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过氧钛系溶胶制备TiO2薄膜及结构表征、掺杂和可见光化研究

2020-11-22阅读(798)

过氧钛系溶胶制备TiO2薄膜及结构表征、掺杂和可见光化研究

论文摘要

针对TiO2光催化氧化技术中存在的光催化量子效率低,吸收和利用可见光谱范围有限等问题,本文以廉价无机盐TiOSO4为原料,采用过氧化氢胶溶、压力釜和回流处理制备了全新的过氧钛系PTA、AS和RS溶胶,对溶胶的性质和制备过程进行了讨论。以上述三种溶胶为前驱体制备了纳米TiO2光催化薄膜,通过各种表征手段详细研究了工艺参数对薄膜的结构、组成、吸光性能及光催化活性的影响。采用Fe、W、Ag、Pd四种金属元素和新型窄带半导体InVO4对TiO2薄膜进行了掺杂修饰,研究了掺杂对TiO2薄膜结构、组成以及紫外和可见光催化性能的影响,探讨了掺杂实现TiO2薄膜可见光化的机理。三种过氧钛系溶胶均能稳定存在,其中PTA溶胶pH值呈中性、透明状,对PTA溶胶的形成过程进行了讨论,表明PTA溶胶是由过氧钛酸多聚体离子组成的带有负电荷的胶粒分散在水中构成。而AS和RS溶胶则为弱碱性、半透明状,溶胶中含有针状锐钛矿TiO2晶粒,晶粒间以过氧钛酸胶粒的负电荷互斥作用稳定存在。从水热化学和结晶学的角度分析了AS溶胶在水热条件下形成的过程,解释了针状锐钛矿晶粒形成的原因,并分析了AS和RS溶胶的不同形成过程。由三种过氧钛系溶胶制备的TiO2薄膜均为透明状,薄膜表面均匀致密。对甲基橙的光催化降解结果表明,由三种溶胶制备的TiO2薄膜对甲基橙均显示出良好的降解效果,经处理后的AS和RS溶胶有效地降低了薄膜的热处理温度。RS溶胶经低温干燥即制备了具有良好可见光活性的TiO2薄膜,从过氧钛酸分子敏化的观点出发解释了产生可见光活性的原因。通过Fe、W、Ag、Pd的掺杂修饰使TiO2薄膜在可见光区的吸收增强,扩展了光谱的响应波长范围,提高了薄膜的紫外光和可见光催化活性,对掺杂修饰的机理进行了讨论。新型窄带半导体InVO4的掺杂显著提高了TiO2薄膜的可见光活性,UV-Vis光谱的吸收带边红移至了可见光区。InVO4的加入与TiO2形成了异质结,光照时InVO4价带电子被激发并注入到TiO2导带,提高了光生载流子的分离效率和薄膜的可见光活性。采用贵金属对复合薄膜进行修饰后,薄膜对甲基橙的脱色率明显增加,对双掺杂薄膜可见光活性的机理进行了讨论,认为双掺杂薄膜中的贵金属Ag,Pd和半导体InVO4在可见光催化过程中具有相互独立的活性位,它们在可见光催化过程中所起的作用相叠加使得薄膜的可见光活性得到了进一步提高。

论文目录

  • 中文摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 1.1 半导体纳米材料及性质简介
  • 1.2 纳米半导体Ti02光催化简介
  • 2光催化基本原理'>1.3 半导体TiO2光催化基本原理
  • 2光催化反应的影响因素'>1.4 TiO2光催化反应的影响因素
  • 2光催化效率的途径'>1.5 提高TiO2光催化效率的途径
  • 2薄膜的制备方法'>1.6 负载型及TiO2薄膜的制备方法
  • 2可见光活性的方法'>1.7 实现TiO2可见光活性的方法
  • 2光催化剂在环境保护方面的应用'>1.8 TiO2光催化剂在环境保护方面的应用
  • 1.9 课题的提出
  • 第二章 TiO 2 溶胶及薄膜的制备和表征方法
  • 2.1 实验所用原料
  • 2.2 过氧钛酸（PTA）溶胶的制备
  • 2.3 高压釜处理（AS）溶胶的制备
  • 2.4 回流（RS）溶胶的制备
  • 2薄膜的制备'>2.5 TiO2薄膜的制备
  • 2薄膜的制备'>2.6 掺杂TiO2薄膜的制备
  • 2复合薄膜的制备'>2.7 InV04-TiO2复合薄膜的制备
  • 2.8 分析方法与测试
  • 2.9 光催化实验
  • 2薄膜及其光催化性能'>第三章 PTA溶胶制备TiO2薄膜及其光催化性能
  • 3.1 前言
  • 3.2 PTA 溶胶的性质
  • 3.3 PTA 溶胶制备过程中的影响因素
  • 3.4 PTA 溶胶的表征
  • 3.5 PTA 溶胶形成的反应机理
  • 2薄膜的表征'>3.6 PTA溶胶制备TiO2薄膜的表征
  • 2薄膜的光催化性能'>3.7 TiO2薄膜的光催化性能
  • 2薄膜及其光催化活性研究'>第四章 AS溶胶制备TiO2薄膜及其光催化活性研究
  • 4.1 前言
  • 4.2 AS 溶胶的性质
  • 4.3 AS 溶胶的红外光谱
  • 4.4 AS溶胶的XRD分析
  • 4.5 AS 溶胶的TG-DTA 分析
  • 4.6 AS 溶胶中锐钛矿晶粒形貌
  • 4.7 AS 溶胶的形成机理
  • 2薄膜的表征'>4.8 AS溶胶制备TiO2薄膜的表征
  • 2薄膜的光催化活性'>4.9 AS溶胶制备TiO2薄膜的光催化活性
  • 2薄膜及其光催化性能'>第五章 RS溶胶制备TiO2薄膜及其光催化性能
  • 5.1 前言
  • 5.2 RS 溶胶的性质
  • 5.3 RS 溶胶的红外光谱分析
  • 5.4 RS 溶胶的XRD 分析
  • 5.5 RS 溶胶的TG-DTA 分析
  • 2晶粒的形貌'>5.6 RS溶胶中TiO2晶粒的形貌
  • 2薄膜的低温制备'>5.7 TiO2薄膜的低温制备
  • 2薄膜的影响'>5.8 热处理对RS溶胶前驱体制备TiO2薄膜的影响
  • 2薄膜的表征及其光催化活性'>第六章 金属修饰TiO2薄膜的表征及其光催化活性
  • 6.1 前言
  • 6.2 金属离子掺杂种类及含量
  • 2和W-TiO2薄膜的表征及可见光催化性能'>6.3 Fe-TiO2和W-TiO2薄膜的表征及可见光催化性能
  • 2薄膜的表征及光催化性能'>6.4 贵金属修饰M/TiO2薄膜的表征及光催化性能
  • 2复合薄膜的表征及其可见光活性研究'>第七章 新型InV04-TiO2复合薄膜的表征及其可见光活性研究
  • 7.1 前言
  • 4-TiO2复合薄膜的表征与可见光催化性能'>7.2 InVO4-TiO2复合薄膜的表征与可见光催化性能
  • 4-TiO2薄膜的表征与可见光催化性能'>7.3 贵金属修饰M/InVO4-TiO2薄膜的表征与可见光催化性能
  • 第八章 结论
  • 参考文献
  • 攻读博士期间发表论文和参加科研情况说明
  • 致谢

    • 相关论文文献

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