一、离子交换后天然皂土载体加氢性能及稳定性（论文文献综述）
张传浩[1]（2021）在《沸石配位阳离子对Pd/H-ZSM-5催化剂加氢性能的影响》文中指出沸石负载贵金属型催化剂已广泛应用于加氢、加氢裂化及加氢脱氧等重要工业反应中,其催化性能不仅同负载金属组分的性质、金属的颗粒尺寸、沸石载体的孔结构和酸性能以及金属-载体间相互作用等多种因素相关,而且也同催化剂的制备方式密切相关。沸石负载贵金属型催化剂通常可采用浸渍、离子交换、化学沉积及近年来备受关注的原位封装等多种方法进行制备。其中,离子交换法和浸渍法因其操作简便、活性组分利用率高等特点在工业生产中得到普遍应用。在采用离子交换法和浸渍法制备沸石负载贵金属型双功能催化剂中,通常以H+或NH4+型沸石为载体,引入金属盐后,再经焙烧和还原得到同时具有金属功能和酸性功能的双功能催化剂。但沸石配位阳离子的不同,可使载体与金属前驱物之间相互作用不同,不仅影响负载金属在载体上的分散,而且还会对载体的酸性能产生影响,进而导致所制备沸石负载贵金属型催化剂表现出不同的催化性能。目前,尚未进行沸石配位阳离子对制备沸石负载贵金属型催化剂性能较为详细的比较研究。因此,本文研究沸石配位阳离子（H+和NH4+）对离子交换法和浸渍法所制备负载金属型催化剂中金属分散度、酸性及其催化加氢性能的影响,以期通过上述研究结果为优化沸石负载贵金属型催化剂的制备条件提供实践依据。主要研究内容如下:（1）以商业多级孔NH4-ZSM-5（Alpha）和H-ZSM-5（NH4-ZSM-5在550℃空气气氛中焙烧6 h）为载体,Pd（NO3）2为金属前驱物,采用离子交换法制备了Pd/H-ZSM-5催化剂,通过X射线衍射、SEM、N2吸附-脱附和NH3-TPD等分析手段对所制备催化剂的物化性质进行详细表征,并将其应用于萘加氢反应中。结果表明,同Pd/H-ZSM-5-（H）-IX催化剂相比,Pd/H-ZSM-5-（NH4）-IX具有较高金属分散度和更多酸性位点,所制备Pd/H-ZSM-5-（NH4）-IX催化剂在萘加氢反应中催化性能优于Pd/H-ZSM-5-（H）-IX。（2）选用商业多级孔NH4-ZSM-5和H-ZSM-5沸石为载体,H2Pd Cl4为金属前驱物,采用常规浸渍法制备了一系列Pd/H-ZSM-5负载催化剂,并对Pd/H-ZSM-5萘加氢催化性能进行了考察。结果表明,沸石配位阳离子（H+和NH4+）对所制负载催化剂中Pd物种的分散、酸性及加氢性能有很大影响。ZSM-5载体上配位的NH4+的存在不仅有利于负载金属Pd物种的分散,使其NH4-ZSM-5载体上Pd具有较高的分散度,而且所制备Pd/H-ZSM-5（NH4）较Pd/H-ZSM-5（H）具有更多的酸性位点。在萘加氢反应中,Pd/H-ZSM-5催化剂的催化性能取决于Pd的分散度和酸性综合效应。在Pd/H-ZSM-5（NH4）和Pd/H-ZSM-5（H）催化剂中,具有较高金属分散度和更多酸性位点Pd/H-ZSM-5（NH4）催化剂表现出更高的加氢效率,其中金属Pd物种的存在是加氢功能的重要条件,酸性能对加氢性能的影响远大于金属分散度的影响,载体的酸性位特别是强酸位是溢流加氢的主要活性中心,溢流加氢是催化剂加氢功能的主体。（3）将浸渍法所制备Pd/H-ZSM-5催化剂应用于甲苯加氢和苯甲醚加氢脱氧反应中,考察其催化性能。结果表明,具有较高金属分散度和更多酸性位点的Pd/H-ZSM-5（NH4）催化剂在甲苯加氢反应中仍表现出优异的催化活性;在苯甲醚加氢脱氧反应中,Pd/H-ZSM-5（NH4）和Pd/H-ZSM-5（H）催化剂其催化活性分别为18.4%和14.3%。同Pd/H-ZSM-5（H）催化剂相比,Pd/H-ZSM-5（NH4）催化剂反应产物（苯、甲苯和二甲苯）选择性更高。
高磊[2]（2021）在《亲脂性Pd/有机膨润土复合催化剂的制备及其催化脂肪酸甲酯转移加氢研究》文中研究表明能源是世界各国社会经济发展不可缺少的重要物质基础,与人类的生存和发展密切相关。随着世界各国工业化的进程,能源需求不断增大,传统不可再生的化石燃料被过度消耗,造成能源短缺,同时带来严重的环境污染,引起温室效应。因此,开发利用清洁可再生的绿色能源作为化石燃料的替代品成为研究热点。生物柴油作为一种可再生、环境友好的生物质能源,其原料来源广泛,具有与柴油燃料相似的理化性质,被认为是石化柴油的理想替代品,已受到人们的广泛关注。酯交换法是当前工业中生产生物柴油的主要方法,生产过程相对简易、反应温度低、可常压进行、安全性高,但由于生物柴油原料组成的差异,得到的生物柴油中通常含有较高含量的多不饱和脂肪酸甲酯,造成产品抗氧化能力和低温流动性差、品质低,一定程度上制约了生物柴油的应用。因此,设计制备高效的加氢催化剂,对生物柴油中多不饱和脂肪酸甲酯加氢处理,使其转化为性能稳定、品质较高的顺式单不饱和脂肪酸甲酯,并避免造成产品流动性降低的饱和脂肪酸甲酯及反式单不饱和脂肪酸甲酯的大量生成,对生物柴油加氢提质具有重要意义。本研究工作以价格低廉的膨润土为基础原料,十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）改性的有机膨润土为载体,通过化学还原法制备得到新型亲脂性Pd/有机膨润土复合催化剂,考察制备因素对催化剂活性的影响,确定复合催化剂的最佳制备工艺条件,并通过一系列的表征手段分析复合催化剂的结构特征。研究复合催化剂的亲脂性能,并探究复合催化剂的循环及再生性能。在微波辅助下,以甲酸铵为供氢体,水为溶剂,研究复合催化剂对多不饱和脂肪酸甲酯的催化转移加氢（CTH）反应,确定CTH反应的最优工艺条件,并对比了微波加热与传统水浴加热对CTH反应的影响,研究多不饱和脂肪酸甲酯CTH反应动力学,最终实现温和CTH反应条件下多不饱和脂肪酸甲酯的高效催化转移加氢。主要研究结果如下:（1）以膨润土为原料,制备亲脂性Pd/有机膨润土复合催化剂的最佳工艺条件为:载体中CTAB用量14 wt.%,Pd含量3 wt.%,硼钯摩尔比5:1,还原时间5 h,干燥温度80℃。对催化剂进行表征分析,结果显示,利用CTAB改性膨润土,增强了膨润土的疏水性,所制备复合催化剂的表面较为光滑,结构较为松散,是具有狭缝孔的层状介孔材料,催化剂中活性金属Pd颗粒粒径较小,且均匀分散在复合催化剂的外表面及孔道内。复合催化剂亲脂性能对催化剂活性的影响结果表明:催化剂中CTAB含量越高,其亲脂性能越强,催化剂亲脂性能的增强可以有效提高其加氢活性,促进脂肪酸甲酯的CTH反应。与纳米Pd催化剂相比,所制备复合催化剂具有更高的催化活性以及对C18:1和c-C18:1的选择性。复合催化剂循环及再生性能研究显示,催化剂重复使用一次后活性下降明显,但经无水乙醚清洗再生后,连续循环使用5次仍能保持较好的催化活性和稳定性。（2）以甲酸铵为供氢体,水为溶剂,微波辅助的多不饱和脂肪酸甲酯CTH反应最优工艺条件为:甲酸铵用量40 g,溶剂水量60 g,催化剂用量8 wt.%,反应温度80℃,反应时间140 min,搅拌转速350 rpm。在最优CTH工艺条件下,反应后C18:2转化率达到78.56%,C18:1产率为72.22%,c-C18:1的生成选择性为70.29%,C18:0含量较低为2.44 wt.%,脂肪酸甲酯碘值降低至94.0。以上表明,在CTH反应过程中,使用复合催化剂催化多不饱和脂肪酸甲酯加氢,主要转化生成单不饱和脂肪酸甲酯,且没有发生单不饱和组分的深度加氢,实现了温和CTH条件下对多不饱和脂肪酸甲酯的选择性高效催化转移加氢。微波辅助对脂肪酸甲酯CTH反应显示出明显的强化作用,可以显着提高C18:2转化率,加快反应速率,缩短反应时间。脂肪酸甲酯CTH反应动力学研究表明,在复合催化剂作用下,微波辅助多不饱和脂肪酸甲酯的CTH反应可用拟一级动力学模型进行描述。此外,催化剂再生实验显示,复合催化剂利用无水乙醚清洗再生后,在脂肪酸甲酯CTH反应中连续循环使用5次,仍保持着优良的催化活性和稳定性。
张鹏[3]（2020）在《粘土矿物基催化剂的界面设计与催化性能调控研究》文中研究说明粘土矿物以其优异的界面可设计性为催化剂界面设计提供理想的研究对象。本文针对若干层状矿物的表面官能团、酸中心、电荷、类质同像取代及孔道结构等可调性质,考察矿物与配体、添加剂、贵金属的复合过程,以及对催化底物分子的吸附规律,目标是开发出一类长效稳定的粘土矿物基催化剂,用于工业催化反应。（1）从Ru Cl3-Na2O-Zn O-Al2O3-Si O2-F--H2O的凝胶体系中一步合成不含任何有机配体的Ru/蒙脱土（Ru/Mt）催化剂,并在硝基苯（NB）的氢化反应中证明了其应用。此催化剂属于类质同像取代的粘土基催化剂,调控合成Mt的成分有效地降低了配体及其余离子对Ru纳米粒子的毒化。考察了贵金属还原前后的物化性质变迁,实现了贵金属尺寸与蒙脱石载体孔的调控。（2）以金属有机骨架ZIF-67为模板合成了钯负载空心水滑石（Pd/Fe-Co-Ni LDH的空心纳米笼催化剂）,该催化剂用于2-甲基-3-丁基-2-醇的半加氢反应。通过研究LDH中三元组分含量对其Br?nsted碱度的影响,Pd纳米晶的尺寸与形貌,以及金属与载体之间的相互作用过程中的电子转移状况,实现了催化剂载体对炔醇和烯醇的选择性吸附。（3）通过调控催化剂制备过程中的反应温度,以ZIF-67制备了皂石（LP）纳米笼包裹不同Co基尖晶石相的催化剂（LP@spinel）。研究纳米笼中A[B2]O4型尖晶石中四面体配位的Co2+与八面体配位的Co3+的含量变化,实现了载体上暴露的Co基尖晶石晶面由（111）到（220）的转变,有效地降低了Co基催化剂对C-H键的反应势垒和激活能。催化剂表面由亲水性到疏水性的转变来促进反应底物的吸附,从而提高环己烷氧化反应制备KA油的转化率和选择性。（4）利用埃洛石纳米管（HNTs）的表面异性,使用HCl和Na OH的选择性刻蚀HNTs内腔（Al O6）和外壁（Si O4）,并通过N-π共轭分子四甲基胍修饰载体,最后实现Ru纳米晶的选择性负载。该催化剂促使其在极性和非极性底物（苯和硝基苯）加氢反应中有明显的选择性,即通过HNTs的内外表面调控可以实现催化反应的性能调节。
关伟翔[4]（2020）在《铌基固体酸负载贵金属催化芳醚脱氧性能》文中进行了进一步梳理木质素是自然界中第二丰富的有机物,也是自然界中唯一能够提供芳烃结构的可再生资源,可有效替代化石能源生产环烷烃和芳烃液体燃料及精细化学品。然而,木质素中较高的氧含量和复杂的结构导致其存在热值低、不稳定等缺陷,因此很难被直接利用。对木质素进行催化脱氧处理可以显着降低氧含量并生产液体燃料和精细化学品。铌酸（Nb2O5·nH2O）具有丰富的酸性位点和优良的耐水性,是一种潜在的脱氧固体酸。基于以上考虑,本论文以铌酸为铌源制备出一系列铌基固体酸载体负载贵金属催化剂,研究其催化木质素4-O-5、α-O-4、β-O-4及单体酚类芳醚脱氧性能。主要研究内容和结果如下:1)采用沉淀法制备了 Nb2O5/Al2O3负载Pt催化剂并研究其催化木质素4-O-5型芳醚二苯醚加氢脱氧性能。研究发现铌酸的引入丰富了载体酸性位点并形成Nb-OH-Al键,改善了二苯醚中C-O键的断裂能力,200℃,3.0 MPa氢气压力下,Pt/Nb2O5/Al2O3催化二苯醚加氢脱氧反应中环己烷选择性是Pt/Al2O3催化剂的1.7倍。为进一步提高环己烷选择性,制备了一系列铌基固体酸纳米片与碳纳米管复合载体并负载Pt催化剂。200℃,3.0 MPa氢气压力下,Pt/HNbWO6/CNTs催化二苯醚转化率高达99.7%,环己烷选择性达到96.4%,这主要归因于金属与酸性载体之间的协同催化作用。其中金属促进芳环加氢,而固体酸纳米片丰富的酸性位点和中强酸位点的存在显着促进了 C-O键的断裂。此外,在催化其它木质素模型化合物加氢脱氧性能研究中发现,较高的C-O键解离能和含氧官能团空间位阻的存在不利于底物的转化。2)以醇类作为供氢溶剂,研究了 Pt/HNbWO6/CNTs催化木质素α-O-4型芳醚4-苄氧基苯酚氢解性能。在异丙醇溶剂中,4-苄氧基苯酚转化率最高,240℃时转化率高达98.1%。与其它醇溶剂相比,异丙醇和4-苄氧基苯酚之间的相互作用最弱,底物溶剂化效应最小,因而底物可以与催化剂充分接触,同时异丙醇可以释放更多的氢原子,从而有效促进催化转移氢解反应。在Pt/HNbWO6/CNTs催化转移氢解木质素反应中,反应后液体产物中相对氧含量从41.2%下降至24.6%,且产物主要是酚类化合物,尤其以单酚类为主。3)采用浸渍法制备了 Nb2O5负载贵金属（Pt、Pd、Rh和Ru）催化剂并研究其催化木质素β-O-4型芳醚2-苯乙基苯醚加氢脱氧性能。260℃,0.1 MPa氢气压力下,Rh/Nb2O5催化2-苯乙基苯醚转化率达到99.3%,芳烃产物选择性达到98.9%,这种优异的脱氧性能主要是由于金属Rh和NbOx物种之间存在协同催化作用,其中Rh负责解离氢气,而NbOx活化C-O键,降低了 C-O键能垒。在Rh/Nb2O5催化木质素降解反应中,研究发现0.1 MPa氢气压力下木质素降解液体产物总质量收率达到39.5 wt.%,芳烃选择性达到84.1%。4)采用浸渍法制备了不同焙烧温度的Nb2O5负载Rh催化剂,并研究其催化木质素单酚类芳醚2-甲氧基-4-丙基苯酚加氢脱氧性能。研究发现400℃焙烧的Nb2O5负载Rh催化剂Rh/Nb2O5-400实现了 2-甲氧基-4-丙基苯酚的高效催化脱氧,260℃,0.5 MPa氢气压力下,丙苯收率高达98.0%。两步法催化降解松木木质纤维素过程中,首先在甲醇溶液中还原性降解木质纤维素并获得质量收率为9.1 wt.%的木质素油（基于松木质量）;随后进一步在Rh/Nb2O5-400催化木质素油加氢脱氧研究中发现,木质素油完全脱氧并生成选择性为100%的C6-C10碳氢化合物,其中芳烃摩尔收率高达80.1 mol%。
李愽龙[5]（2020）在《无氢/低氢压条件转化生物质为燃料及高附加值化学品》文中进行了进一步梳理当前社会,能源结构的重心仍然以化石能源为主,化石能源使用不仅会增加大气中CO2的含量,引发环境问题,其不可再生性也会使得人们最终面临能源枯竭。油脂和木质素是两种重要可再生的生物质,有望作为化石资源的替代品来提供燃料和化学品。然而它们在加氢脱氧转化的过程中,往往需要很高的氢气压力,这会生产过程中带来成本增加和生产安全的问题。因此有必要设计和发展无氢/低氢压转化油脂和木质素为燃料及高附加值的化学品的路径,以及相对应的高效稳定的催化剂。本论文中,我们针对无氢条件转化油脂脱氧,发展了高效稳定的催化剂;针对油脂的高值化利用,设计了从油脂制备生物基润滑油基础油的策略,并开发出了相应的催化剂;针对低氢压水热条件转化木质素酚类衍生物为选择性加氢脱氧的过程,开发出耐受苛刻的水热条件的催化剂。在研究过程中,通过催化剂结构的详细研究以及反应过程的原位谱学的表征,揭示了催化剂与反应之间的构效关系。具体内容如下:（1）通过离子交换法制备了高效稳定的Pt/HAP-IE催化剂,能够以6.0 g?g?h-1的速率转化浓度为50 wt%的硬脂酸,十七烷的收率达到了89%。该催化剂还能够适应多种甘油三脂肪酸酯结构的油脂的脱氧反应,并可以直接应用于未处理的餐饮废油的转化中。通过CO2-TPD、NH3-TPD以及FTIR等多种表征表明离子交换制备催化剂的过程中,Pt前驱体与HAP的交换位点为表面的OH-。这种经过离子交换制备的催化剂金属颗粒均匀,平均粒径大小仅为0.7 nm,并且催化剂具有较好的稳定性,经过8次循环反应之后,仍保持较好的反应活性,平均粒径为1.6 nm。而丙酸模型化合物的吸附以及原位反应的漫反射表明,羧酸以双齿螯合的形态吸附在HAP表面,这种特殊的吸附方式活化了羧酸根,使得C-C的断裂变得容易。（2）构建了由硬脂酸制备高价值的润滑油基础油的路径,该路径由硬脂酸无氢条件脱氧生成内烯烃、内烯烃聚合、聚内烯烃加氢三步骤组成。首先通过催化剂的筛选得到硬脂酸无氢条件脱氧的催化剂Pt2Sn2/SiO2,并在320°C下转化硬脂酸脱氧至内烯烃的混合物,转化率最高达97%,烯烃收率73%。结合XRD、TEM、XPS等表征手段明确了催化剂的活性中心为PtSn合金。并且发现合金表面存在修饰的SnOx。以丙酸为模型化合物进行吸附以及原位反应的漫反射红外表征,发现在反应中,羧酸首先以酰基的形式吸附在SnOx上,随后在PtSn的作用下发生C-C断裂,生成CO脱除,并生成烯烃。利用高锰酸钾氧化的方法确定了生成的内烯烃主要为7-十七烯,8-十七烯以及2-十七烯,随后以AlCl3为聚合催化剂将内烯烃聚合并加氢,得到生物基润滑油基础油。经过性能的测定,得到所制备的润滑油基础油的倾点为-24°C,粘度指数为186,与商业润滑油的性能具有可比性。（3）针对课题组之前报道的水热低氢压转化木质素酚类油为芳烃的体系,开发出了一种耐受苛刻的水热条件的Ru/LaCO3OH催化剂,能够在240°C,2 bar H2的水热条件下将愈创木酚转化成为苯,初始的转化速率达到3.24 g?g-1?h-1,愈创木酚的转化率为98.5%,苯的产率为91%。催化剂循环4次仍保持较好的活性,形貌未发生明显改变。对催化剂的合成过程进行了详细的研究,发现在浸渍的过程中,前驱体RuCl3?3H2O与LaCO3OH发生表面反应,生成RuLa复合物物种,这一表面物种在氢气氛围下难以被还原。而在水热低氢气的条件下,RuLa表面物种发生水解,分别形成LaCO3OH和Ru纳米颗粒,并形成部分被包裹在载体中的结构。这一结构能够稳定Ru纳米粒子,因此催化剂能够经受苛刻的水热条件。
李沛东[6]（2019）在《甲苯甲醇侧链烷基化反应及其催化剂研究》文中认为通过甲苯和甲醇侧链烷基化反应制取苯乙烯是一条具有潜在工业应用价值的苯乙烯生产路线。本论文通过对铯离子交换的X型沸石（CsX）、碱金属氧化物改性CsX沸石,以及上述沸石与氧化硅负载的硼酸（B2O3/Si02）相结合形成的催化剂体系开展系统的甲苯甲醇或甲苯甲醛侧链烷基化反应研究,得到了一些有价值的结果。具体如下:本文首先制备并表征了不同铯离子交换度的系列CsX沸石样品,研究了该系列样品的甲苯甲醇侧链烷基化反应催化性能,结合甲苯甲醛侧链烷基化反应和苯乙烯在不同气氛中的转化反应,讨论了 CsX沸石的碱性对苯乙烯生成的影响和CsX沸石上乙苯生成的主要路径。结果表明:CsX沸石q的钯离子交换度对甲苯甲醇侧链烷基化反应有重要影响。当CsX沸石的铯离子交换度低于32%时,甲苯甲醇侧链烷基化反应的制约步骤是甲苯的甲基侧链活化;当CsX沸石的铯离子交换度高于32%时,侧链烷基化反应的制约步骤是甲醇脱氢生成甲醛反应。在甲苯甲醇侧链烷基化反应中,乙苯的生成与苯乙烯的氢转移和转移加氢反应有关。当CsX沸石的铯离子交换度低于22%时,乙苯主要通过苯乙烯与积炭物种间的氢转移反应生成;当CsX沸石的铯离子交换度超过46%时,乙苯主要通过苯乙烯与甲醇和甲醛（甲醇脱氢产物）之间的转移加氢反应生成。然后,本文通过改变碱金属氧化物的种类、负载量和CsX母体的离子交换度,制备了系列碱金属氧化物改性CsX沸石样品。用CO2-TPD、CO2吸附FT-IR和XPS相结合的表征方法区分了改性沸石上碱金属氧化物本身的碱性位和沸石骨架上带负电荷氧原子（Oδ-）碱性位,进而研究了碱金属氧化物改性CsX沸石催化甲苯甲醇侧链烷基化反应性能。结果表明:碱金属氧化物改性能显着提高CsX沸石的碱性和甲苯甲醇侧链烷基化产物的收率。侧链烷基化产物收率的提高可归因于碱金属氧化物的供电子效应使CsX沸石骨架中带负负荷氧原子（Oδ-）位的碱性增强,促进了甲醇脱氢反应。但是,改性沸石的0δ-位碱性增强也促进了苯乙烯与甲醇和甲醛（甲醇脱氢产物）之间的转移加氢副反应,致使产物中的苯乙烯与乙苯比相对较低。本文进一步在SiO2上负载了硼酸（B2O3/Si02）,并将其与CsX沸石按不同方式进行结合,研究了B2O3/SiO2与CsX不同结合方式对甲苯甲醇侧链烷基化反应的影响,并将反应结果与C sX沸石直接浸渍硼酸改性的情况进行比较。结果表明:含硼活性位与CsX沸石之间存在协同催化效应。该协同作用可显着提高中间物种甲醛（甲醇脱氢产物）的侧链烷基化反应利用程度和产物中苯乙烯与乙苯比。与在CsX沸石直接浸渍硼酸改性的常规做法相比,将B2O3/SiO2与CsX沸石（CsED=45.9%）按质量比1:5研磨混合结合后效果更好,苯乙烯与乙苯比可由2.03提高到7.57。本文最后利用研磨混合方法制备了多种二元复合催化剂（CsX沸石与B2O3/Si02）和三元复合催化剂（CsX沸石、碱金属氧化物改性CsX沸石、B2O3/Si02）催化剂,并对其进行了甲苯甲醇侧链烷基化反应研究。结果表明,将CsX沸石（CsED=45.9%）、铯氧化物改性CsX沸石（8CsOx/CsX4）和B203/SiO2按质量比5:5:2进行研磨混合制备的三元复合催化剂,在甲苯甲醇侧链烷基化反应中表现出了较佳的催化性能,其侧链烷基化产物收率可达39.45%,产物中的苯乙烯与乙苯比可达1.81。
刘健[7]（2019）在《基于层层自组装的气—液—固三相微反应器高效催化层的构建及其性能》文中研究表明微化工技术是一种融合流体力学、传热传质学、化学、材料等多学科交叉的前沿工程技术。微反应器作为该技术的核心设备,其特征尺寸通常只有数百微米,具有较大的比表面积,可显着提升反应器内的热质传递效率。自上世纪90年代提出以来,微反应器已在能源、化工、生物和医学等领域得到了广泛应用和关注。微反应器具有高效的传热传质能力,特别适用于工业生产中传输限制的精细化工过程,这些过程大多需要催化剂来促使反应的进行。通常,催化剂在微反应器中的主要布置方式包括填充式、悬浮式和壁载式三种。填充式催化剂会导致扩散阻力和反应器流动压降增大;而悬浮式催化剂容易造成反应器的堵塞,影响反应顺利进行。壁载式催化剂因其不易堵塞通道、安全性高等优点,近年来受到研究者的广泛关注。然而,受限于微反应器的微小尺寸,将给催化剂壁载在微通道表面形成高效催化层带来了极大的挑战。本文针对微反应器内的高效催化层制备及其性能展开系统研究,旨在开发高效易行的微反应器催化层制备方法。首先,受贻贝超强粘接能力的启发,采用聚多巴胺修饰微通道,并结合层层自组装和离子交换-原位还原技术,制备了聚合电解质膜负载钯纳米颗粒的催化层。研究获得了制备工艺参数对催化剂载量和活性位点的影响规律;然后针对钯纳米催化剂稳定性差的问题,基于双金属间的协同效应理论,采用共还原法制得了聚合电解质膜负载的金-钯合金结构纳米催化剂,并采用逐步还原法制得了聚合电解质膜负载的金-钯核壳结构纳米催化剂,提升了催化层的稳定性;随后,针对催化剂载量难以调控的问题,制备了具有多层聚合电解质膜和钯纳米催化剂复合结构的催化层,研究获得了弱聚合电解质溶液的pH和复合结构的层数对催化剂载量以及催化层对物质传输的影响规律;最后,从抑制催化剂颗粒团聚提高纳米催化剂颗粒的分散性出发,构建了兼顾还原和保护作用的弱还原体系,制备了具有高分散性纳米颗粒的催化层。基于工业上广泛应用的硝基苯加氢制苯胺作为探针反应对上述制备的催化层进行性能评价。主要研究成果如下:1)利用层层自组装技术,在聚多巴胺（PDA）修饰的微通道内对强-强聚合电解质对（聚二烯丙基二甲基氯化铵-PDDA和聚对苯乙烯磺酸钠-PSS）进行聚合电解质膜自组装,然后在其表面进行钯前驱体离子的交换和原位还原,制备出强-强聚合电解质膜负载钯纳米颗粒的催化层。结果表明,单层PSS-PDDA结构下钯的载量很低,增加PSS-PDDA层数可使钯的载量得到少量提升,但会增加硝基苯在催化层内的传输阻力,导致微反应器的性能下降。此外,由于离子交换-原位还原过程存在着电荷位点的占据和释放,多次离子交换-原位还原可以有效增加钯的载量,提供更多的活性位点,提升微反应器性能。但在PSS-PDDA层数固定的情况下,提高载量又会使颗粒粒径变大,降低活性比表面积,进而降低催化剂的利用效率。2)利用层层自组装技术,在PDA修饰的微通道内采用弱-强聚合电解质对（聚丙烯铵-PAH和聚对苯乙烯磺酸钠-PSS）进行聚合电解质膜自组装,然后在其表面进行钯前驱体离子的交换和原位还原,制备出单层PSS-PAH负载钯纳米颗粒的催化层。实验研究表明,随着PAH溶液pH值的增大,聚合电解质膜的钯载量增大。提高前驱体浓度,或在相同前驱体浓度下,延长离子交换时间均能提高钯催化剂的载量;多次离子交换-原位还原可以显着提高钯的载量。但是,钯催化剂载量提高的同时会导致纳米颗粒粒径增大,降低活性比表面积和催化剂的利用效率。3)为了提高微反应器的稳定性,利用共还原法以及逐步还原法,制备出单层PSS-PAH负载金-钯双金属合金纳米颗粒的催化层和金-钯双金属核壳纳米颗粒的催化层。实验研究表明,金-钯合金纳米颗粒负载的催化层可显着提高微反应器的性能;钯作壳层金属的核壳双金属纳米颗粒负载的催化层也可以显着提升微反应器的性能。4)负载金-钯双金属的催化层可以显着提升微反应器的性能,但金的加入会增加经济成本。为了降低成本并保证微反应器的性能,针对钯的分散性问题,制备了具有多层聚合电解质膜和钯纳米催化剂复合结构的催化层。实验研究表明,增加聚合电解质膜和钯纳米催化剂复合结构的层数可以显着提高微反应器的性能,但当复合结构的层数增加到一定数量后,反应物在催化层内受到的传输阻力增大导致微反应器的性能趋于稳定。5)针对还原过程中钯颗粒团聚长大的问题,构建了兼顾还原和保护作用的抗坏血酸还原体系,制备出单层PSS-PAH负载钯纳米颗粒的催化层。在此基础上,制备了多层PSS-PAH聚合电解质膜负载的银-钯双金属负载的催化层,利用银的加入提高钯的分散性。实验研究表明,用抗坏血酸还原相同条件下吸附钯离子的聚合电解质膜,显着提升微反应器性能。
徐蒙蒙[8]（2019）在《一种多孔有机聚合物负载贵金属催化剂的合成及其加氢性能研究》文中研究指明近来提高贵金属的利用率成为催化领域的研究热点,结合多孔有机聚合物的多种特性,将贵金属固载于具有良好结构与性能的多孔有机聚合物上,可以得到性质稳定、分散度高的超细纳米贵金属催化剂,并且具有很好的催化活性和重复利用率。基于此,本文进行了如下研究:（1）本文选用具有介孔结构的多孔聚合物材料（PDVB-VP）,经过离子交换法对PDVB-VP进行有机官能修饰得到材料PDVB-VP-I与PDVB-VP-NTF2,随后通过离子交换还原法在水相中进行金属负载合成了NMNPs@PDVB-VP-X（X=I、NTF2）。通过一系列表征分析发现经过离子交换方法,目标官能团可成功修饰于原始材料的有机骨架中,证明该方法具有可行性。（2）通过FT-IR、元素分析证明通过离子交换法成功合成了材料PDVB-VP-I与PDVB-VP-NTF2;通过ICP结果发现简单的离子交换还原法也得到了负载量较高的金属催化剂;通过TGA、BET、TEM发现该类材料为稳定性较好的介孔结构材料,并且发现使用载体PDVB-VP-NTF2由Na2PdCl4合成的催化剂Pd@PDVB-VP-NTF2金属钯颗粒尺寸约为2.51nm。（3）我们成功合成了催化剂NMNPs@PDVB-VP-NTF2（NM=Au、Pt、Pd）,通过对硝基苯酚还原反应,初步测试这三种贵金属催化剂性能,测试结果发现其中Pd基催化剂的催化性能最佳,于是继续对Pd基催化剂展开了探究。（4）使用不同载体（PDVB-VP-I、PDVB-VP-NTF2）、不同钯源（H2PdCl4、Na2PdCl4）合成了四种Pd基催化剂,通过喹啉的选择性加氢反应与苯甲醛的选择性加氢反应,测试这四种Pd基催化剂的催化性能。结果发现,在喹啉加氢反应中,这四种Pd基催化剂均具有较好的催化性能,这其中以PDVB-VP-NTF2为载体由Na2PdCl4制备合成的催化剂Pd@PDVB-VP-NTF2催化效果最好:在催化剂用量15mg、H2（1atm）、60℃条件下反应24h可将四氢喹啉高选择性转化为1,2,3,4-四氢喹啉,产率高达95%。随后,对催化剂的稳定性进行了测试:过滤实验与循环实验,实验结果发现催化剂在有机相中能稳定存在,反应后活性组分不易脱落,催化剂重复使用5次仍具有较高的催化活性。在苯甲醛加氢反应中,催化剂Pd@PDVB-VP-NTF2（Na2PdCl4）表现出优异的催化性能,在异丙醇作溶剂（又作氢源）、KOH提供碱性环境,空气氛围下80℃反应5h,将苯甲醛高效转化为苯甲醇,产率高达90%。经过离子交换可对材料定向的功能化修饰,在对其进行金属负载时可起到调控金属分散度及颗粒尺寸的重要作用;并且选用的介孔结构材料可增大催化剂与反应物分子的接触几率,为催化反应提供更多的活性位点以及更好的空间环境。并且所合成的金属催化剂具有很好的结构稳定性。
韩如月[9]（2019）在《Pt基耐硫加氢催化剂的制备及其性能研究》文中进行了进一步梳理芳烃加氢改制是生产清洁柴油的有效技术之一,由于对含硫、芳烃含量低的高质量运输燃料的需求日益增长,柴油深度加氢脱芳烃已成为炼油厂的主要任务之一。柴油深度加氢脱芳烃的核心技术部分是加氢催化剂,因此加氢催化剂的研制成为了研究热点。贵金属催化剂具有优异的加氢性能,所以石油精制工业多用贵金属催化剂。但是在石油精制过程中,贵金属对原油中含有的硫化合物敏感而中毒失活,从而限制其在石油精制工业中的应用。因此,如何解决贵金属催化剂中毒失活的问题成为加氢催化剂的研究重点,也是本课题研究的重点。本课题制备了不同前驱体、不同载体、不同焙烧及不同负载量的一系列负载型催化剂,对其加氢性能与耐硫性能进行了探究;以KH560-540为模板剂,以Pt（NH3）4Cl2为金属前驱体,来合成封装Pt的介孔方钠石。研究在不同晶化温度、不同晶化时间、不同模板剂加入量等不同合成条件对Pt@介孔SOD加氢及耐硫性能的影响,并与负载型催化剂加氢性能与耐硫性能进行比较;将合成的Pt@介孔SOD与进行一价、二价阳离子交换实验,制备出不同的一价、二价阳离子型Pt@介孔SOD,研究不同离子半径及不同价态对加氢及耐硫性能,实验最终得出如下结论:（1）通过对不同Pt前驱体、不同硅铝比、不同焙烧温度和不同负载量对负载Pt型催化剂性能影响的研究,发现负载H2PtCl6·6H2O催化剂的苯加氢转化率高于负载Pt（NH3）4Cl2催化剂苯加氢转化率,但是,负载H2PtCl6·6H2O催化剂的耐硫性没有负载Pt（NH3）4Cl2催化剂耐硫性好;对于不同硅铝比的催化剂,随着硅铝比的提高,苯加氢转化率呈现降低的趋势;焙烧温度对负载Pt型加氢催化剂影响较为显着,随着焙烧温度的降低,样品的BET比表面积逐渐减小;随着焙烧温度降低,样品毒化前后转化率也呈现降低的趋势,耐硫性能也随之降低;随着负载Pt量的增加,样品的苯加氢转化率逐渐增加,样品的耐硫性能逐渐增强。（2）以Al2O3为载体在200℃焙烧后毒化完成的样品不具有耐硫性能,对其进行元素分析时测得含有S元素,且样品中样品中Pt元素含量和S元素含量相同。（3）以ZSM-5为载体时焙烧过程会有鲜亮的银灰色物质生成,结合Pt元素含量分析可知会造成Pt的流失。（4）通过XRD、N2吸附-脱附、ICP和苯加氢反应等表征测试手段对封装型Pt@介孔方钠石性能进行表征分析可得最佳晶化温度为90℃、最佳晶化时间为12h、最佳模板剂加入量为5ml以及最佳Pt加入量为m（Pt）:m（Si-Al gel）（g/g）=0.03。（5）不同晶化温度、不同晶化时间、不同模板剂加入量和不同Pt加入量条件下合成的样品XRD谱图上均有杂峰,合成介孔方钠石相对结晶度不高,BET比表面积较小;在最佳晶化温度、最佳晶化时间、最佳模板剂加入量为以及最佳Pt加入量条件下加入无机盐,通过表征我们可以看到,加入氯盐能够提高样品的相对结晶度和BET比表面积,样品的XRD谱图上没有杂峰,由此可得加入氯盐可以提高方钠石的晶化程度。（6）本实验成功合成了Pt@介孔SOD,为加氢耐硫催化剂的制备提供了新思路。（7）Pt@MSOD经一价阳离子交换后,H+交换Na+后方钠石的特征峰峰强减弱,对Pt的封装影响不大;Li+交换Na+后对方钠石的特征峰峰强影响没有H+交换后的大,Pt的特征峰峰强略微增强,说明经过Li+交换后,可能有封装进方钠石笼中的Pt又因为离子交换裸露出来了;K+交换Na+后,方钠石的骨架也遭到一定程度的破坏,Pt的特征峰峰强略微减弱;经过K+离子交换过程后对样品做Pt元素分析,发现经过K+离子交换不会造成样品Pt元素的流失。（8）Pt@MSOD经二价阳离子交换后,对方钠石的骨架结构破坏程度更大,特别是样品Pt@MSOD-Ba方钠石的特征衍射峰强度很弱,说明经过Ba2+离子交换后其骨架结构发生坍塌;金属中心Pt的特征峰强减弱,Ba2+离子交换过程会造成Pt元素的流失。（9）离子交换会影响样品的苯加氢活性,但是对样品的抗毒化性能影响不大。
刘嵩[10]（2019）在《Pd/KL催化剂制备及其苯酚液相选择加氢制环己酮性能研究》文中认为对于苯酚选择加氢制环己酮反应,在温和反应条件下使用单一的催化剂同时达到高转化率和高环己酮选择性仍是一个挑战。当今,许多研究者致力于开发高效催化苯酚选择性加氢反应的催化剂。本论文基于L型分子筛具有特殊的孔道结构及碱性位点（分子筛孔道内必须含有K+）,研究高性能KL分子筛的合成及其负载钯催化剂（Pd/KL）的制备,并应用于苯酚液相选择加氢制环己酮反应研究。论文第一部分工作通过调控合成条件等优化制备了不同性质的KL分子筛;第二部分工作以KL分子筛为载体、钯为活性组分制备了负载型Pd/KL催化剂,并比较了不同载体负载钯催化苯酚选择加氢以及反应条件对催化性能的影响,具体内容如下:（1）分别以硅溶胶、氢氧化铝、氢氧化钾为硅源、铝源和钾源,采用水热晶化法合成KL分子筛。通过XRD、SEM等表征手段表明,在本合成体系下,合成温度在120-170℃均可形成形貌规整、结晶度良好的由纳米小颗粒聚集而成的KL分子筛,并且随着温度的降低粒径逐渐减小;同时考察合成时间发现,在较短时间内即可合成出纯相KL分子筛。进一步考察不同原料配比发现,沸石分子筛的晶粒尺寸（轴向长/宽）随着水含量的增加而增大,但随着硅铝比、氢氧化钾含量的增加而减小;晶粒长宽比的改变也导致形成的KL分子筛形貌具有较大的差异。此外,通过向合成液中添加K2CO3发现,钾离子浓度和体系碱度的改变均会对分子筛的形貌及粒径产生影响。（2）以催化性能最优的KL分子筛为载体负载钯制备了Pd/KL催化剂,应用于苯酚液相选择性加氢制环己酮反应,并比较对比了不同载体制备的钯负载型催化剂对该反应的催化活性及产物选择性的影响。结果表明,在适宜的催化剂焙烧温度（350℃）及温和的反应条件下（60℃、1 MPa）,以Pd/KL为催化剂的苯酚转化率和环己酮选择性分别可达到96.1%、94.4%,明显优于Pd/NaY、Pd/C等催化剂。进一步探究改性催化剂的催化性能发现,催化剂的载体性质对该反应的催化性能具有较大的影响,载体表面碱性较强时,催化剂表现出更高的催化活性以及产物环己酮稳定性,引入Cs+（交换两次）后的催化剂在反应12 h后环己酮收率依然保持在95%以上。催化剂金属活性中心分散性不同催化性能也具有较大差异,钯纳米颗粒分散性更好的催化剂具有更快的反应速率。此外,比较不同催化剂的循环性能发现,载体经APTES化学修饰后制备的钯负载型催化剂循环性能更好,抗失活能力更强。
二、离子交换后天然皂土载体加氢性能及稳定性（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、离子交换后天然皂土载体加氢性能及稳定性（论文提纲范文）
（1）沸石配位阳离子对Pd/H-ZSM-5催化剂加氢性能的影响（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 文献综述 |
| 1.1 沸石分子筛概述 |
| 1.1.1 沸石分子筛的发展 |
| 1.1.2 沸石分子筛的基本结构 |
| 1.1.3 沸石分子筛的合成方法 |
| 1.1.4 沸石分子筛的性能及应用 |
| 1.2 ZSM-5 沸石 |
| 1.2.1 ZSM-5 沸石的基本结构 |
| 1.2.2 ZSM-5 沸石的合成方法 |
| 1.2.3 ZSM-5 沸石的性能及应用 |
| 1.3 沸石负载贵金属型催化剂的概述 |
| 1.3.1 沸石负载贵金属型催化剂 |
| 1.3.2 沸石负载贵金属型催化剂的制备方法 |
| 1.3.3 沸石负载贵金属型催化剂在加氢反应中应用 |
| 1.4 选题目的及主要研究方法和内容 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 化学试剂 |
| 2.2 实验仪器 |
| 2.3 催化剂表征方法 |
| 2.3.1 粉末X射线衍射(XRD) |
| 2.3.2 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.3.3 透射电子显微镜(TEM) |
| 2.3.4 比表面及孔结构测试(N2 吸附-脱附) |
| 2.3.5 氨程序升温脱附(NH3-TPD) |
| 2.3.6 紫外可见吸收光谱(UV-Vis) |
| 2.3.7 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.3.8 H_2 脉冲化学吸附 |
| 2.3.9 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) |
| 2.3.10 ~(27)Al核磁共振(~(27)Al MAS NMR) |
| 2.4 催化剂制备 |
| 2.5 催化剂性能测试 |
| 第3章 沸石配位阳离子对离子交换法所制备Pd/H-ZSM-5 催化剂加氢性能的影响 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 催化剂制备 |
| 3.3 催化剂性能评价 |
| 3.4 结果与讨论 |
| 3.4.1 XRD表征 |
| 3.4.2 SEM表征 |
| 3.4.3 N_2-吸附-脱附表征 |
| 3.4.4 NH_3-TPD表征 |
| 3.5 催化性能评价 |
| 3.5.1 萘加氢反应 |
| 3.5.2 甲苯加氢反应 |
| 3.6 本章小结 |
| 第4章 沸石配位阳离子对浸渍法所制备Pd/H-ZSM-5 催化剂加氢性能的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 催化剂制备 |
| 4.2.1 Pd/H-ZSM-5 催化剂的制备 |
| 4.2.2 不同金属前驱物催化剂的制备 |
| 4.2.3 ZSM-5 催化剂的制备 |
| 4.2.4 Pd/H-ZSM-5、Pd/H-Beta和 Pd/H-SSZ-13 催化剂的制备 |
| 4.3 催化性能测试 |
| 4.4 结果与讨论 |
| 4.4.1 XRD表征 |
| 4.4.2 SEM表征 |
| 4.4.3 N2-吸附-脱附表征 |
| 4.4.4 TEM表征 |
| 4.4.5 UV-Vis表征 |
| 4.4.6 XPS表征 |
| 4.4.7 NH_3-TPD表征 |
| 4.4.8 ~(27)Al MAS NMR表征 |
| 4.5 催化性能评价 |
| 4.5.1 萘加氢反应 |
| 4.5.2 金属Pd负载量的影响 |
| 4.5.3 不同金属前驱物对催化性能的影响 |
| 4.5.4 沸石配位阳离子对不同沸石负载Pd催化剂加氢性能的普适性 |
| 4.5.5 催化剂在不同反应底物中的催化性能 |
| 4.5.6 离子交换法和浸渍法所制备Pd/H-ZSM-5 催化剂催化性能比较 |
| 4.6 本章小结 |
| 第5章 总结与展望 |
| 5.1 论文总结 |
| 5.2 工作展望 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间发表的学术论文 |
| 致谢 |
（2）亲脂性Pd/有机膨润土复合催化剂的制备及其催化脂肪酸甲酯转移加氢研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 符号说明 |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 生物柴油简介 |
| 1.3 加氢方式 |
| 1.3.1 氢气直接加氢 |
| 1.3.2 催化转移加氢 |
| 1.4 微波在有机合成中的应用 |
| 1.4.1 微波及微波加热概述 |
| 1.4.2 微波加热技术的发展与应用 |
| 1.5 加氢催化剂 |
| 1.5.1 均相催化剂 |
| 1.5.2 非均相催化剂 |
| 1.6 膨润土概述 |
| 1.6.1 膨润土结构与性质 |
| 1.6.2 膨润土改性及应用 |
| 1.7 研究意义和研究内容 |
| 1.7.1 研究意义 |
| 1.7.2 研究内容 |
| 第二章 亲脂性Pd/有机膨润土复合催化剂的研究 |
| 2.1 实验部分 |
| 2.1.1 实验材料及设备 |
| 2.1.2 有机膨润土的制备 |
| 2.1.3 亲脂性Pd/有机膨润土复合催化剂的制备 |
| 2.1.4 脂肪酸甲酯的制备 |
| 2.1.5 催化剂活性测试 |
| 2.1.6 脂肪酸甲酯的分析 |
| 2.1.7 Pd/有机土复合催化剂的表征测试 |
| 2.2 实验结果与讨论 |
| 2.2.1 Pd/有机土复合催化剂制备过程中各因素对催化剂活性的影响 |
| 2.2.1.1 载体中CTAB含量对Pd/有机土复合催化剂催化活性的影响 |
| 2.2.1.2 Pd含量对Pd/有机土复合催化剂催化活性的影响 |
| 2.2.1.3 硼钯摩尔比对Pd/有机土复合催化剂催化活性的影响 |
| 2.2.1.4 还原时间对Pd/有机土复合催化剂催化活性的影响 |
| 2.2.1.5 干燥温度对Pd/有机土复合催化剂催化活性的影响 |
| 2.2.2 催化剂表征结果及分析 |
| 2.2.2.1 XRD分析 |
| 2.2.2.2 氮气吸附脱附分析 |
| 2.2.2.3 SEM-EDS分析 |
| 2.2.2.4 XPS分析 |
| 2.2.2.5 TEM分析 |
| 2.2.2.6 FT-IR分析 |
| 2.2.2.7 TGA分析 |
| 2.2.3 Pd/有机土复合催化剂合成机理 |
| 2.2.4 Pd/有机土复合催化剂的亲脂性能对催化剂活性的影响 |
| 2.2.4.1 脂肪酸甲酯最大吸收波长λ_(max)的确定 |
| 2.2.4.2 制作标准曲线及确定线性回归方程 |
| 2.2.4.3 测定不同复合催化剂对脂肪酸甲酯的吸附量 |
| 2.2.4.4 加标回收实验 |
| 2.2.4.5 复合催化剂亲脂性能对催化剂加氢活性的影响 |
| 2.2.5 Pd/有机土复合催化剂加氢效果分析 |
| 2.2.6 不同钯催化剂催化性能对比 |
| 2.2.7 Pd/有机土复合催化剂的重复性和再生性 |
| 2.3 本章小结 |
| 第三章 微波辅助亲脂性Pd/有机膨润土复合催化剂催化多不饱和脂肪酸甲酯转移加氢的研究 |
| 3.1 实验部分 |
| 3.1.1 实验材料及设备 |
| 3.1.2 Pd/有机土复合催化剂的制备 |
| 3.1.3 多不饱和脂肪酸甲酯的制备 |
| 3.1.4 微波辅助多不饱和脂肪酸甲酯催化转移加氢实验 |
| 3.1.5 加氢脂肪酸甲酯的分析 |
| 3.2 实验结果与讨论 |
| 3.2.1 多不饱和脂肪酸甲酯CTH过程中各工艺参数对反应的影响 |
| 3.2.1.1 供氢体甲酸铵用量对多不饱和脂肪酸甲酯CTH的影响 |
| 3.2.1.2 溶剂水量对多不饱和脂肪酸甲酯CTH的影响 |
| 3.2.1.3 催化剂用量对多不饱和脂肪酸甲酯CTH的影响 |
| 3.2.1.4 反应温度对多不饱和脂肪酸甲酯CTH的影响 |
| 3.2.1.5 反应时间对多不饱和脂肪酸甲酯CTH的影响 |
| 3.2.1.6 搅拌转速对多不饱和脂肪酸甲酯CTH的影响 |
| 3.2.2 加氢脂肪酸甲酯分析 |
| 3.2.3 微波加热与传统加热条件下脂肪酸甲酯CTH反应对比 |
| 3.2.4 微波辅助脂肪酸甲酯CTH反应动力学研究 |
| 3.2.5 催化剂再生性能研究 |
| 3.3 本章小结 |
| 第四章 结论与展望 |
| 4.1 结论 |
| 4.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
（3）粘土矿物基催化剂的界面设计与催化性能调控研究（论文提纲范文）
| 内容提要 |
| 中文摘要 |
| abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 工业催化中加氢和氧化反应介绍 |
| 1.1.1 加氢反应中硝基苯反应机理 |
| 1.1.2 加氢反应中苯反应机理 |
| 1.1.3 加氢反应中半加氢反应机理 |
| 1.1.4 氧化反应中环己烷氧化介绍 |
| 1.2 粘土基非均相催化剂 |
| 1.2.1 固体酸碱催化剂简介 |
| 1.2.2 粘土矿物基催化材料研究现状分析 |
| 1.2.3 本文涉及的粘土矿物 |
| 1.3 催化剂的界面调控策略 |
| 1.3.1 催化剂与载体之间的相互作用 |
| 1.3.2 粘土矿物基催化剂的界面调控 |
| 1.4 本文的研究目的和主要内容 |
| 第2章 一步法合成类质同象钌/蒙脱石与硝基苯加氢性能研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 试验方法 |
| 2.2.1 实验原料 |
| 2.2.2 仪器表征 |
| 2.2.3 钌/蒙脱石催化剂的合成 |
| 2.2.4 催化过程 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.4 本章小结 |
| 第3章 Pd/Fe-Co-Ni LDH界面电子结构与炔醇选择加氢的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验原料 |
| 3.2.2 仪器表征 |
| 3.2.3 催化剂的制备 |
| 3.2.4 催化剂性能评测 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 皂石纳米空心笼包裹尖晶石催化剂界面相变对氧化反应的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验方法 |
| 4.2.1 实验原料 |
| 4.2.2 仪器表征 |
| 4.2.3 样品制备 |
| 4.2.4 环己烷的催化氧化 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 埃洛石的内外表面异质性与极性和非极性底物的选择性加氢研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 实验原料 |
| 5.2.2 仪器表征 |
| 5.2.3 材料合成 |
| 5.2.4 催化性能测量 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.4 本章小结 |
| 第6章 本文结论 |
| 参考文献 |
| 作者简介及科研成果 |
| 致谢 |
（4）铌基固体酸负载贵金属催化芳醚脱氧性能（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 主要符号表 |
| 1 绪论 |
| 1.1 木质素及其模型化合物简介 |
| 1.1.1 木质素简介 |
| 1.1.2 木质素的来源 |
| 1.1.3 木质素模型化合物简介 |
| 1.2 木质素及其模型化合物的转化利用 |
| 1.2.1 木质素的转化利用 |
| 1.2.2 木质素模型化合物转化利用 |
| 1.3 铌基固体酸的催化应用 |
| 1.3.1 氧化铌 |
| 1.3.2 含铌复合氧化物 |
| 1.3.3 二维铌基固体酸 |
| 1.3.4 其它铌基固体酸 |
| 1.4 本文主要研究思路 |
| 2 实验总述 |
| 2.1 实验试剂及设备 |
| 2.2 催化剂表征 |
| 2.3 木质素表征 |
| 2.4 催化剂性能评价 |
| 3 Pt/Nb_2O_5/Al_2O_3及Pt/HNbWO_6/CNTs的制备及其催化二苯醚加氢脱氧性能 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 Pt/Nb_2O_5/Al_2O_3的制备及其催化二苯醚加氢脱氧性能 |
| 3.2.1 催化剂的制备及性能评价 |
| 3.2.2 催化剂的结构与性质 |
| 3.2.3 Pt/Nb_2O_5/Al_2O_3催化二苯醚加氢脱氧性能 |
| 3.3 Pt/HNbWO_6/CNTs的制备及其催化二苯醚加氢脱氧性能 |
| 3.3.1 催化剂的制备及性能评价 |
| 3.3.2 催化剂的结构与性质 |
| 3.3.3 Pt/HNbWO_6/CNTs催化二苯醚加氢脱氧性能 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 Pt/HNbWO_6/CNTs催化转移氢解4-苄氧基苯酚及木质素性能 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 木质素的提取及其催化性能评价 |
| 4.3 Pt/HNbWO_6/CNTs催化转移氢解4-苄氧基苯酚性能 |
| 4.4 Pt/HNbWO_6/CNTs催化转移氢解木质素性能 |
| 4.5 本章小结 |
| 5 Rh/Nb_2O_5催化2-苯乙基苯醚及木质素加氢脱氧性能 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 催化剂的制备及其结构特性 |
| 5.2.1 催化剂制备及性能评价 |
| 5.2.2 催化剂的结构与性质 |
| 5.3 Rh/Nb_2O_5催化2-苯乙基苯醚加氢脱氧性能 |
| 5.4 Rh/Nb_2O_5催化木质素加氢脱氧性能 |
| 5.5 本章小结 |
| 6 Rh/Nb_2O_5催化2-甲氧基-4-丙基苯酚及木质纤维素加氢脱氧性能 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 催化剂的制备及其结构特性 |
| 6.2.1 催化剂制备及性能评价 |
| 6.2.2 催化剂的结构与性质 |
| 6.3 Rh/Nb_2O_5催化2-甲氧基-4-丙基苯酚加氢脱氧性能 |
| 6.4 Rh/Nb_2O_5催化木质纤维素加氢脱氧性能 |
| 6.5 本章小结 |
| 7 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 创新点 |
| 7.3 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间科研项目及科研成果 |
| 致谢 |
| 作者简介 |
（5）无氢/低氢压条件转化生物质为燃料及高附加值化学品（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| abstract |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 前言 |
| 1.2 无氢条件下油脂的转化 |
| 1.2.1 油脂的热裂解和催化裂化 |
| 1.2.2 生物酶催化油脂的脱氧反应 |
| 1.2.3 化学法催化油脂无氢条件脱氧反应 |
| 1.2.4 通过原位产氢实现油脂脱氧 |
| 1.2.5 均相催化剂催化油脂无氢脱氧反应 |
| 1.3 无氢/低氢压条件下木质素的转化 |
| 1.3.1 无外源氢条件下解聚木质素 |
| 1.3.2 低压氢解木质素衍生酚类化合物 |
| 1.4 选题意义以及研究内容 |
| 参考文献 |
| 第二章 Pt/HAP催化油脂无氢条件脱氧成链烃 |
| 2.1 前言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验试剂 |
| 2.2.2 催化剂的合成 |
| 2.2.3 油脂成分分析 |
| 2.2.4 催化剂的表征 |
| 2.2.5 催化剂评价 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 负载Pt基催化剂的筛选 |
| 2.3.2 Pt/HAP-IE催化剂的表征 |
| 2.3.3 Pt/HAP-IE催化硬脂酸无氢脱羧的构效关系 |
| 2.3.4 油脂底物拓展以及高浓度油脂的转化测试 |
| 2.3.5 催化剂的稳定性 |
| 2.4 小结 |
| 参考文献 |
| 第三章 PtSn合金催化剂催化油脂脱氧合成生物基高性能润滑油基础油 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验试剂 |
| 3.2.2 催化剂的制备 |
| 3.2.3 催化剂的表征 |
| 3.2.4 双金属催化剂催化油脂转化为烯烃 |
| 3.2.5 润滑油基础油的制备 |
| 3.2.6 润滑油基础油基本性质的测定 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 硬脂酸无氢脱氧至烯烃的催化剂的筛选 |
| 3.3.2 PtSn双金属催化剂活性中心及结构的探究 |
| 3.3.3 硬脂酸无氢脱氧至C17烯烃的反应机理 |
| 3.3.4 烯烃产物分析 |
| 3.3.5 烯烃的聚合 |
| 3.4 小结 |
| 参考文献 |
| 第四章 水热稳定的Ru/LaCO_3OH低氢压条件催化木质素酚类为芳烃 |
| 4.1 前言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验试剂 |
| 4.2.2 催化剂的合成 |
| 4.2.3 Ru基催化剂表征 |
| 4.2.4 催化剂性能评价 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 愈创木酚加氢脱氧催化剂的筛选 |
| 4.3.2 氢气还原的Ru/LaCO_3OH结构表征 |
| 4.3.3 水热还原的Ru/LaCO_3OH结构表征 |
| 4.3.4 催化剂的稳定性测试 |
| 4.3.5 愈创木酚加氢脱氧反应历程探索及反应物拓展测试 |
| 4.4 小结 |
| 参考文献 |
| 第五章 全文总结 |
| 在学期间所取得的科研成果 |
（6）甲苯甲醇侧链烷基化反应及其催化剂研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 主要符号表 |
| 1 绪论 |
| 1.1 苯乙烯用途及国内外供需现状 |
| 1.2 现有苯乙烯生产工艺概况 |
| 1.2.1 乙苯直接脱氢法 |
| 1.2.2 乙苯氧化脱氢法 |
| 1.2.3 苯乙烯-环氧丙烷联产法 |
| 1.2.4 裂解汽油抽提法 |
| 1.3 甲苯甲醇侧链烷基化制苯乙烯概述 |
| 1.4 甲苯甲醇侧链烷基化反应机理的研究进展 |
| 1.5 甲苯甲醇侧链烷基化催化剂的研究进展 |
| 1.5.1 碱金属离子型沸石催化剂 |
| 1.5.2 碱金属离子型FAU沸石的改性研究 |
| 1.5.3 非沸石类催化剂的研究 |
| 1.6 本文选题依据及研究思路 |
| 2 实验部分 |
| 2.1 实验试剂 |
| 2.2 催化剂制备 |
| 2.2.1 甲苯甲醇侧链烷基化催化剂的制备 |
| 2.2.2 三聚甲醛解聚催化剂制备 |
| 2.3 催化剂物理化学性质的表征 |
| 2.3.1 X-射线粉末衍射测试(XRD) |
| 2.3.2 N_2物理吸附 |
| 2.3.3 扫描电镜分析(SEM) |
| 2.3.4 X-射线荧光表征(XRF) |
| 2.3.5 X-射线光电子能谱(XPS) |
| 2.3.6 程序升温脱附表征(TPD) |
| 2.3.7 傅里叶变换红外光谱分析(FT-IR) |
| 2.4 催化剂的反应评价 |
| 2.4.1 实验装置及产物分析 |
| 2.4.2 甲苯甲醇侧链烷基化反应评价 |
| 2.4.3 甲苯甲醛侧链烷基化反应评价 |
| 2.4.4 苯乙烯转化反应评价 |
| 2.4.5 甲醇脱氢反应评价 |
| 3 不同铯离子交换度CsX沸石上甲苯甲醇侧链烷基化反应的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 催化剂的制备 |
| 3.2.2 催化剂的表征 |
| 3.2.3 催化剂的反应评价 |
| 3.2.4 催化剂积炭分析 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 不同铯离子交换度CsX沸石的基本物性表征 |
| 3.3.2 不同交换度CsX沸石的酸碱性质表征 |
| 3.3.3 不同交换度CsX沸石的甲苯甲醇侧链烷基化反应催化活性考察 |
| 3.3.4 CsX沸石碱性对甲苯侧链活化和甲醇脱氢的影响 |
| 3.3.5 氢转移和转移加氢反应与苯乙烯生成乙苯的密切关系 |
| 3.3.6 反应条件对CsX沸石上甲苯甲醇侧链烷基化反应的影响 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 碱金属氧化物改性CsX沸石上甲苯甲醇侧链烷基化反应的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 催化剂的制备 |
| 4.2.2 催化剂的表征 |
| 4.2.3 催化剂的反应评价 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 碱金属氧化物改性CsX沸石的基本物性表征 |
| 4.3.2 碱金属氧化物改性CsX沸石的酸碱性质表征 |
| 4.3.3 碱金属氧化物改性对甲苯甲醇侧链烷基化反应的影响方式分析 |
| 4.3.4 碱金属氧化物改性CsX沸石上有效碱性位的辨识 |
| 4.3.5 碱金属氧化物改性CsX沸石的甲苯甲醇侧链烷基化催化活性考察 |
| 4.3.6 甲醇脱氢产物甲醛在碱金属氧化物改性CsX上的利用程度分析 |
| 4.3.7 碱金属氧化物改性CsX沸石上乙苯生成分析 |
| 4.4 本章小结 |
| 5 B_2O_3/SiO_2与CsX沸石协同催化甲苯甲醇侧链烷基化反应的研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 催化剂的制备 |
| 5.2.2 催化剂的表征 |
| 5.2.3 催化剂的反应评价 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 催化剂的基本物性表征 |
| 5.3.2 催化剂的酸碱性质表征 |
| 5.3.3 B_2O_3/SiO_2协同CsX催化甲苯甲醇侧链烷基化反应的考察 |
| 5.3.4 B_2O_3/SiO_2与CsX协同催化作用的FT-IR光谱研究 |
| 5.3.5 B_2O_3/SiO_2与CsX协同催化作用的反应研究 |
| 5.3.6 B_2O_3/SiO_2对甲醇转化率影响的热力学分析 |
| 5.3.7 对B_2O_3/SiO_2与CsX协同催化作用的讨论 |
| 5.4 本章小结 |
| 6 用CsX沸石、碱金属氧化物改性CsX沸石和B_2O_3/SiO_2复合催化剂进行甲苯甲醇侧链烷基化反应的尝试 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验部分 |
| 6.2.1 催化剂的制备 |
| 6.2.2 催化剂的表征 |
| 6.2.3 催化剂的反应评价 |
| 6.3 结果与讨论 |
| 6.3.1 碱金属氧化物改性CsX沸石和B_2O_3/SiO_2二元复合催化剂的催化性能 |
| 6.3.2 CsX沸石、碱金属氧化物改性CsX沸石和B_2O_3/SiO_2三元复合催化剂的催化性能 |
| 6.3.3 高性能甲苯甲醇侧链烷基化催化剂的制备展望 |
| 6.4 本章小结 |
| 7 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 创新点 |
| 7.3 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间科研项目及科研成果 |
| 致谢 |
| 作者简介 |
（7）基于层层自组装的气—液—固三相微反应器高效催化层的构建及其性能（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| 英文摘要 |
| 1 绪论 |
| 1.1 微反应器 |
| 1.2 气-液-固三相微反应器 |
| 1.3 微通道内催化层的制备方法 |
| 1.4 层层自组装聚合电解质膜负载纳米催化剂 |
| 1.4.1 聚合电解质 |
| 1.4.2 聚合电解质膜负载金属纳米颗粒 |
| 1.4.3 聚合电解质膜内的传输过程 |
| 1.4.4 微通道内聚合电解质膜原位还原负载金属纳米颗粒 |
| 1.5 本文的主要研究工作 |
| 1.5.1 已有研究不足 |
| 1.5.2 本文研究目标和内容 |
| 2 基于强-强聚合电解质的催化层制备及微反应器性能 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验装置及方法 |
| 2.2.1 实验材料和设备 |
| 2.2.2 实验系统及测试方法 |
| 2.3 微通道内催化层的制备 |
| 2.3.1 聚合电解质膜自组装 |
| 2.3.2 钯纳米颗粒的原位合成 |
| 2.4 结果与讨论 |
| 2.4.1 聚多巴胺和强-强聚合电解质膜的表征 |
| 2.4.2 强-强聚合电解质膜上的离子交换 |
| 2.4.3 强-强聚合电解质膜负载钯纳米颗粒催化层的表征 |
| 2.4.4 微反应器性能 |
| 2.5 本章小结 |
| 3 基于弱-强聚合电解质催化层制备及微反应器性能 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验装置及方法 |
| 3.2.1 弱-强聚合电解质膜负载钯的催化层制备 |
| 3.2.2 实验系统 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 弱-强聚合电解质膜负载钯的催化层表征 |
| 3.3.2 微反应器性能 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 微反应器内金-钯双金属纳米颗粒高稳定性催化层制备 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 微反应器内金-钯双金属催化层制备 |
| 4.2.2 实验系统 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 微反应器内金-钯双金属催化层表征 |
| 4.3.2 微反应器性能 |
| 4.4 本章小结 |
| 5 多层聚合电解质膜和钯纳米催化剂复合结构催化层构建 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 微反应器内复合结构催化层制备 |
| 5.2.2 实验系统 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 微反应器内复合结构催化层表征 |
| 5.3.2 微反应器性能 |
| 5.4 本章小结 |
| 6 微反应器内纳米催化剂的分散性调控及性能 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验部分 |
| 6.2.1 微反应器内催化层制备 |
| 6.2.2 实验系统 |
| 6.3 结果与讨论 |
| 6.3.1 微反应器内催化层表征 |
| 6.3.2 微反应器性能 |
| 6.4 本章小结 |
| 7 结论与展望 |
| 7.1 本文主要结论 |
| 7.2 本文主要创新点 |
| 7.3 后续研究工作展望 |
| 参考文献 |
| 附录 |
| A 作者在攻读博士学位期间发表及撰写的论文目录 |
| B 作者在攻读博士学位期间参加的学术会议 |
| C 作者在攻读博士学位期间参与的科研项目 |
| D 学位论文数据集 |
| 致谢 |
（8）一种多孔有机聚合物负载贵金属催化剂的合成及其加氢性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 多孔有机聚合物的发展与应用 |
| 1.2.1 多孔材料的简介 |
| 1.2.2 多孔有机聚合物的分类 |
| 1.2.3 负载金属型多孔有机聚合物的应用 |
| 1.2.4 N掺杂多孔催化材料 |
| 1.3 金属催化剂的发展与应用 |
| 1.3.1 金属催化的喹啉加氢反应 |
| 1.3.2 金属催化在还原反应中的应用 |
| 1.4 论文的主要研究内容 |
| 1.5 选题的研究意义 |
| 1.6 论文的创新点 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验药品与仪器设备 |
| 2.1.1 实验主要药品与试剂 |
| 2.1.2 实验主要气体 |
| 2.1.3 实验主要仪器设备 |
| 2.2 催化剂的表征 |
| 2.2.1 红外光谱分析(FT-IR) |
| 2.2.2 元素分析(Elementar analysis) |
| 2.2.3 热重分析(TGA) |
| 2.2.4 X-射线衍射分析(XRD) |
| 2.2.5 电感耦合等离子体原子发射光谱分析(ICP-OES) |
| 2.2.6 比表面和孔径分布的测试(BET) |
| 2.2.7 透射电子显微镜(TEM) |
| 第3章 贵金属负载型多孔有机聚合物催化剂的合成与表征 |
| 3.1 催化剂的制备 |
| 3.1.1 载体ⅠPDVB-VP的制备 |
| 3.1.2 载体ⅡPDVB-VP-I的制备 |
| 3.1.3 载体ⅢPDVB-VP-NTF_2的制备 |
| 3.1.4 贵金属负载型催化剂NMNPs@PDVB-VP-NTF2的制备 |
| 3.2 催化剂的表征分析 |
| 3.2.1 红外光谱分析(FT-IR) |
| 3.2.2 元素分析(Elementar analysis) |
| 3.2.3 热重分析(TGA) |
| 3.2.4 X-射线衍射分析(XRD) |
| 3.2.5 电感耦合等离子体原子发射光谱分析(ICP-OES) |
| 3.2.6 比表面积和孔径分布的测试(BET) |
| 3.2.7 透射电镜(TEM) |
| 3.3 本章小结 |
| 第4章 贵金属负载型多孔有机聚合物催化剂的活性测试 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 催化剂的还原性能测试 |
| 4.2.1 空白实验组(四组)的还原测试 |
| 4.2.2 实验对照组(三组)的还原测试 |
| 4.2.3 小结 |
| 4.3 钯基催化剂用于喹啉加氢反应的性能测试 |
| 4.3.1 喹啉加氢反应测试方法的介绍 |
| 4.3.2 不同催化剂用量下的催化活性 |
| 4.3.3 不同反应时间下的催化活性 |
| 4.3.4 不同反应温度下的催化活性 |
| 4.3.5 喹啉及其衍生物的底物拓展 |
| 4.3.6 催化剂的稳定性测试 |
| 4.3.7 小结 |
| 4.4 钯基催化剂用于苯甲醛加氢反应的性能测试 |
| 4.4.1 苯甲醛加氢反应测试方法的介绍 |
| 4.4.2 不同反应时间下的催化活性 |
| 4.4.3 不同反应温度下的催化活性 |
| 4.4.4 不同种类的碱及不同的溶剂对反应的影响 |
| 4.4.5 小结 |
| 4.5 本章小结 |
| 第5章 结论与展望 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士期间的研究成果 |
（9）Pt基耐硫加氢催化剂的制备及其性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 多孔材料概述 |
| 1.2.1 微孔沸石分子筛 |
| 1.2.2 介孔沸石分子筛 |
| 1.3 封装贵金属的沸石分子筛 |
| 1.3.1 贵金属在骨架中的封装 |
| 1.3.2 封装贵金属的沸石分子筛对活性中心的保护作用 |
| 1.3.3 封装Pt@介孔SOD分子筛 |
| 1.4 芳烃加氢催化剂抗硫性研究 |
| 1.4.1 镍系加氢催化剂抗硫性研究 |
| 1.4.2 贵金属加氢催化剂抗硫性研究 |
| 1.5 选题意义及研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂 |
| 2.2 实验仪器及装置 |
| 2.3 实验方案(详见各章节部分) |
| 2.4 样品表征与测试 |
| 2.4.1 X-射线衍射 |
| 2.4.2 N_2吸附-脱附 |
| 2.4.3 红外光谱分析 |
| 2.4.4 ICP-OES原子发射光谱 |
| 2.4.5 X射线光电子能谱分析 |
| 2.4.6 NH_3程序升温脱附 |
| 2.4.7 H_2S毒化处理 |
| 2.4.8 催化性能表征 |
| 2.4.9 气相色谱分析 |
| 第三章 负载Pt型加氢催化剂的制备及其性能研究 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 催化剂制备 |
| 3.2.1 不同Pt前驱体负载Pt型催化剂的制备 |
| 3.2.2 不同硅铝比的负载Pt型催化剂的制备 |
| 3.2.3 不同焙烧温度的负载Pt型催化剂的制备 |
| 3.2.4 不同Pt负载量的负载Pt型催化剂的制备 |
| 3.3 不同Pt前驱体对负载Pt加氢催化剂的性能影响 |
| 3.3.1 不同Pt前驱体负载型Pt分子筛的晶形结构分析 |
| 3.3.2 不同Pt前驱体负载型Pt分子筛的N_2吸附-脱附表征 |
| 3.3.3 不同Pt前驱体负载型Pt分子筛的加氢性能和耐硫性能分析 |
| 3.4 不同硅铝比对负载Pt加氢催化剂性能的影响 |
| 3.4.1 不同硅铝比负载Pt型分子筛晶形结构分析 |
| 3.4.2 不同硅铝比负载Pt型分子筛N2 吸附脱附表征 |
| 3.4.3 不同硅铝比负载Pt型分子筛加氢性能和耐硫性能分析 |
| 3.5 不同焙烧温度对负载Pt加氢催化剂性能的影响 |
| 3.5.1 以Al_2O_3为载体不同焙烧温度负载Pt型分子筛晶形结构分析 |
| 3.5.2 以Al_2O_3为载体不同焙烧温度负载Pt型分子筛N_2吸附脱附表征 |
| 3.5.3 以Al_2O_3为载体不同焙烧温度负载Pt型分子筛加氢性能和耐硫性能分析 |
| 3.6 不同Pt负载量对负载Pt加氢催化剂的性能影响 |
| 3.6.1 不同Pt负载量加氢催化剂晶形结构分析 |
| 3.6.2 不同Pt负载量加氢催化剂N_2吸附脱附表征 |
| 3.6.3 不同Pt负载量加氢催化剂的催化加氢性能的耐硫性能分析 |
| 3.6.4 以ZSM-5为载体550℃焙烧温度样品元素含量分析 |
| 3.7 本章内容小结 |
| 第四章 封装Pt@介孔SOD分子筛的制备及性能研究 |
| 4.1 前言 |
| 4.2 模板剂KH560-540的制备及表征 |
| 4.2.1 制备KH560-540的实验方案 |
| 4.2.2 KH560-540的红外光谱表征 |
| 4.3 封装Pt@介孔SOD的制备 |
| 4.4 不同合成条件对封装Pt@介孔SOD分子筛性能的影响 |
| 4.4.1 晶化温度对Pt@介孔SOD晶形结构的影响 |
| 4.4.2 晶化时间对封装Pt@介孔SOD分子筛性能的影响 |
| 4.4.3 模板剂加入量对封装Pt@SOD分子筛性能的影响 |
| 4.4.4 Pt加入量对封装Pt@SOD分子筛性能的影响 |
| 4.5 不同的氯盐对封装Pt@SOD分子筛性能的影响 |
| 4.5.1 加入NaCl对合成封装Pt@介孔SOD的影响 |
| 4.5.2 加入KCl对合成封装Pt@介孔SOD的影响 |
| 4.5.3 加入NH_4Cl对合成封装Pt@介孔SOD的影响 |
| 4.5.4 不同盐加入量对封装Pt@介孔SOD的加氢活性和耐硫性的影响 |
| 4.6 本章内容小结 |
| 第五章 不同阳离子型封装Pt@介孔SOD分子筛加氢活性及耐硫性的研究 |
| 5.1 前言 |
| 5.2 催化剂制备 |
| 5.3 一价阳离子型Pt@介孔SOD分子筛性能研究 |
| 5.3.1 一价离型Pt@介孔SOD晶形结构分析 |
| 5.3.2 一价离型Pt@介孔SOD N_2吸附脱附表征 |
| 5.3.3 一价离型Pt@介孔SOD酸性分析 |
| 5.3.4 一价离型Pt@介孔SOD加氢性能及抗硫性研究 |
| 5.3.5 样品Pt@MSOD-K的 Pt元素分析 |
| 5.4 二价阳离子型Pt@介孔SOD分子筛性能研究 |
| 5.4.1 二价阳离子型Pt@介孔SOD晶形结构分析 |
| 5.4.2 二价阳离子型Pt@介孔SOD N_2吸附脱附表征 |
| 5.4.3 二价阳离子型Pt@介孔SOD酸性分析 |
| 5.4.4 二价阳离子型Pt@介孔SOD加氢性能及抗硫性研究 |
| 5.5 本章内容小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 硕士阶段发表的学术论文 |
（10）Pd/KL催化剂制备及其苯酚液相选择加氢制环己酮性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 苯酚加氢反应研究现状 |
| 1.2 苯酚选择性加氢制环己酮反应的影响因素 |
| 1.2.1 催化剂载体的影响 |
| 1.2.2 金属活性中心的影响 |
| 1.2.3 反应介质的影响 |
| 1.2.4 催化剂的失活 |
| 1.3 L型分子筛的概述 |
| 1.3.1 L型分子筛的结构 |
| 1.3.2 L型分子筛的合成 |
| 1.3.3 L型分子筛的应用 |
| 1.4 论文的研究思路及主要内容 |
| 2 实验部分 |
| 2.1 实验试剂及仪器设备 |
| 2.1.1 实验原料及试剂 |
| 2.1.2 实验仪器设备 |
| 2.2 实验表征仪器及方法 |
| 2.2.1 X射线粉末衍射仪(XRD) |
| 2.2.2 场发射扫描电子显微镜(FE-SEM) |
| 2.2.3 透射电子显微镜(TEM) |
| 2.2.4 N_2 物理吸附 |
| 2.2.5 电感耦合等离子体光谱仪(ICP-AES) |
| 2.3 催化剂的催化性能评价 |
| 3 KL分子筛的合成及表征 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 KL分子筛的合成 |
| 3.3 结果及讨论 |
| 3.3.1 合成温度和合成时间对KL分子筛合成的影响 |
| 3.3.2 不同硅铝比的KL分子筛合成 |
| 3.3.3 不同碱铝比的KL分子筛合成 |
| 3.3.4 不同水含量的KL分子筛合成 |
| 3.3.5 添加剂对KL分子筛合成的影响 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 KL分子筛负载钯催化苯酚液相选择性加氢制环己酮 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 Pd/KL负载型催化剂及改性催化剂的制备及表征 |
| 4.2.1 催化剂的制备 |
| 4.2.2 催化剂的表征与分析 |
| 4.3 催化剂的苯酚选择加氢性能评价 |
| 4.3.1 不同载体对催化性能的影响 |
| 4.3.2 催化剂焙烧温度对催化性能的影响 |
| 4.3.3 反应温度对催化性能的影响 |
| 4.3.4 反应压力对催化性能的影响 |
| 4.3.5 催化剂用量对催化性能的影响 |
| 4.3.6 苯酚加氢反应动力学探究 |
| 4.3.7 苯酚加氢反应路径探究 |
| 4.3.8 改性催化剂的苯酚选择加氢催化性能评价 |
| 4.3.9 催化剂循环性能测试 |
| 4.4 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表科研成果 |
| 致谢 |
四、离子交换后天然皂土载体加氢性能及稳定性（论文参考文献）
- [1]沸石配位阳离子对Pd/H-ZSM-5催化剂加氢性能的影响[D]. 张传浩. 太原理工大学, 2021(01)
- [2]亲脂性Pd/有机膨润土复合催化剂的制备及其催化脂肪酸甲酯转移加氢研究[D]. 高磊. 广西大学, 2021(12)
- [3]粘土矿物基催化剂的界面设计与催化性能调控研究[D]. 张鹏. 吉林大学, 2020(01)
- [4]铌基固体酸负载贵金属催化芳醚脱氧性能[D]. 关伟翔. 大连理工大学, 2020(01)
- [5]无氢/低氢压条件转化生物质为燃料及高附加值化学品[D]. 李愽龙. 华东师范大学, 2020(11)
- [6]甲苯甲醇侧链烷基化反应及其催化剂研究[D]. 李沛东. 大连理工大学, 2019(06)
- [7]基于层层自组装的气—液—固三相微反应器高效催化层的构建及其性能[D]. 刘健. 重庆大学, 2019
- [8]一种多孔有机聚合物负载贵金属催化剂的合成及其加氢性能研究[D]. 徐蒙蒙. 南昌大学, 2019(02)
- [9]Pt基耐硫加氢催化剂的制备及其性能研究[D]. 韩如月. 太原理工大学, 2019(08)
- [10]Pd/KL催化剂制备及其苯酚液相选择加氢制环己酮性能研究[D]. 刘嵩. 大连理工大学, 2019(02)