金属局域表面等离子体增强半导体近紫外发光的研究

论文摘要

半导体照明具有高效节能,寿命长,全固态,无毒,安全性好等众多优点,已经逐渐替代了原有的照明产品并且引发了第三次照明革命。但是目前大规模产业化的白光LED由蓝光LED激发黄光荧光粉实现的,色彩还原性差,显色指数低。采用近紫外LED芯片激发红绿蓝三色荧光粉实现白光照明是一个较为理想的途径。相比蓝光LED芯片来说,近紫外芯片最关键的问题是发光效率低下的问题。利用金属表面等离子体耦合增强半导体发光是当前研究的热点问题。本文围绕制备高质量的近紫外LED量子阱和ZnO薄膜,采用金属局域表面等离子体耦合来提高其发光效率开展了如下工作：1.在理论上通过有限时域差分法(FDTD)模拟得出金属局域表面等离子体共振峰(LSPR)的位置和纳米结构的尺寸、形状和周围介质有关。在周期性的金属纳米阵列中,纳米颗粒的表面等离子体共振可以导致很强的局域电场增强。发现尺寸100nm Pt纳米颗粒的表面等离子体共振峰位于350nm左右,尺寸100nmAl纳米的表面等离子体共振峰位于380nm左右。模拟了纳米颗粒的表面电场分布,发现Al纳米颗粒的表面电场在三角形和四方形的顶点处增强达到了31倍。2.在实验上摸索掌握了金属Pt和Al微纳加工的工艺,采用热退火技术、电子束曝光和聚焦离子束技术成功地制备了一系列的Pt和Al纳米颗粒阵列。发现要想得到边缘清晰的纳米颗粒,电子束曝光机极限的加工尺寸为100nm左右,聚焦离子束极限的辅助沉积的尺寸为50nm左右。3.用原子层沉积(ALD)的方法在硅衬底上低温(200℃)生长得到了m面非极性的ZnO薄膜,其光致发光谱中和缺陷有关的可见光非常的微弱。使用电子束曝光技术在ZnO薄膜的顶端制备了三种不同形状的Al纳米颗粒阵列。发现ZnO薄膜与Al纳米颗粒耦合后带边发光都得到了很大的增强而缺陷发光变化不大。不同形状的Al纳米颗粒耦合增强的效果也不相同,四方形纳米颗粒获得了最大2.6倍的增强。4.使用射频等离子体辅助分子束外延方法,在蓝宝石衬底上外延生长了InGaN/AlGaN多量子阱。使用用透射电子显微镜(TEM)对量子阱进行了表征,得到了生长平整,界面清晰的量子阱截面图。用光致发光谱(PL)测试了量子阱的光学性能,实现了中心波长394nm的近紫外发光。在量子阱的顶端用聚焦离子束沉积了直径100nm的Pt圆柱形纳米颗粒,首次研究了近紫外波段金属LSPR与多量子阱的耦合效果。5.为了弄清发光增强与纳米颗粒形状有关的原因,进一步探讨表面等离子体耦合增强半导体发光的机理,对Al纳米颗粒耦合ZnO的样品做了时间分辨光致发光和变温光致发光的测试,并且结合FDTD模拟的表面电场分布得到如下结论：金属表面等离子体共振带来的局域电场的极大增强和由此引起的自发辐射速率的加快(内量子效率的提高)是半导体发光增强的关键因素。

论文目录

• 中文摘要
• Abstract
• 1 文献综述
• 1.1 表面等离子体激元（SURFACE PLASMON POLARITONS）
• 1.1.1 表面等离子体激元的定义
• 1.1.2 自由电子气模型
• 1.1.3 实际金属的介电常数
• 1.1.4 金属界面上的表面等离子体
• 1.1.5 表面等离子体的激发
• 1.2 局域的表面等离子体激元（LOCALIZED SURFACE PLASMONS）
• 1.2.1 准静态理论下的LSPs与高阶模式的LSPs
• 1.2.2 影响LSPs共振的因素
• 1.2.3 LSPs能量的衰减
• 1.3 表面等离子体激元的应用
• 2 实验设备介绍
• 2.1 原子层沉积系统（ALD）
• 2.1.1 原子层沉积的工作原理
• 2.1.2 原子层沉积的工艺优点
• 2.2 分子束外延系统（MBE）
• 2.2.1 分子束外延的工作原理
• 2.2.2 分子束外延的技术优点
• 2.3 高分辨X射线衍射技术（HRXRD）
• 2.3.1 高分辨X射线衍射技术的原理
• 2.3.2 高分辨X射线衍射技术的扫描方式
• 2.4 扫描电子显微镜（SEM）
• 2.5 透射电子显微镜（TEM）
• 2.6 原子力显微镜（AFM）
• 2.7 光致发光（PL）
• 3 金属纳米结构的制备
• 3.1 热退火处理
• 3.2 电子束刻蚀（EBL）
• 3.2.1 电子束刻蚀的基本原理
• 3.2.2 电子束刻蚀工艺流程
• 3.2.3 电子束刻蚀样品表征
• 3.3 聚热离子束刻蚀（FIB）
• 3.3.1 聚焦离子束的基本原理
• 3.3.2 聚焦离子束的操作流程
• 4 数值计算
• 4.1 离散偶极近似法（DDA）
• 4.2 时域有限差分法（FDTD）
• 4.2.1 麦克斯韦方程的标量形式
• 4.2.2 FDTD差分方程
• 4.2.3 完全匹配层（PML）吸收边界条件
• 4.3 时域有限差分法（FDTD）计算结果与讨论
• 4.3.1 颗粒大小的影响
• 4.3.2 形状的影响
• 4.3.3 周围介质的影响
• 4.3.4 入射光偏振态的影响
• 4.3.5 实验设计
• 5 表面等离子体增强GAN基紫外LED发光
• 5.1 GAN基紫外LED器件研究现状
• 5.2 表面等离子体激元增强GAN基LED发光的进展
• 5.3 表面等离子体激元增强紫外LED发光
• 5.3.1 样品生长
• 5.3.2 样品截面的TEM形貌分析
• 5.4 金属PT纳米颗粒表面等离子体与近紫外MQWs的耦合
• 6 表面等离子激元增强ZNO带边发光
• 6.1 表面等离子激元增强ZNO发光的进展
• 6.2 高质量ZNO薄膜的制备与表征
• 6.2.1 原子层沉积发生长ZnO薄膜
• 6.2.2 ZnO薄膜的表面形貌
• 6.2.3 高分辨X射线衍射分析晶体结构
• 6.2.4 InGaN/AlGaN多量子阱的光致发光性能
• 6.3 表面等离子体激元耦合提高ZNO发光的研究
• 6.4 表面等离子激元增强二极管的发光机理探讨
• 7 总结
• 参考文献
• 博士期间发表论文
• 致谢