论文摘要
氮氧化物是主要的大气污染物之一,我国近年来虽然采取了更为严格的排放标准,但是氮氧化物的排放量并没有减少,如何有效消除氮氧化物的污染,已经成为我国大气污染治理的一项重要内容。本文以活性炭及活性炭纤维为载体,寻找能有效去除氮氧化物的催化剂。采用浸渍法制备催化剂,将催化剂负载到经过50%硝酸预处理后的活性炭及活性炭纤维载体上,通过这种方法,氮氧化物的催化去除率比未经酸处理负载催化剂时显著提高,酸处理能和金属氧化物发生协同效应。然后在酸处理的基础上对单金属氧化物为催化剂时进行了研究,实验数据表明,有氧反应条件下的催化活性比在无氧条件下要高;有氧条件下催化剂能够在200℃~350℃的温度区间对氮氧化物有良好的去除率,但在更高的温度区间去除率下降。对于有氧条件,实验考察了1.5%、3%、6%氧气含量时的催化去除效率,在实验范围内,3%、6%氧气含量的催化去除率较高,氧气含量的差异会造成不同物种的形成,影响表面吸附脱附性能从而影响整体催化性能。考察了La单金属氧化物为催化剂时的催化活性,负载La氧化物后的催化去除效率比负载Fe、Co、Ni、Cu氧化物后的催化去除效率要低;在La负载量不超过5%的情况下,NO的去除率随着La负载量的增加而增加。分别用La氧化物复合Fe、Co、Ni、Cu的氧化物制备了La复合型催化剂。La复合金属氧化物能增加催化反应的热稳定性。在6%氧气含量的条件下,5%的La复合金属氧化物负载于活性炭时能在300℃达到90%以上的去除率,并且在300℃~400℃温度区间一直保持良好的去除效率,实际应用价值较高。最后通过对CO2、CO含量与NOx含量的变化对反应过程中可能发生的化学反应进行了探讨,NO通过与催化剂的作用生成具有一定活性的表面吸附态NOads,然后小部分再与表面氧进一步反应生成NO2,大部分NOads分解为Nads和Oads,通过催化作用最后转变为N2,另外,部分的NOads直接与C反应生成CO2和N2。
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