速率（240℃,Kptc=6.9×10-2min-1是热催化（240℃,ktc=1.1×10-2min-1）的6倍,是光催化（kpc=7.5×10-3min-1）的9倍,是热催化和光催化之和ktc+Kpc=1.85×10-2 min-1）的3.7倍。纳米棒状介孔Ce02还能高效催化降解甲苯、环己烷、丙酮等不同挥发性有机污染物；同时,该纳米棒状介孔Ce02具有优良的光热催化稳定性,经过30次循环使用后,仍然具有高效降解苯的能力。纳米Ce02的光热协同催化反应遵循Mars-van Krevelen氧化还原循环机理,即：纳米Ce02中的晶格氧与苯分子反应生成C02和Ce02-X,生成的Ce02X又被空气中的氧气分子氧化为Ce02,从而实现CeO2/CeO2-x催化循环。在光热协同催化反应条件下,光激发纳米CeO2产生空穴与电子,光生电子与吸附在纳米Ce02上的氧气形成了活性氧（如O2-）,光生空穴被纳米Ce02中的晶格氧束缚。束缚了光生空穴的氧离子的迁移,减少空穴与电子间的复合。因为氧离子的电导率随温度的升高而增大,所以光生空穴与电子间的分离效率随温度的升高而提高,从而提高了催化效率。此外,与热催化不同,在光热协同催化反应条件下,高压汞灯光照射可提高纳米Ce02中的晶格与苯分子的反应活性,如：在高纯氩气氛和240℃条件下,高压汞灯照射,使苯被纳米Ce02中的晶格氧氧化产生C02量从无光照射的4.16 mg/g-catalyst升高至4.72 mg/g-catalyst;同时,纳米Ce02中的晶格氧与苯反应生成的Ce02X被空气中的氧气分子和活性氧同时氧化为Ce02,加速了CeO2/CeO2-x催化循环,从而进一步提高了纳米Ce02的催化效率。