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高容量锂离子电池正极材料锂镍钴锰复合氧化物的制备和性能研究

2020-12-10阅读(435)

高容量锂离子电池正极材料锂镍钴锰复合氧化物的制备和性能研究

论文摘要

自锂离子电池正极材料锂镍钴锰复合氧化物xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）LiMO2（M=Ni,Co,Mn）提出以来,其凭借容量高、热稳定性能好、充放电压宽等优良的电化学性能以及成本低、环境友好的综合性优势受到了广泛的关注,其中xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni1/3Mn1/3Co1/3]O2材料更成为了该领域专家学者研究的热点,被视为下一代锂离子动力电池正极材料的理想之选。论文首先对xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni1/3 Mn1/3Co1/3]O2材料体系进行了成分优化,确定Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2,即0.6Li[Li1/3Mn2/3]O2·0.4Li[Ni1/3Mn1/3Co1/3]O2为主要研究目标,考察了不同原料对Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2材料性能的影响,确定了LiOH·H2O、Ni（OH）2、Mn3O4、Co3O4为原料。论文采用固相法结合机械活化的制备工艺,并对机械活化时间、焙烧温度和焙烧时间等工艺参数进行了优化,合成了性能优良的Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2材料,优化后的合成工艺条件为：球磨时间为4h,焙烧温度为900℃,焙烧时间为10h。结合SEM、XRD、恒电流充放电、循环伏安和交流阻抗等测试分析方法对所合成的Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2材料的形貌、结构和电化学性能进行系统研究。Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2材料在55℃,2-4.8V的电压范围,60mA/g电流的充放电条件下,材料的初始容量为286.2mAh/g,循环性能优良,前30次循环容量保持率为99.79%,后继以150mA/g充放电,经20次循环容量无衰减；在40℃、25℃时,样品容量比55℃时稍低,但循环性能表现良好；而在10℃和O℃时,虽然样品循环性能表现较好,但比容量却大幅度下降,可知Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2材料具有对温度敏感性强的特性。论文采用固相法结合机械活化工艺合成了xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x） Li[Ni0.4Co0.2Mn0.4]O2和xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni0.5Mn0.5]O2材料,并对这两种系列材料的晶型结构和电化学性能进行了初步的研究,ICP、SEM、XRD和充放电测试等分析结果表明：采用机械活化结合固相法成功合成了xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni0.4Co0.2Mn0.4]O2和xLi[Li1/3 Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni0.5Mn0.5]O2材料。分别以x=0.2、0.4、0.6和0.8及其对应的两系列材料进行了电化学性能测试,当锂离子电池正极材料xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni0.4Co0.2Mn0.4]O2在55℃,60mA/g条件下充放电时,x=0.2样品的容量最高,循环性能最好,在150mA/g条件下时,x=0.2样品也表现出了相对较好的电化学性能；当锂离子电池正极材料xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni0.5Mn0.5]O2在55℃,60mA/g条件下充放电时,x=0.4样品的放电比容量最高,循环性能最好,在150mA/g条件下时,x=0.4样品也表现出了相对较好的电化学性能。论文研究结果表明,采用机械活化结合固相法合成锂离子电池复合正极材料,不仅操作简单,合成周期短,成本低廉,而且合成的正极材料也具有完美的晶型结构、晶体形貌和优良的电化学性能。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 目录
  • 第一章 绪论
  • 1.1 引言
  • 1.2 锂离子电池简介
  • 1.2.1 锂离子电池的发展过程
  • 1.2.2 锂离子电池的工作原理
  • 1.3 锂离子电池正极材料
  • 1.3.1 正极材料的选择要求
  • 2正极材料'>1.3.2 LiCoO2正极材料
  • 2正极材料'>1.3.3 LiNiO2正极材料
  • 1.3.4 Li-Mn-O体系正极材料
  • 4正极材料'>1.3.5 LiFePO4正极材料
  • 1.3.6 其它层状结构正极材料
  • 1/3Mn2/3]O2·（1-x）LiMO2（M=Ni,Co,Mn）的研究进展'>1.4 锂离子电池复合正极材料xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）LiMO2（M=Ni,Co,Mn）的研究进展
  • 1/3Mn2/3]O2·（1-x）LiMO2的结构及电化学反应机理'>1.4.1 xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）LiMO2的结构及电化学反应机理
  • 1/3Mn2/3]O2·（1-x）LiMO2制备方法及其特点'>1.4.2 xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）LiMO2制备方法及其特点
  • 1/3Mn2/3]O2·（1-x）LiMO2的改性研究进展'>1.4.3 xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）LiMO2的改性研究进展
  • 1.5 本课题的研究内容及意义
  • 第二章 实验材料与实验方法
  • 2.1 实验药品与仪器
  • 1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni1/3Co1/3Mn1/3]O2实验流程'>2.2 机械活化辅助合成xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni1/3Co1/3Mn1/3]O2实验流程
  • 2.3 材料物理化学性质的表征
  • 2.3.1 X射线粉末衍射（XRD）
  • 2.3.2 扫描电子显微镜（SEM）
  • 2.3.3 粒度分布
  • 2.3.4 差热-热重分析（DSC-TGA）
  • 2.3.5 化学元素分析
  • 2.4 材料的电化学性能测试
  • 2.4.1 电极的制备和实验电池的组装
  • 2.4.2 充放电性能测试
  • 2.4.3 交流阻抗测试
  • 2.4.4 循环伏安测试
  • 1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni1/3Co1/3Mn1/3]O2正极材料的制备及其性能研究'>第三章 xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni1/3Co1/3Mn1/3]O2正极材料的制备及其性能研究
  • 1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni1/3Co1/3Mn1/3]O2材料成分及合成原料优选'>3.1 xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni1/3Co1/3Mn1/3]O2材料成分及合成原料优选
  • 3.1.1 x值的优选
  • 3.1.1.1 x值对材料结构的影响
  • 3.1.1.2 x值对材料电化学性能的影响
  • 3.1.2 合成原料的优选
  • 3.1.2.1 不同原料搭配对材料形貌的影响
  • 3.1.2.2 不同原料搭配对材料粒度的影响
  • 3.1.2.3 不同原料搭配对材料结构的影响
  • 3.1.2.4 不同原料搭配对材料电化学性能的影响
  • 0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2的制备及其性能研究'>3.2 Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2的制备及其性能研究
  • 3.2.1 原料的机械活化处理
  • 3.2.1.1 活化处理方法
  • 3.2.1.2 机械活化对原料形貌的影响
  • 3.2.1.3 机械活化对前驱体结构的影响
  • 3.2.1.4 机械活化对前驱体热效应的影响
  • 0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2合成工艺的优化'>3.2.2 Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2合成工艺的优化
  • 3.2.2.1 机械活化时间优化
  • 3.2.4.2 焙烧温度优化
  • 3.2.4.3 焙烧时间优化
  • 0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2的电化学性能'>3.2.3 优化条件下合成Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2的电化学性能
  • 0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2材料的恒电流充放电测试'>3.2.3.1 Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2材料的恒电流充放电测试
  • 0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2材料的交流阻抗测试'>3.2.3.2 Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2材料的交流阻抗测试
  • 0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2材料的循环伏安测试'>3.2.3.3 Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2材料的循环伏安测试
  • 3.3 本章小结
  • 第四章 其它高容量锂离子电池复合正极材料的制备及其性能研究
  • 4.1 研究对象的选取
  • 1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni0.4Co0.2Mn0.4]O2材料的制备及电化学性能'>4.2 xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni0.4Co0.2Mn0.4]O2材料的制备及电化学性能
  • 1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni0.4Co0.2Mn0.4]O2材料的合成'>4.2.1 xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni0.4Co0.2Mn0.4]O2材料的合成
  • 1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni0.4Co0.2Mn0.4]O2材料的形貌与结构分析'>4.2.2 xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni0.4Co0.2Mn0.4]O2材料的形貌与结构分析
  • 1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni0.4Co0.2Mn0.4]O2材料的电化学性能分析'>4.2.3 xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni0.4Co0.2Mn0.4]O2材料的电化学性能分析
  • 1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni0.5Mn0.5]O2材料的制备及电化学性能'>4.3 xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni0.5Mn0.5]O2材料的制备及电化学性能
  • 1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni0.5Mn0.5]O2材料的合成'>4.3.1 xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni0.5Mn0.5]O2材料的合成
  • 1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni0.5Mn0.5]O2材料的形貌与结构分析'>4.3.2 xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni0.5Mn0.5]O2材料的形貌与结构分析
  • 1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni0.5Mn0.5]O2材料的电化学性能分析'>4.3.3 xLi[Li1/3Mn2/3]O2·（1-x）Li[Ni0.5Mn0.5]O2材料的电化学性能分析
  • 4.5 本章小结
  • 第五章 结论与展望
  • 5.1 结论
  • 5.2 展望
  • 参考文献
  • 致谢
  • 攻读硕士学位期间主要成果

    • 相关论文文献

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