论文摘要
含时波包方法作为物理化学的重要分支,在研究分子反应散射时已经被证明是一种非常有效的方法,其理论框架在分子物理和场与物质相互作用等研究领域也有着广泛的应用。含时波包法有许多优点,除了数值计算上的高效率外,该方法还为动力学提供了物理意义明确而直观的图像,它既具有经典的直观,又不乏量子力学的准确,因此含时波包方法被广泛地应用于光解动力学研究中。光解反应动力学是光化学的一部分,也是分子反应动力学的一个重要分支。而在光解理论方面,光吸收截面一直被人们所关注。本论文主要是基于Born-Oppenheimer近似,应用含时波包动力学方法研究了小分子——IBr分子的光解过程,计算了IBr分子各个电子态的吸收截面并得到了相应的吸收谱。讨论了不同的时间传播方法对吸收谱的影响,研究了在选取不同的振动态作为初始波包时吸收谱的变化。主要的研究内容和结果如下:本文首先在绝热近似下,利用Chebyshev多项式展开方法作为时间传播方案计算得到了与实验值相符的IBr分子各个电子态的吸收截面;其次利用分裂算符-傅立叶变换方案研究了电子态C态的光吸收截面,并与利用Chebyshev多项式展开方法作为时间传播方案得到的结果进行比较,以得出两种不同的时间传播方案对IBr分子光吸收截面的影响。结果表明这两种时间传播方案对总的光吸收截面的计算是等效的;最后为了研究不同的初始波包对光吸收截面的影响,以电子态C态作为研究对象,选取了三个不同的振动态作为初始波包进行了光吸收截面的计算并得到了与经典理论相吻合的结果。本论文分为五章。第一章为综述,主要介绍了分子反应动力学的基本理论方法和波包的概念以及波包动力学的发展。第二章介绍了光解离动力学的发展和意义以及光解离的类型。第三章介绍了研究光吸收截面所用到基本理论和方法。第四章介绍了本论文的研究过程和计算结果。对结果进行了讨论,并和已有的实验测量结果进行了比较。第五章是本论文的结束语,简要地对本论文进行了总结和展望。