论文摘要
依据废催化剂的性质及特点,针对光催化剂/活性炭复合材料制各过程中存在的问题、活性炭制备及应用的现状,本论文提出了直接加热废催化剂制备ZnO/AC复合材料及活性炭的新工艺。通过吸附性能的检测和含锌量、结构的分析,揭示了废催化剂在不同温度下的反应机理,并进行了活性炭和ZnO/AC复合材料吸附溶液中甲基橙及苯酚的研究、活性炭微波再生和ZnO/AC复合材料光催化再生的研究。本论文在不同温度下通过直接加热废催化剂制备了ZnO/AC复合材料及活性炭,分析了样品的碘吸附值和亚甲基蓝吸附值,并对样品进行了含锌量、孔结构、XRD和SEM表征。结果表明,随热处理温度的升高,样品的碘吸附值、亚甲基蓝吸附值、比表面积和总孔容均为先增大后减小,样品的含锌量呈一直下降趋势,热处理温度在673-1173 K范围内,含锌量均高于6.300%,制得的样品为ZnO/AC复合材料,当制备温度高于1273 K时,含锌量均低于0.094%,制得的样品为活性炭;从XRD图分析可知,在673-1173K条件下制备的样品含有六方晶系氧化锌,而1273-1473K条件下制备的样品中没有呈现出氧化锌的衍射峰;通过SEM图可以看出,1073K下制备的样品负载的氧化锌较多,氧化锌均匀地分布在活性炭表面和孔隙周围,而1273K下制备的样品负载氧化锌颗粒非常少。选用1273K下制备的活性炭和1073K下制备的ZnO/AC复合材料为原料,进行了甲基橙溶液和苯酚溶液的吸附处理系统实验研究。研究了振荡时间、投加量、溶液浓度和温度对溶液中甲基橙及苯酚去除率的影响,得到了优化工艺条件;应用Van’t Hoff方程对吸附的热力学参数进行了计算,采用Langmuir和Freundlich吸附等温式对不同温度下获得的吸附平衡数据进行了分析;采用准二级吸附动力学模型分析了实验结果,并得到了该模型的初始吸附速率和速率常数,发现准二级动力学模型能很好地描述吸附过程;分析了吸附机理,研究了吸附的控制步骤,结果表明,发现活性炭和ZnO/AC复合材料吸附溶液中甲基橙及苯酚,在所测定的浓度范围内,均为膜扩散控制选用1273K下制备的活性炭和1073K下制备的ZnO/AC复合材料为原料,以甲基橙及苯酚为研究对象,分别对活性炭的微波再生和ZnO/AC复合材料的光催化再生进行了研究。分析了不同时间对再生效果的影响,结果表明,活性炭的微波再生所需时间较短,再生效果较好,但存在环境污染、原料损失等问题;ZnO/AC复合材料的光催化再生率较低,再生时间较长,但是ZnO可以利用光源为能源对活性炭的吸附能力进行再生,节省了再生成本,避免了再生时造成的材料损耗及环境污染,因此采用光催化再生对能源、资源以及环境具有重要意义总之,本论文利用工厂废弃物-废催化剂为原料,通过加热处理直接得到ZnO/AC复合材料和活性炭,这样既减少了该废弃物对环境的影响,实现了二次资源的有效利用,同时缩短了光催化剂/活性炭复合材料的工艺流程,降低制备成本;利用所制备的样品吸附有机废水,降低了废水处理的成本,达到了以废治废的目的,并为废水的治理开辟新的原料来源;采用微波法和光催化法分别对吸附饱和的活性炭和ZnO/AC复合材料进行再生,恢复了材料的吸附性能,避免了资源的大量损耗,对实现节能减排、资源的循环利用具有重要意义
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