微波诱导催化氧化降解染料废水的研究

论文摘要

针对染料废水排放量大、有机物含量高、色度深、难降解、处理耗资大等情况，以阳离子偶氮染料酸性红B和阳离子碱性品红为目标污染物，以改性颗粒活性炭为载体，制备金属离子负载型催化剂，采用批式实验，研究了其微波诱导催化氧化降解的特征及规律。通过条件试验、正交试验、对比试验、重复试验和动力学试验分别探讨了催化剂载体制备条件、催化剂种类选取，两种染料的最佳处理实验条件、动力学特性以及反应体系中ORP变化规律等。通过催化剂表征试验得出：载体微波改性条件对载体表面官能团的种类影响不大，对总含氧官能团所占比例影响较大，载体比表面积越大越有利于染料的降解。载体预处理条件对染料降解影响不大，催化剂的种类对染料降解影响较大。通过单因素试验得出：对于酸性红B模拟染料废水，最佳处理条件为：初始pH值3、催化剂Fe3+-Cu2+/AC投加量1000mg/L、H2O2投加量101.1mg/L、微波功率300w，辐射5min后酸性红B的去除率超过99%。对于碱性品红模拟染料废水，最佳处理条件为：初始pH值2.5、催化剂投加量1000mg/L、H2O2投加量67.4mg/L、微波功率300w，辐射7min后碱性品红去除率超过94%。通过正交试验得出：影响酸性红B和碱性品红降解因素的主次顺序分别为：微波辐射时间>微波功率>过氧化氢投加量；微波功率>微波辐射时间>过氧化氢投加量。通过对比试验得出：微波诱导催化氧化降解水中染料效果最好。催化剂重复使用试验得出：催化剂使用10次后，对两种模拟染料废水的去除率仍超过90%。体系微波辐射期间，溶液ORP与染料降解反应速率不存在对应关系，体系ORP不是影响染料降解反应速率的关键因素，非均相催化性质发挥着重要作用。体系微波辐射停止后，溶液ORP变化与染料降解反应速率存在对应关系，随着反应的进行染料浓度缓慢减少，ORP缓慢上升，染料的降解决定于溶液中的氧化性物质。“微波/催化剂/H2O2”体系降解酸性红B和碱性品红均符合一级动力学模型dC/dt=-k（C-Ce），反应速率常数分别为0.63min-1和0.47min-1。本研究通过考察实验条件对反应过程的影响、不同反应体系对目标染料的降解及其动力学过程特点，认识和揭示了微波诱导催化氧化降解水中酸性红B和碱性品红的规律，为解决印染废水处理中催化剂回收、二次污染问题以及高效经济处理印染废水提供技术支持和参考。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 1 引言
• 1.1 课题研究背景和意义
• 1.2 目标染料废水简介
• 1.3 染料废水处理技术的进展
• 1.3.1 物理化学法
• 1.3.2 化学法
• 1.4 研究项目的提出及技术路线
• 2 微波-Fenton 理论
• 2.1 微波理论内容
• 2.1.1 微波的定义和特征
• 2.1.2 微波热效应、非热效应原理
• 2.1.3 微波在污水处理中的应用
• 2.2 Fenton 反应及类 Fenton 反应
• 2.2.1 Fenton 反应的发展
• 2.2.2 理论基础
• 2.2.3 非均相类 Fenton 反应的形成及发展
• 2.2.4 羟自由基（·OH）的特性
• 3 实验药品、仪器及实验方法
• 3.1 实验药品及仪器
• 3.2 实验装置
• 3.3 实验方法
• 3.3.1 氧化还原电位 ORP 的测定
• 2O₂12'>3.3.2 钛盐光度法测定溶液中 H₂O₂12
• 3.3.3 邻菲罗啉分光光度法测定铁离子
• 3.3.4 二乙胺基二硫代甲酸钠测定铜离子
• 3.3.5 酸性红 B 浓度的测定
• 3.3.6 碱性品红浓度的测定
• 3.4 微波-类 Fenton 反应
• 3.5 本章小结
• 4 催化剂的制备与表征
• 4.1 催化剂的制备
• 4.1.1 活性炭的改性
• 4.1.2 催化剂的制备
• 4.2 催化剂的确定
• 4.2.1 金属离子负载量的确定
• 4.2.2 载体改性条件
• 4.3 催化剂表征
• 4.3.1 比表面积分析
• 4.3.2 表面官能团傅里叶红外光谱分析
• 4.3.3 表面官能团 X-射线光电子能谱（XPS）分析
• 4.4 本章小结
• 5 微波-类 Fenton 反应降解酸性红 B 模拟染料废水的研究
• 5.1 影响酸性红 B 降解因素的研究
• 5.1.1 初始 pH 的影响
• 5.1.2 催化剂投加量的影响
• 2O₂投加量的影响'>5.1.3 H₂O₂投加量的影响
• 5.1.4 微波功率的影响
• 5.1.5 辐射时间的影响
• 5.2 不同体系降解酸性红 B 的对比试验
• 5.3 酸性红 B 降解前后波长扫描分析
• 5.4 正交试验分析
• 5.5 催化剂重复使用试验
• 2O₂降解酸性红 B 宏观动力学研究'>5.6 微波诱导催化剂/H₂O₂降解酸性红 B 宏观动力学研究
• 2O₂”体系微波辐射反应动力学'>5.6.1 “微波/催化剂/H₂O₂”体系微波辐射反应动力学
• 2O₂”体系微波辐射停止后体系变化特征'>5.6.2 “微波/催化剂/H₂O₂”体系微波辐射停止后体系变化特征
• 2O₂”体系反应动力学'>5.6.3 “催化剂”、“催化剂/H₂O₂”体系反应动力学
• 5.7 本章小结
• 6 微波-类 Fenton 反应降解碱性品红模拟染料废水的研究
• 6.1 影响碱性品红降解因素的研究
• 6.1.1 pH 的影响
• 6.1.2 催化剂投加量的影响
• 2O₂投加量的影响'>6.1.3 H₂O₂投加量的影响
• 6.1.4 微波功率的影响
• 6.1.5 不同辐射时间的影响
• 6.2 不同体系降解碱性品红的对比实验
• 6.3 碱性品红降解前后波长扫描分析
• 6.4 正交试验分析
• 6.5 催化剂重复使用试验
• 2O₂降解碱性品红宏观动力学'>6.6 微波诱导催化剂/H₂O₂降解碱性品红宏观动力学
• 2O₂体系微波辐射反应动力学'>6.6.1 微波/催化剂/H₂O₂体系微波辐射反应动力学
• 2O₂体系微波辐射停止后体系变化特征'>6.6.2 微波/催化剂/ H₂O₂体系微波辐射停止后体系变化特征
• 2O₂"体系反应动力学'>6.6.3 "催化剂"、"催化剂/ H₂O₂"体系反应动力学
• 6.7 本章小结
• 7 结论与建议
• 7.1 结论
• 7.2 建议
• 致谢
• 参考文献
• 附录
• A. 攻读硕士期间所获相关科研成果
• B. 作者在攻读硕士学位期间专利