功能化介孔碳材料的合成及应用研究

论文摘要

有序介孔碳（OMC）作为一类新型的多孔材料,由于其具有高的比表面积和孔体积、均一的孔径分布、良好的水热稳定性和导电性等优势,已经被广泛应用于催化、吸附、电化学、能量存储以及生物等领域。通过异质元素的掺杂以及金属粒子负载将介孔碳材料进行功能化处理,对于其性能的改善有着重要的研究价值和应用前景。本文对OMC基复合材料的研究主要涉及其大分子吸附和电化学储氢性能,在材料的组分设计、制备、性能及相关理论机制等方面进行了深入的研究。主要内容如下：1.通过水热法合成出具有高含氮量且结构可调的氮掺杂介孔碳（MCN）材料。以SBA-15为模板,对苯二胺（DAB）和过硫酸铵（APDS）作为氮源和碳源,通过改变反应温度以及前躯体的比例得到了具有不同比表面、孔体积和孔径的MCN材料。实现了70-100℃反应温度条件下对MCN样品的孔径在3.43到4.15nm之间的可调,而样品的含氮量基本保持在26.5wt.%没有太大变化。在80℃的温度条件下,通过调节DAB和APDS的摩尔比,同样可以调节MCN材料的结构尺寸,更重要的是,材料的C/N摩尔比在3.25-3.65之问可调。因此可以得出以下结论：以80℃作为反应条件,DAB/APDS的摩尔比保持在1.5,可以得到高度有序且高含氮量（26.42wt.%）的MCN材料。2.通过两步法制备出复合结构的磁性吸附材料。以OMC为基体,Ni（CH3COO）2·4H2O为镍源,通过高温煅烧还原的办法合成了Ni粒子均匀负载的不同结构的磁性Ni-OMCs复合物,并且Ni粒子的尺寸可控在10nm以内。系统研究了吸附时间、吸附温度、吸附剂的浓度以及吸附质的浓度等因素对Ni-OMCs吸附甲基橙性能的影响。结果表明,所有的吸附都符合Langmuir吸附模型,Ni-OMCs材料对甲基橙的吸附性能约是活性碳粉的3倍。磁性Ni-OMCs的饱和磁通量大约为2.34 emu/g,很容易被外加磁场分离。3.通过两步法制备出PtRu纳米粒子掺杂OMC的电化学储氢材料。以OMC为基体,RuCl3·xH2O和H2PtCl6·6H2O为钉源和铂源,乙二醇作为还原剂,合成了PtRu纳米粒子掺杂OMC的复合材料。其中,PtRu纳米粒子尺寸大约为3.6 nm,均匀负载在OMC的表面和介孔孔道内。通过循环伏安曲线和恒流充放电曲线系统研究了OMC/PtRu、OMC/Pt和OMC电极的电化学储氢性能,研究表明OMC/PtRu电极的最大储氢容量为411.8 mAh/g,是纯OMC电极放电容量的2.3倍,是OMC/Pt电极放电容量的1.5倍。

论文目录

• 目录
• CONTENTS
• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 前言
• 1.2 介孔材料的合成
• 1.2.1 介孔材料的分类
• 1.2.2 介孔材料的合成机理
• 1.2.3 介孔材料的合成方法
• 1.3 介孔碳材料
• 1.3.1 有序介孔碳材料
• 1.3.2 轻元素掺杂的介孔碳材料
• 1.3.3 金属粒子复合介孔碳材料
• 1.4 介孔材料的应用
• 1.4.1 催化领域
• 1.4.2 吸附领域
• 1.4.3 电化学领域
• 1.4.4 生物领域
• 1.4.5 其它方面的应用
• 1.5 本文主要研究内容
• 第二章 高含氮量且结构可控的MCN材料的制备
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 试剂与仪器
• 2.2.2 有序介孔氮化碳（MCN）的制备
• 2.2.3 结构及物相表征
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 MCN-T样品的结构与物相分析
• 2.3.2 MCN-80-x样品的结构和物相分析
• 2.4 本章小结
• 第三章 Ni-OMCs的合成及其对甲基橙的吸附性能研究
• 3.1 前言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 试剂与仪器
• 3.2.2 Ni-OMCs样品的制备
• 3.2.3 样品的表征
• 3.2.4 吸附性能测试
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 结构与物相分析
• 3.3.2 甲基橙的吸附试验
• 3.4 本章小结
• 第四章 PtRu合金粒子负载OMC的合成及储氢性能研究
• 4.1 前言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 试剂与仪器
• 4.2.2 OMC/Pt和OMC/PtRu的制备
• 4.2.3 结构与表征
• 4.2.4 电化学储氛性能测试
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 结构与物相分析
• 4.3.2 电化学性能测试
• 4.4 本章小结
• 第五章 结论
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文
• 攻读硕士学位期间参与的科研项目
• 攻读硕士学位期间获奖情况
• 学位论文评阅及答辩情况表