论文摘要
固体氧化物燃料电池(SOFC)以其高效、低污染等优点被认为是未来极具潜力的绿色发电方式之一,受到人们的广泛关注。为了提高SOFC模拟电池的放电性能,对其电解质薄膜、阳极的微观结构及制备方法进行了研究,并对其综合性能进行了测试。首先,对YSZ电解质薄膜的流延和烧结工艺进行优化改进。比较几种不同YSZ原材料,确定了YSZ粉体的最佳原材料为TOSOH 8YSZ;研究了YSZ流延浆料中溶剂和PVB含量对制备的电解质致密性的影响,发现制备的电解质膜的致密性随浆料中溶剂和PVB含量的减少而增加,但是溶剂和PVB含量过低会导致流延工艺困难,确定电解质的最佳PVB含量为YSZ质量的4%,溶剂的最佳含量为YSZ质量的1.12倍。以最佳配方制备的电解质薄膜分别在1200℃,1250℃,1300℃,1350℃,1400℃烧结5h,放电测试结果表明,1250℃烧结5h的电解质薄膜,其致密度已经达到SOFC要求,组装电池后,800℃时开路电压达到1.11V,接近理论电压,最大功率密度为951mW cm-2。其次,对阳极的功能层(AFL)和支撑层(ASL)进行了改进。确定了功能层的最佳原材料为TOSOH 8YSZ和I型NiO;对NiO和YSZ相对含量的研究表明,当NiO含量为60mass%时,既可以保证电解质薄膜不脱落,又使其具有较高的性能;在功能层中以PVB替代淀粉作为造孔剂,使得三相反应界面大幅度增加,最大功率密度由322mW cm-2提高至574mW cm-2。阳极支撑层的最佳原材料为TOSOH 8YSZ和II型NiO;NiO含量在65mass%时,可以形成细密的网络结构,利于电子、氧离子传导和气体传输。通过调整阳极造孔剂的种类和用量,使阳极孔隙呈梯度分布,有利于气体在支撑层中快速传输,在功能层快速反应。为避免严重烧结,阳极的烧结温度应小于1400℃。在烧结过程中,阳极相对于电解质先膨胀后收缩。最后,对性能较好的电池进行了综合性能测试。样品稳定测试8h,功率密度维持在580mW cm-2左右,将其进一步改进之后稳定测试28.5h,功率密度维持在1050mW cm-2左右;电池在氢气气氛中经历升温和降温三次循环之后,放电性能无明显变化;在800℃下,反复通入氢气和空气进行彻底的氧化还原,四个循环之后,电池开路电压由1.12V降至1.05V;氢气流量对放电性能具有明显影响,最大功率密度随氢气流量增加而先增加后减小或不变,最大功率密度对应流量为0.25L min-1;测试温度对放电性能也有很大影响,750℃,800℃和850℃对应最大功率密度分别为1062mW cm-2,1459mW cm-2和1737mW cm-2。