论文摘要
医药品和个人护理用品(PPCPs)是一类对水生态环境及人类健康危害性较大的新兴微污染物,传统生物处理工艺对PPCPs去除效果较差。高级氧化技术是降解废水中PPCPs污染物的有效方法,具有极大的开发潜力和良好的应用前景。本文以抗生素类药物氧氟沙星和甲硝唑作为PPCPs的研究对象,较为系统地研究了Fenton、Oxone/Co2+氧化法和UV/Oxone/Co2+、UV/Fenton氧化法处理氧氟沙星模拟废水;Oxone/Co2+氧化法处理甲硝唑模拟废水的性能和操作条件,并对其动力学过程、降解效果和可能的机理进行了分析与对比,从而为高级氧化技术处理废水中的PPCPs提供了理论依据。研究结果表明:1. Fenton和Oxone/Co2+氧化法处理氧氟沙星(OFL)废水:采用Fenton氧化法处理OFL废水,在H2O2浓度为1.5mmolL-1、Fe2+浓度为0.03mmolL-1、溶液的pH值为4.0、温度为25℃、OFL初始浓度为9mgL-1的最佳条件下,经过120min后,OFL的去除率可达到99.5%,TOC去除率达到56.2%;采用Oxone/Co2+氧化法处理OFL废水,在Oxone浓度为1.2mmolL-1、Co2+浓度为0.003mmolL-1、溶液的pH值为6.0,温度为25℃,OFL初始浓度9mgL-1的最佳条件下,经过30min后,OFL可以被完全去除,TOC去除率为65.8%。根据所得质谱信息推测两种氧化体系处理OFL的可能降解途径。实验结果表明Fenton和Oxone/Co2+氧化法均能够高效去除废水中的OFL,但Oxone/Co2+较Fenton氧化法更为经济高效。2. UV/Oxone/Co2+氧化法处理氧氟沙星:在Oxone的投加量为0.6mmolL-1、[Oxone]/[Co2+]为1000、溶液的pH值为5.0、温度为25℃,OFL初始浓度为9mg L-1的最佳条件下,经过60min后,OFL可以被完全去除,此时TOC的去除率为87.0%。UV/Oxone/Co2+氧化法降解OFL的反应符合假一级动力学方程,表观速率常数为0.0767min-1。3. UV/Fenton氧化法降解氧氟沙星(OFL)废水:UV/Fenton氧化法降解OFL最佳条件为:[H2O2]=1.5mmolL-1、[Fe2+]=0.03mmolL-1、[OFL]=9 mgL-1、溶液的pH=3.5,温度=25℃,反应时间=60min, OFL可以被完全去除,此时TOC去除率为67%。降解反应符合假一级动力学,动力学方程的表观速率常数为0.0498min-1。该体系与传统Fenton法相比,反应时间缩短了1h,OFL的去除率有所提高。4. Oxone/Co2+氧化法降解甲硝唑(MNZ)废水:在Oxone的投加量为1.5mmolL-1、[Oxone]/[Co2+]为100、溶液的pH值为5.0、温度为25℃,MNZ初始浓度为10mgL-1、反应时间为30min的最佳条件下,经过30min后,MNZ可以被完全去除。
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