低浓度二氧化碳高效吸附剂的研究

论文摘要

二氧化碳是造成温室效应的主要气体之一,但工业排放的二氧化碳大部分没有充分地回收,这既加快了温室效应的速度,又浪费了大量的二氧化碳资源。因此二氧化碳的回收再资源化具有重要的科学意义和应用价值。本文针对回收氮气中低浓度二氧化碳,采用常压固定床动态吸附装置,致力于开发出高效二氧化碳吸附剂,以达到充分回收二氧化碳的目的。论文的实验内容包括：一、分子筛吸附二氧化碳的研究：考察了多种分子筛吸附剂对二氧化碳的吸附性能。详细考察了气体流量、吸附温度、床层高度及预处理等吸附条件对穿透曲线、吸附量的影响。实验结果表明：5A分子筛经铝溶胶粘合剂加工成条形后对CO2的吸附性能最佳。适当增加床层高度、低温操作都有利于对CO2的吸附,但增大入口气流速不利于分子筛对CO2的吸附。对条形5A分子筛进行300℃下加热3h预处理,可以提高其对CO2的吸附速率；氮气载水预处理会造成其孔道的堵塞而导致CO2吸附容量下降。二、改性条形5A分子筛对二氧化碳的吸附研究：对条形5A分子筛进行负载金属离子改性处理,详细考察了金属浸渍剂种类、浓度等因素对条形5A分子筛吸附CO2性能的影响。实验结果表面：过渡金属离子Mn4+、Cr3+、Cu2+改性条形5A分子筛均不能提高二氧化碳的吸附量。三、对条形5A分子筛再生后性能的研究：考察了5A分子筛经多次循环使用的再生性能,并对其进行热重分析,发现条形5A分子筛除对CO：具有较高吸附量外,还能与CO2形成较强的吸附作用,需较高温度才能完全脱除。实验结果表明：重复使用6次,5A分子筛对CO2吸附容量无明显下降；加热再生法对5A分子筛有较好的再生效果,再生时间为180min时,5A分子筛在300℃下基本完成再生。四、介孔分子筛SBA-15的二氧化碳吸附性能的研究：实验选用SBA-15介孔分子筛为载体,以PEI对其进行氨基修饰,考察了浸渍剂浓度、吸附温度对二氧化碳吸附性能的影响。并对其进行XRD、FTIR和热重分析。实验结果表明PEI在介孔分子筛中的最佳配比为wt50%,最佳吸附温度为48℃。最后考察了PEI/SBA-15的再生性能。结果表明：SBA-15-PEI-50的再生条件较为简单,在100℃下,以100mL/min的流量通入高纯N2即可脱附。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 引言
• 1 文献综述
• 1.1 研究背景
• 1.2 常用二氧化碳分离回收技术
• 1.2.1 吸收分离法
• 1.2.2 吸附分离法
• 1.2.3 膜分离法
• 1.2.4 低温蒸馏法
• 1.2.5 催化燃烧法
• 1.3 常见二氧化碳吸附剂及研究概况
• 1.3.1 活性炭
• 1.3.2 分子筛
• 1.3.3 活性碳纤维
• 1.3.4 硅胶
• 1.3.5 活性氧化铝
• 1.3.6 粘土矿
• 1.4 新型二氧化碳吸附剂国内外研究现状
• 1.5 吸附理论及模型
• 1.5.1 吸附等温线
• 1.5.2 等温吸附公式
• 1.6 选题依据及研究内容
• 2 实验部分
• 2.1 实验原料和仪器设备
• 2.1.1 实验材料和试剂
• 2.1.2 实验仪器
• 2.2 实验装置与流程
• 2.2.1 原料气的配置
• 2.2.2 实验装置和实验步骤
• 2.2.3 脱附再生实验装置
• 2.3 吸附剂的制备
• 2.3.1 5A分子筛的预处理
• 2.3.2 金属离子改性5A分子筛的制备
• 2.3.3 新型介孔二氧化碳吸附剂的制备
• 2.4 分析方法
• 2.4.1 二氧化碳的检测
• 2.4.2 XRD
• 2.4.3 BET分析
• 2.4.4 FTIR光谱
• 2.4.5 TG/DTG
• 2.5 吸附剂性能的评价
• 2.5.1 吸附剂的评价指标
• 2.5.2 穿透曲线及吸附量
• 2.5.3 LUB及床层利用率的计算
• 3 结果与讨论
• 3.1 吸附剂的筛选
• 3.2 工艺条件对吸附性能的影响
• 3.2.1 流体流速对吸附性能的影响
• 3.2.2 床层高度对吸附性能的影响
• 3.2.3 吸附温度对吸附性能的影响
• 3.3 预处理对5A分子筛吸附性能的影响
• 3.3.1 加热预处理对吸附性能的影响
• 3.3.2 水处理对吸附性能的影响
• 3.3.3 氮气处理对吸附性能的影响
• 3.4 金属离子改性对5A分子筛吸附性能的影响
• 3.5 本章小结
• 4 5A分子筛的吸附机理及再生性能的研究
• 4.1 金属盐改性5A分子筛对二氧化碳的吸附作用
• 4.2 再生性能的研究
• 4.3 本章小结
• 5 介孔分子筛吸附二氧化碳的实验研究
• 5.1 引言
• 5.2 实验条件与操作
• 5.3 介孔分子筛SBA-15的二氧化碳吸附性能
• 5.4 PEI改性SBA-15分子筛对二氧化碳吸附性能的影响
• 5.4.1 PEI配比对吸附效果的影响
• 5.4.2 吸附温度对吸附效果的影响
• 5.5 PEI/SBA-15的吸附机理及再生性能的研究
• 5.5.1 PEI/SBA-15的吸附机理
• 5.5.2 PEI/SBA-15的再生实验
• 5.6 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况
• 致谢