活性炭及活性炭纤维负载金属氧化物催化去除NO_X的研究

活性炭及活性炭纤维负载金属氧化物催化去除NO_X的研究

论文摘要

氮氧化物是主要的大气污染物之一,我国近年来虽然采取了更为严格的排放标准,但是氮氧化物的排放量并没有减少,如何有效消除氮氧化物的污染,已经成为我国大气污染治理的一项重要内容。本文以活性炭及活性炭纤维为载体,寻找能有效去除氮氧化物的催化剂。采用浸渍法制备催化剂,将催化剂负载到经过50%硝酸预处理后的活性炭及活性炭纤维载体上,通过这种方法,氮氧化物的催化去除率比未经酸处理负载催化剂时显著提高,酸处理能和金属氧化物发生协同效应。然后在酸处理的基础上对单金属氧化物为催化剂时进行了研究,实验数据表明,有氧反应条件下的催化活性比在无氧条件下要高;有氧条件下催化剂能够在200℃~350℃的温度区间对氮氧化物有良好的去除率,但在更高的温度区间去除率下降。对于有氧条件,实验考察了1.5%、3%、6%氧气含量时的催化去除效率,在实验范围内,3%、6%氧气含量的催化去除率较高,氧气含量的差异会造成不同物种的形成,影响表面吸附脱附性能从而影响整体催化性能。考察了La单金属氧化物为催化剂时的催化活性,负载La氧化物后的催化去除效率比负载Fe、Co、Ni、Cu氧化物后的催化去除效率要低;在La负载量不超过5%的情况下,NO的去除率随着La负载量的增加而增加。分别用La氧化物复合Fe、Co、Ni、Cu的氧化物制备了La复合型催化剂。La复合金属氧化物能增加催化反应的热稳定性。在6%氧气含量的条件下,5%的La复合金属氧化物负载于活性炭时能在300℃达到90%以上的去除率,并且在300℃~400℃温度区间一直保持良好的去除效率,实际应用价值较高。最后通过对CO2、CO含量与NOx含量的变化对反应过程中可能发生的化学反应进行了探讨,NO通过与催化剂的作用生成具有一定活性的表面吸附态NOads,然后小部分再与表面氧进一步反应生成NO2,大部分NOads分解为Nads和Oads,通过催化作用最后转变为N2,另外,部分的NOads直接与C反应生成CO2和N2。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 我国大气污染现状及氮氧化物的主要来源
  • 1.1.1 我国大气污染的现状
  • 1.1.2 氮氧化合物的主要来源
  • 1.2 氮氧化合物的危害
  • 1.2.1 氮氧化物对人体的危害
  • 1.2.2 氮氧化物对环境的危害
  • 1.3 氮氧化物形成机理及其排放控制技术
  • 1.3.1 氮氧化物形成机理
  • 1.3.2 氮氧化物排放控制技术
  • 1.4 活性炭及活性炭纤维
  • 1.4.1 活性炭的基本特性
  • 1.4.2 活性炭纤维的基本特性
  • 1.5 研究的目的和主要内容
  • 第2章 催化剂的制备、负载及实验装置流程
  • 2.1 实验所用试剂、材料及反应气体
  • 2.2 催化剂的制备及负载
  • 2.2.1 固体催化剂的常用制备方法
  • 2.2.2 催化剂的负载
  • 2.3 负载前后比表面积及孔径分布
  • 2.4 实验装置流程
  • 2.5 本章小结
  • x'>第3章 AC/ACF负载单金属氧化物催化去除NOx
  • 3.1 实验条件及催化剂评价
  • 3.2 酸处理对不同金属氧化物催化活性的影响
  • x'>3.3 AC上负载不同金属氧化物催化去除NOx
  • 3.3.1 AC为载体的催化剂及其SCR性能
  • 3.3.2 AC上负载不同金属氧化物对NO去除的影响
  • 2形成的影响'>3.3.3 AC上负载不同金属氧化物对NO2形成的影响
  • x'>3.4 ACF上负载不同金属氧化物催化去除NOx
  • 3.4.1 ACF上负载不同金属氧化物对NO去除的影响
  • 2形成的影响'>3.4.2 ACF上负载不同金属氧化物对NO2形成的影响
  • 3.5 氧气含量对单金属氧化物催化活性的影响
  • 3.6 本章小结
  • x'>第4章 AC/ACF负载La复合氧化物催化去除NOx
  • x的影响'>4.1 La负载量对催化去除NOx的影响
  • 4.1.1 不同负载量La时NO浓度的变化
  • 2浓度的变化'>4.1.2 不同负载量La时NO2浓度的变化
  • x的影响'>4.2 La负载量对复合金属氧化物催化去除NOx的影响
  • 4.2.1 La%-M负载于活性炭
  • 4.2.2 La%-M负载于活性炭纤维
  • 4.3 氧气含量对复合金属氧化物催化活性的影响
  • x'>4.4 6%氧气含量条件下金属氧化物催化去除NOx
  • 4.5 本章小节
  • x的路径分析'>第5章 复合金属氧化物催化去除NOx的路径分析
  • 5.1 复合金属氧化物负载于AC时的催化反应路径
  • 5.2 复合金属氧化物负载于ACF时的催化反应路径
  • 5.3 催化过程的化学反应
  • 5.3.1 贵金属催化剂上的反应机理
  • 5.3.2 非贵金属催化剂上的反应机理
  • 5.3.3 复合金属氧化物催化剂上的反应机理
  • 5.3.4 本文催化反应过程
  • 5.4 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 致谢
  • 相关论文文献

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