负载型TiO2催化剂的制备及其对难降解染料的光催化

论文摘要

TiO2光催化氧化降解染料废水是一种新兴的环境治理技术,具有处理效率高、工艺设备简单、操作条件易控制、无毒、价廉、稳定性好等优点。但粉体TiO2在使用过程中存在分离与回收再生困难、活性成分损失大等问题,因此负载化的TiO2催化剂作为绿色环保材料,满足可持续发展的需要,在空气净化、废水处理等方面将发挥重要作用。论文选取自制改性海泡石为载体,分别以A101为钛源,采用粉体烧结法制备了负载型A101/海泡石催化剂,又以钛酸丁酯为钛源,采用溶胶-凝胶法制备了负载型TBT/海泡石催化剂,XRD图及实验表明,这两种催化剂均具有良好的光催化活性及吸附性能,均属于高效、优良的光催化剂。①论文以天然海泡石为原料,采用酸改性法对海泡石的改性进行研究。实验结果表明,酸改性的优化工艺条件为:处理温度为20℃,处理酸为硝酸,处理酸浓度为15%,固液比为1:20,浸取时间为12h。比表面积的测定及其吸附性能实验表明,与天然海泡石相比,改性海泡石的比表面积明显增大,吸附性能显著增强。②以自制改性海泡石为载体,分别制备了A101/海泡石和TBT/海泡石两类载体催化剂。实验结果表明,热处理温度为400℃,负载量为5%的三号A101/海泡石的光催化效率较高;热处理温度为500℃,负载量比为1.5:1的四号TBT/海泡石的光催化效率较高。以罗丹明B溶液为处理对象,系统研究了A101/海泡石和TBT/海泡石两类载体催化剂的负载过程对其吸附及光催化行为的影响,实验结果表明,载体的负载过程使海泡石比表面积有一定的减小,吸附量有一定的降低,但TiO2与海泡石在光催化性能方面却产生了一定的协同作用,光催化性能增强。③分别以自制三号A101/海泡石和四号TBT/海泡石为光催化剂对罗丹明B进行降解研究。实验结果表明,两种催化剂对罗丹明B均有好的降解效果,优化实验条件下,三号A101/海泡石对罗丹明B及COD的去除率分别达到99.9%、93.2%,四号TBT/海泡石对罗丹明B及COD的去除率分别达到98.3%、93.0%。三号A101/海泡石和四号TBT/海泡石分别光催化降解罗丹明B的反应均符合Langmuir-Hinshelwood动力学模型,反应速率常数分别为:k=93.46（L/min）、k=156.25（L/min）,平衡吸附常数分别为:K=3.43×10-3（L/mg）、K=2.12×10-3（L/mg）。④分别以自制三号A101/海泡石和四号TBT/海泡石为光催化剂对甲基橙进行降解研究,实验结果表明,两种催化剂对甲基橙均有良好的降解效果,优化实验条件下,三号A101/海泡石对甲基橙及COD的去除率分别达到98.4%、79.7%,四号TBT/海泡石对甲基橙及COD去除率分别达到90.2%、70.5%。⑤催化剂的回收利用自制三号A101/海泡石和四号TBT/海泡石两种催化剂反复回收利用5次时,对30mg/L的罗丹明B溶液的去除率还分别能达到83.3%、76.8%,对300mg/L的甲基橙溶液的去除率还分别能达到68.1%、63.1%。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 1 绪论
• 1.1 染料废水处理技术概况
• 1.1.1 生物处理法
• 1.1.2 絮凝沉淀法
• 1.1.3 吸附法
• 1.1.4 化学氧化法
• 1.1.5 电化学法
• 1.1.6 光催化氧化法
• 1.2 光催化剂
• 2 光催化剂简介'>1.2.1 TiO₂光催化剂简介
• 2 光催化降解有机污染物的机理'>1.2.2 TiO₂光催化降解有机污染物的机理
• 1.3 常见的催化剂载体
• 2 的常见负载技术'>1.4 TiO₂的常见负载技术
• 1.5 本论文的研究内容
• 2 载体催化剂的制备研究
• 2.1 实验部分
• 2.1.1 主要试剂与仪器
• 2.1.2 实验方法
• 2.2 结果与讨论
• 2.2.1 海泡石的改性研究
• 2.2.2 载体催化剂制备条件的研究
• 2.2.3 A101/海泡石、TBT/海泡石的XRD 图分析
• 2.2.4 天然海泡石、改性海泡石及载体催化剂的对罗丹明B 的吸附性能研究
• 2.2.5 光催化性能比较研究
• 2.3 本章小结
• 3 三号A101/海泡石催化剂对罗丹明B 的光催化降解研究
• 3.1 染料罗丹明B 性质
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 主要试剂及主要仪器
• 3.2.2 实验方法
• 3.3 罗丹明B 的浓度-吸光度工作曲线图
• 3.4 结果与讨论
• 3.4.1 催化剂用量对光催化效果的影响
• 3.4.2 初始pH 值对光催化效果的影响
• 3.4.3 反应时间对光催化效果的影响
• 3.4.4 初始浓度对光催化效果的影响
• 3.4.5 正交实验安排——四个因素对罗丹明B 降解影响评价
• 3.4.6 罗丹明B 的降解效果
• 3.4.7 动力学研究
• 3.5 本章小结
• 4 四号TBT/海泡石催化剂对罗丹明B 的光催化降解研究
• 4.1 实验部分
• 4.1.1 主要试剂与仪器
• 4.1.2 实验方法
• 4.2 结果与讨论
• 4.2.1 催化剂用量对光催化效果的影响
• 4.2.2 初始pH 值对光催化效果的影响
• 4.2.3 反应时间对光催化效果的影响
• 4.2.4 初始浓度对光催化效果的影响
• 4.2.5 正交实验安排——四个因素对罗丹明B 降解影响评价
• 4.2.6 罗丹明B 的降解效果
• 4.2.7 动力学研究
• 4.3 本章小结
• 5 对甲基橙的光催化降解研究
• 5.1 甲基橙的性质
• 5.2 实验部分
• 5.2.1 主要试剂及主要仪器
• 5.2.2 实验方法
• 5.3 甲基橙的浓度-吸光度工作曲线图
• 5.4 结果与讨论
• 5.4.1 三号A101/海泡石对甲基橙光催化降解实验研究
• 5.4.2 四号TBT/海泡石对甲基橙光催化降解实验研究
• 5.5 本章小结
• 6 催化剂的回收利用
• 6.1 实验部分
• 6.1.1 主要试剂及主要仪器
• 6.1.2 实验方法
• 6.2 结果与讨论
• 6.2.1 三号A101/海泡石的回收利用
• 6.2.2 四号TBT/海泡石的回收利用
• 6.3 本章小结
• 7 结论与展望
• 7.1 结论
• 7.2 展望
• 致谢
• 参考文献
• 附录