论文摘要
汽车尾气排放的NOx的危害日趋严重,一直以来,世界各国很多学者在不断研究和改进治理尾气的方法,其中以选择性催化还原法应用最为广泛。而贵金属催化剂不仅容易中毒并且资源匮乏,因此过渡金属催化剂将引起人们广泛关注。本文采用添加六次甲基四胺为扩孔剂和硝酸钡为稳定剂的铝溶胶对堇青石蜂窝陶瓷进行改性,运用正交设计法优选了影响制备载体涂层条件的范围,并做方差分析,以最佳的实验条件制备出的γ-Al2O3涂层载体比表面积达70m2/g以上,并对比了堇青石蜂窝陶瓷载体改性前后催化剂的活性,实验结果表明改性后的载体比表面积扩大了100倍,催化剂在大空速、中低温下活性明显提高。改性后的堇青石蜂窝陶瓷载体,负载了以Cu为主剂,过渡金属Mn、Ni和稀土金属Ce为助剂,制备出Cu系列催化剂,以尿素作为还原剂,采用程序升温法,在固定床反应器中对各催化剂进行了选择催化还原NOx的活性评价。从系列二、三元复合金属氧化物催化剂中筛选出了活性比较高的Cu-Mn-Ni-O/Al2O3/CC催化剂,并对其制备工艺进行优化,验证实验结果显示,催化剂在空速为5000h-1时,350℃转化率接近于100%:空速在5000h-1～20000h-1范围内转化率较理想,保持在78%以上。在此制备工艺的基础上活性组分中引入铈,所制Cu-Mn-Ni-Ce-O/Al2O3/CC催化剂,活性考察结果表明活性有很大的提高,起活温度降低了,空速在5000h-1时反应温度在150℃转化率可达54%,300℃几乎就转化完全;反应温度在350℃时空速范围也有所扩大(5000h-1～30000h-1),40000h-1时转化率达16%。BET、SEM-EDS、TPR、XPS等研究发现,铜系列催化剂催化剂的比表面积和平均孔径越大,在低温下活性越高,并使得催化剂颗粒在载体表面分布越均匀,活性中心数量越多,而且载体表面元素中铜占50%以上。在催化还原反应过程中,助剂Mn、Ni、Ce的添加催化剂的还原峰都向低温方向移动,还原速率也加快,提高NOx的还原率;在催化剂表面上,氧化物中的每种金属元素的存在价态分别为Cu（Ⅱ）、Mn（Ⅳ）、Mn（Ⅲ）、Ni（Ⅱ）和Ce（Ⅳ）。
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摘要ABSTRACT第1章 绪论X的性质及危害'>1.1 NOX的性质及危害1.2 尾气治理方法1.2.1 净化尾气的方法X脱除方法'>1.2.2 NOX脱除方法1.3 选择性催化还原研究现状1.3.1 还原剂1.3.2 催化剂1.4 催化剂载体1.4.1 载体的作用1.4.2 载体的种类1.4.3 青石蜂窝陶瓷载体表面改性1.5 本论文的研究目的意义和研究内容第2章 实验部分2.1 实验试剂和仪器2.1.1 实验试剂2.1.2 实验仪器2.2 催化剂的制备2.2.1 载体的预处理2.2.2 载体涂层的制备2.2.3 催化剂的制备2.3 催化剂的活性评价2.3.1 催化剂的活性2.3.2 催化剂的评价装置2.3.3 催化剂活性评价步骤2.4 催化剂的表征2.4.1 比表面仪2.4.2 扫描电镜分析仪2.4.3 热分析仪2.4.4 氢气催化还原仪2.4.5 X射线电子能谱仪2.5 本章小结第3章 堇青石蜂窝陶瓷载体表面改性3.1 比表面积分析3.1.1 扩孔剂对载体比表面积的影响3.1.2 涂层工艺的确定3.1.3 各因素对比表面积的影响3.2 涂层性能测试3.3 差热-热重分析3.4 扫描表征3.5 活性评价3.6 本章小结X性能的研究'>第4章 铜系催化剂催化还原NOX性能的研究4.1 助剂对氧化铜催化剂活性的影响4.1.1 二元复合金属氧化物催化剂活性研究4.1.2 三元复合金属氧化物催化剂活性研究2O3/CC催化剂制备工艺的优化'>4.2 Cu-Mn-Ni-O/Al2O3/CC催化剂制备工艺的优化4.2.1 制备工艺的确定4.2.2 各因素对催化剂的影响4.2.3 极差分析表4.2.4 验证试验4.3 四元复合金属氧化物催化剂活性研究4.4 反应空速对催化剂活性的影响4.5 催化剂的表征4.5.1 比表面积及孔径4.5.2 表面形貌及能谱分析4.5.3 差热-热重分析4.5.4 X射线电子能谱分析4.5.5 氢气催化还原分析4.6 本章小结结论参考文献攻读硕士学位期间发表的论文和取得的科研成果致谢
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