4，6-二羟基嘧啶的合成工艺及动力学研究

论文摘要

嘧啶类化合物具有抗真菌,促进生物生长调节的作用,广泛用于医药和农药的制备。4,6-二羟基嘧啶是合成嘧啶类化合物的重要中间体,本文针对4,6-二羟基嘧啶生产过程中存在的问题,对其合成工艺进行了较为系统的研究。文中对4,6-二羟基嘧啶合成反应的热力学数据进行了计算,得到了相关反应的化学平衡常数,为其工艺条件的设计及生产提供了热力学依据。本文以丙二酸二甲酯和甲酰胺为原料在甲醇钠的催化下通过单因素和正交实验设计对4,6-二羟基嘧啶的工艺过程进行了优化,得到了较佳的工艺条件为：反应温度为50℃,反应时间为3h,甲醇钠浓度为30%,n（丙二酸二甲酯）：n（甲酰胺）：n（甲醇钠）=1：2.6：3。在此工艺条件下,4,6-二羟基嘧啶的合成收率可达到82.09%,产物经红外光谱鉴定,证明结构正确。优化后的合成工艺具有反应时间短、原料用量少、反应条件温和易于操作等优点。采用等温法实验研究了该合成反应体系的表观动力学,该实验测定了合成体系中不同时刻的反应产物的收率,得到了实验范围内能比较准确描述反应收率随反应时间、反应温度和投料配比变化的动力学方程,建立了动力学模型并得到了模型参数。结果表明,在实验条件下,反应均服从二级不可逆动力学模型。实验还验证了所得反应动力学模型的可靠性,为其工业生产提供了实验依据。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 绪论
• 1.1 论文的研究背景、目的和意义
• 1.1.1 杂环类化合物简介
• 1.1.2 嘧啶类化合物简介
• 1.2 原料和产品简介
• 1.2.1 甲醇钠-甲醇溶液
• 1.2.2 丙二酸二甲酯
• 1.2.3 甲酰胺
• 1.2.4 4,6-二羟基嘧啶
• 1.3 4,6-二羟基嘧啶合成工艺综述
• 1.3.1 4,6-二羟基嘧啶的合成工艺发展
• 1.3.2 4,6-二羟基嘧啶的合成工艺国内外现状
• 1.4 甲醇钠-甲醇溶液的制备
• 1.4.1 金属法生产工艺
• 1.4.2 碱法生产工艺
• 1.5 实验方案和研究思路
• 1.5.1 优化实验方法
• 1.5.2 研究思路
• 2 4,6-二羟基嘧啶合成过程的热力学分析
• 2.1 热力学函数的相关计算式
• 2.2 4,6-二羟基嘧啶合成反应的热力学分析
• f,g⁰和绝对熵S_f,g⁰的估算'>2.2.1 理想气体的标准摩尔生成热的ΔH_f,g⁰和绝对熵S_f,g⁰的估算
• 0p的估算'>2.2.2 理想气体热容C⁰p的估算
• 2.2.3 不同气体气化潜热的计算
• 2.2.4 化学平衡常数的估算
• 2.2.5 结果与分析
• 2.3 结论
• 3 4,6-二羟基嘧合成工艺研究
• 3.1 实验部分
• 3.1.1 实验药品
• 3.1.2 实验仪器
• 3.2 实验步骤
• 3.2.1 催化剂甲醇-甲醇钠溶液的制备
• 3.2.2 4,6-二羟基嘧啶的合成
• 3.3 单因素实验
• 3.3.1 甲醇钠量的影响
• 3.3.2 滴加温度的影响
• 3.3.3 甲醇钠在甲醇溶液中的质量分数的影响
• 3.3.4 反应时间的影响
• 3.3.5 原料甲酰胺量的影响
• 3.4 正交实验
• 3.4.1 正交实验设计
• 3.4.2 正交实验结果分析
• 3.4.3 较佳工艺条件及验证
• 3.5 产品的分析与表征
• 3.5.1 4,6-二羟基嘧啶的分析方法
• 3.5.2 4,6-二羟基嘧啶的表征
• 3.6 结论
• 4 合成动力学
• 4.1 引言
• 4.2 反应机理及模型的建立
• 4.2.1 反应机理
• 4.2.2 模型的建立
• 4.3 实验方法
• 4.3.1 实验药品
• 4.3.2 实验仪器
• 4.3.3 实验步骤
• 4.4 结果与讨论
• 4.4.1 动力学实验数据测定
• 4.4.2 动力学模型参数确定
• 4.4.3 模型的检测
• 4.5 结论
• 5 结论
• 参考文献
• 个人简历及攻读硕士学位期间科研成果
• 致谢