Raman光谱技术及其应用的研究

论文摘要

论文的主要工作是关于Raman光声光谱（Photoacoustic Raman Spectroscopy，PARS）技术和与Raman共振相关的四波混频——Raman诱导Kerr效应偏振光谱（Raman Induced Kerr Effect，RIKE）技术及其应用所进行的研究；同时也涉及受激Raman增益光谱（Stimulated Raman Gain Spectroscopy，SRGS）和相干反Stokes Raman散射（Coherent Anti-Stokes Raman Scattering，CARS）光谱技术的少量工作。技术方面包括实验方案构想，装置组建，操作把握，结果评估，误差分析等，工作中有所创新。在此基础上，作为应用，对若干分子的Raman光谱和Raman退偏比进行了测量和研究，并取得了具有重要价值的成果。 1．Raman光声光谱技术 这是论文中技术工作的重点。Raman光声光谱（PARS）是一项具有高灵敏度，能真实记录介质Raman光谱且易于考察偏振效应的光谱技术，最早见于Barrett和Berry等人的报道，以后陆续有若干作者的工作发表。在我们实验室建立PARS光谱实验装置属于一项技术引进。我们的贡献在于，在装置构建中，改变了以往作者所采用的主泵浦光束与Stokes光束同向进入光声池的方式。这样，我们毋需同向泵浦方式所必需的双色镜片，从而免去双色镜片所带来的限制和不便——例如小Raman位移的限制和改变泵浦光偏振方向需要进行透射率（或反射率）修正等。应该说，反向泵浦方式的应用，是我们对Raman光声光谱技术发展的一项贡献。实验表明，我们的装置能够灵敏地给出精确可靠的结果，且操作简便。 2．Raman诱导Kerr效应（RIKE）偏振光谱技术 RIKE是一种基于Raman共振的四波混羲技术，由于不存在相位匹配问题而较其它四波混频技术易于把握。另一方面，RIKE输出信号光可通过检偏器去除入射光本底，因而较受激Raman增益光谱（SRGS）灵敏。我们在实验安排上仍采用两光束反向泵浦的方式，这样不仅可以完全排除CARS事件的干扰，同时可以单独测量Stokes光而不用考虑主泵浦光的滤除。以CH4分子v1模为测

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 绪论
• 一 自发Raman散射
• 二 受激Raman散射（SRS）
• 三 Raman共振的四波混频
• 第一章 受激Raman散射与Raman共振的四波混频
• §1.1 受激Raman散射
• 1.1.1 受激Raman散射中Stokes光的增益
• 1.1.2 偏振与受激Raman散射事件的联系
• §1.2 四波混频中混频波的强度
• 1.2.1 介质在光场中的非线性极化
• 3的一般性质'>1.2.2 三阶非线性极化率x³的一般性质
• 1.2.3 极化强度矢量
• 1.2.4 四波混频波的电场强度
• §1.3 同Raman共振相关的四波混频
• 1.3.1 CARS和RIKE
• 1.3.2 三阶非线性极化率与Raman散射截面的关联
• §1.4 总结
• 第二章 Raman光声光谱及Raman诱导Kerr效应偏振谱
• §2.1 Raman光声光谱（PARS）技术
• 2.1.1 前言
• 2.1.2 光声信号强度的表达式
• 2.1.3 实验装置及其特色
• 2.1.4 实验仪器及样品
• 2.1.5 光声信号峰形及信号随光强和气压的变化
• 4分子V₁、V₂和V₃模的Raman光声光谱（PARS）'>2.1.6 CH₄分子V₁、V₂和V₃模的Raman光声光谱（PARS）
• 2.1.7 小结
• §2.2 Raman诱导Kerr效应（RIKE）偏振光谱技术
• 2.2.1 前言
• 2.2.2 RIKE信号强度表达式
• 2.2.3 实验装置
• 2.2.4 实验仪器和样品
• 4分子V₁和V₃模RIKE偏振谱的测量'>2.2.5 CH₄分子V₁和V₃模RIKE偏振谱的测量
• 2.2.6 小结
• 4分子V₁模PARS与RIKE光谱峰形的比较'>§2.3 CH₄分子V₁模PARS与RIKE光谱峰形的比较
• 2.3.1 实验结果
• 2.3.2 峰形畸变的解释与讨论
• 2.3.3 小结
• §2.4 总结
• 第三章 Raman退偏比的测量
• §3.1 前言
• §3.2 PARS方法测量Raman退偏比
• 3.2.1 原理及实验
• 3.2.2 I-θ偏振角曲线的运用
• 3.2.3 小结
• §3.3 若干分子退偏比的测量
• 3.3.1 退偏比与振动和转动的关系
• 4、H₂、CO₂和N₂分子的退偏比'>3.3.2 CH₄、H₂、CO₂和N₂分子的退偏比
• 3.3.3 小结
• §3.4 CARS用于退偏比测量中数据处理的研究
• 3.4.1 CARS测量退偏比方法简介
• 3.4.2 一种新的数据处理方法—交点法
• 3.4.3 小结
• §3.5 退偏比测量方法的讨论
• §3.6 总结
• 第四章 乙醇分子C-H伸缩振动区Raman光谱的研究
• §4.1 前言
• §4.2 实验
• §4.3 气相乙醇分子在C-H伸缩振动区域内的PARS光谱
• 4.3.1 实验结果
• 4.3.2 新的光谱归属结果
• 4.3.3 -CH3和-CH2基团之间的相互作用
• §4.4 液相乙醇分子在C-H伸缩区域内自发Raman光谱
• §4.5 总结
• 附录 泵浦光不同偏振条件下的RIKE信号强度
• 结束语
• 参考文献
• 发表文章目录