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KF/m-Al2O3催化剂的制备及应用基础研究

2020-11-23阅读(450)

KF/m-Al2O3催化剂的制备及应用基础研究

论文摘要

分别通过阴离子路径和电中性路径合成了具有大比表面积和窄孔径分布的介孔Al2O3（m-Al2O3）载体,采用浸渍法和研磨法制备了介孔Al2O3负载KF新型固体碱催化剂（KF/m-Al2O3）。对制备的m-Al2O3及KF/m-Al2O3催化剂采用XRD、FTIR、TEM、N-吸附法及激光粒度分析法等实验手段进行了表征。结果表明,通过电中性路径制备的m-Al2O3具有虫孔状孔道结构,比表面积达374.5m2/g,平均孔径为7.2nm;KF/m-Al2O3催化剂表面可能产生了新的碱性物种,是不是形成了[Al—OH…F]类物种,有待进一步考证。通过非水滴定法比较了KF/m-Al2O3和KF/γ-Al2O3催化剂的碱强度和碱量,m-Al2O3比γ-Al2O3载体可以负载更多的KF,并形成有效的表面碱性中心,负载量为36.7%的KF/m-Al2O3催化剂碱强度大于18.4,碱量为4.79mmol/g。 以邻苯二甲酰亚胺的N-苄基化反应和4,4’-联苯二酚的O-烷基化反应为探针反应,考察了KF/m-Al2O3催化剂的催化性能,并与KF/γ-Al2O3催化剂进行了比较。结果表明,KF/m-Al2O3的催化活性优于KF/γ-Al2O3,且各种KF负载量下催化剂的催化活性与催化剂的表面碱性中心数目排列顺序一致:说明KF/AlO3类催化剂的催化活性受到载体表面性质的影响,比表面积越大,孔道分布越均匀,催化活性越高。同时也考察了各反应条件对反应收率的影响,结果表明,KF/m-Al2O3是邻苯二甲酰亚胺的N-苄基化反应和4,4’-联苯二酚的O-烷基化反应的有效催化剂,经过优化的反应条件为:（1）邻苯二甲酰亚胺:氯化苄=1:1.2（摩尔比）,反应温度:90℃,反应时间4h,36.7%的KF/m-Al2O3催化剂3.0g,收率91.3%。（2）联苯二酚:碘甲烷=1:2.5（摩尔比）,反应时间3h,反应温度:40℃。36.7%的KF/m-Al2O3催化剂4.5g,收率89.3%。且催化剂可以重复使用。 将KF/m-Al2O3催化剂应用于天然产物-水苏碱的半合成,相对于其它合成路径,此方法具有反应条件温和,后处理简单,催化剂可再生等优点。考察了反应条件对水苏碱收率的影响,结果表明,36.7%的KF/m-Al2O3催化剂在反应温度为40℃,反应时间为6h,L-脯氨酸:碘甲烷=1:2.5（摩尔比）时,水苏碱的收率为84.2%,催化剂可以重复使用。通过TLC、FTIR、1H-NMR、13C-NMR、MS等手段对水苏碱进行了结构鉴定。

论文目录

  • 第一章 概述
  • 1.1 前言
  • 1.2 介孔氧化铝的研究进展
  • 1.2.1 引言
  • 2O3前驱物的形成'>1.2.2 m-Al2O3前驱物的形成
  • 1.2.2.1 中性合成路径
  • 1.2.2.2 阴离子合成路径
  • 1.2.2.3 阳离子合成路径
  • 2O3的形成'>1.2.3 m-Al2O3的形成
  • 2O3的结构和表征'>1.2.4 m-Al2O3的结构和表征
  • 1.2.4.1 X-射线衍射（XRD）分析
  • 1.2.4.2 氮吸附分析
  • 1.2.4.3 透视电镜（TEM）观察
  • 27Al魔角旋转核磁共振(27AlMASNMR)谱分析'>1.2.4.427Al魔角旋转核磁共振(27AlMASNMR)谱分析
  • 2O3的应用'>1.2.5 m-Al2O3的应用
  • 2O3研究状况小结'>1.2.6 m-Al2O3研究状况小结
  • 1.3 氧化铝负载氟化钾在有机合成中的应用
  • 1.3.1 引言
  • 2O3催化的O-烷基化反应'>1.3.2 KF／Al2O3催化的O-烷基化反应
  • 2O3催化的N-烷基化反应'>1.3.2 KF／Al2O3催化的N-烷基化反应
  • 1.4 本研究的意义及主要内容
  • 第二章 介孔氧化铝的制备和结构表征
  • 2.1 引言
  • 2.2 实验部分
  • 2.2.1 实验仪器
  • 2.2.2 实验试剂
  • 2.2.3 实验方法
  • 2.2.3.1 通过阴离子路径制备介孔氧化铝
  • 2.2.3.2 通过电中性路径制备介孔氧化铝
  • 2.2.3.3 结构和性能表征
  • 2.3 结果与讨论
  • 2.3.1 介孔氧化铝（介观结构）和介孔氧化铝的XRD、FTIR、DSC、粒度测定结果
  • 2.3.2 介孔氧化铝的氮吸附脱附等温线表征
  • 2.3.3 介孔氧化铝的透视电镜测定结果
  • 2.4 结论
  • 2O3）催化剂的制各和表征'>第三章 介孔氧化铝负载氟化钾（KF／m-Al2O3）催化剂的制各和表征
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 实验仪器
  • 3.2.2 实验试剂
  • 3.2.3 实验方法
  • 2O3催化剂'>3.2.3.1 浸渍法制KF／m-Al2O3催化剂
  • 3.2.3.1.1 制备步骤
  • 3.2.3.1.2 浸渍比例
  • 2O3催化剂'>3.2.3.2 研磨法制备KF／m-Al2O3催化剂
  • 3.2.3.2.1 制备步骤
  • 3.2.3.2.2 研磨比例
  • 2O3催化剂的制备'>3.2.3.3 KF／Y—Al2O3催化剂的制备
  • 3.2.3.4 结构和性能表征
  • 3.3 结果与讨论
  • 2O3催化剂和KF／Y-Al2O3催化剂的XRD、FTIR、粒度测定结果'>3.3.1 KF／m-Al2O3催化剂和KF／Y-Al2O3催化剂的XRD、FTIR、粒度测定结果
  • 2O3催化剂和KF／Y-Al2O3催化剂的碱强度'>3.3.2 KF／m-Al2O3催化剂和KF／Y-Al2O3催化剂的碱强度
  • 3.4 结论
  • 2O3催化剂在烷基化反应中的应用'>第四章 KF／m-Al2O3催化剂在烷基化反应中的应用
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验部分
  • 4.2.1 实验仪器
  • 4.2.2 实验试剂
  • 4.2.3 实验原理和方法
  • 2O3催化的邻苯二甲酰亚胺的N-苄基化反应'>4.2.3.1 KF／m-Al2O3催化的邻苯二甲酰亚胺的N-苄基化反应
  • 4.2.3.1.1 实验原理
  • 4.2.3.1.2 实验步骤
  • 2O3催化的联苯二酚的O-甲基化反应'>4.2.3.2 KF／m-Al2O3催化的联苯二酚的O-甲基化反应
  • 4.2.3.2.1 实验原理
  • 4.2.3.2.2 实验步骤
  • 4.3 结果与讨论
  • 2O3催化的邻苯二甲酰亚胺的N-苄基化'>4.3.1 KF／m-Al2O3催化的邻苯二甲酰亚胺的N-苄基化
  • 4.3.1.1 反应温度对产率的影响
  • 4.3.1.2 反应时间对产率的影响
  • 4.3.1.3 氯化苄用量对产率的影响
  • 4.3.1.4 催化剂用量对产率的影响
  • 4.3.1.5 催化剂种类对产率的影响
  • 4.3.1.6 溶剂的影响
  • 2O3催化的联苯二酚的O-甲基化反应'>4.3.2 KF／m-Al2O3催化的联苯二酚的O-甲基化反应
  • 4.3.2.1 反应温度对产率的影响
  • 4.3.2.2 反应时间对产率的影响
  • 4.3.2.3 碘甲烷用量对反应的影响
  • 4.3.2.4 催化剂用量对产率的影响
  • 4.3.2.5 催化剂种类对产率的影响
  • 4.3.3 催化剂载体的再生利用
  • 4.4 结论
  • 2O3催化剂在天然产物-水苏碱半合成中的应用'>第五章 KF／m-Al2O3催化剂在天然产物-水苏碱半合成中的应用
  • 5.1 引言
  • 5.2 实验部分
  • 5.2.1 实验仪器
  • 5.2.2 实验试剂
  • 5.2.3 实验原理和方法
  • 5.2.3.1 实验原理与分析
  • 5.2.3.1.1 反合成分析（一）
  • 5.2.3.1.2 可能的合成路线（一）
  • 5.2.3.1.3 反合成分析（二）
  • 5.2.3.1.4 可能的合成路线（二）
  • 5.2.3.1.5 本研究采用的合成路线和反应原理
  • 5.2.3.2 制备步骤
  • 5.2.3.3 放大实验
  • 5.3 结果与讨论
  • 5.3.1 水苏碱的结构鉴定
  • 5.3.1.1 熔点
  • 5.3.1.2 紫外吸收光谱
  • 5.3.1.3 红外光谱
  • 5.3.1.4 核磁共振氢谱
  • 5.3.1.5 核磁共振碳谱
  • 5.3.1.6 质谱
  • 5.3.1.7 薄层色谱
  • 5.3.1.7.1 溶液的配制
  • 5.3.1.7.2 实验方法与结果
  • 5.3.2 反应影响因素
  • 5.3.2.1 反应温度对产率的影响
  • 5.3.2.2 反应时间对产率的影响
  • 5.3.2.3 碘甲烷用量对产率的影响
  • 5.3.2.4 催化剂用量对产率的影响
  • 5.3.2.5 催化剂种类对产率的影响
  • 5.4 结论
  • 第六章 总结与展望
  • 6.1 全文总结
  • 6.2 前景展望
  • 参考文献
  • 读研期间论文

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