论文题目: 复杂持久性卤代有机物的化学表征及催化脱卤研究
论文类型: 博士论文
论文专业: 分析化学
作者: 杨志军
导师: 梁鑫淼
关键词: 复杂环境样品,拟合定量,二恶英类污染物,氯代芳烃,高分辨气相色谱,高分辨质谱
文献来源: 中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）
发表年度: 2005
论文摘要: 城市生活垃圾焚烧飞灰是典型的复杂环境样品(CES),其中包含种类繁多、同类物数目多、未知组分间含量从常量到超痕量分布的卤代芳烃类化合物,其化学表征特别困难。本论文针对这一复杂体系,结合气相色谱、气相色谱/质谱联用、催化加氢脱卤等多种手段,对其中的氯代芳烃类化合物进行分离分析,发展了复杂环境样品中痕量氯代芳烃的化学表征方法。开展程序升温条件下,快速获取复杂环境样品中未知组分气相色谱保留参数的方法研究,将未知样品转化为色谱行为已知样品。基于自动曲线拟合得到500余个解析峰,结合拟合定量方法,跟踪识别三个柱温条件的未知组分并获取色谱保留A、B参数。预测程序升温条件下未知组分的保留时间并实验验证,误差一般在3s以内。用气相色谱/质谱表征了飞灰中的有机物组分,并利用钯/碳(Pd/C)催化氢化脱卤16h使环境样品中的复杂组分简单化,产物中未检出卤代化合物。应用痕量分析技术,定量表征二恶英(PCDD/Fs)和多氯联苯(PCBs)的脱氯过程。发现水-异丙醇体系中Pd/C催化剂对痕量二恶英类组分也表现出很高的脱氯活性,反应6.5h时,PCDD/Fs和PCBs的氯脱除率均可以达到99%以上,且PCBs比PCDD/Fs脱氯快,PCDFs比PCDDs更容易脱氯。发展了复杂环境样品中痕量卤代芳烃的表征方法,寻找并发现部分结构与二恶英类似的痕量氯代芳烃,证明一些与焚烧生成有关的新型二恶英类氯代芳烃化合物的存在。发展复杂样品中痕量PCDD/Fs和PCBs的纯化富集方法,探讨二恶英类污染物的同类物分布特征,为我国二恶英污染数据库累积数据。
论文目录:
摘要
Abstract
第一章 文献综述
1.1 引言
1.2 二噁英类卤代芳烃化合物简介
1.3 卤代持久性有机物的化学表征
1.4 卤代芳烃化合物的降解
1.5 本论文选题思路
参考文献
第二章 复杂环境样品分析的方法研究
2.1 引言
2.2 气相色谱保留方程
2.3 实验部分
2.4 结果与讨论
2.5 小结
参考文献
第三章 卤代芳烃的催化脱卤及其表征研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.3 结果与讨论
3.4 小结
参考文献
第四章 二噁英和多氯联苯催化脱氯过程的定量表征
4.1 引言
4.2 实验部分
4.3 结果与讨论
4.4 小结
参考文献
第五章 复杂环境样品中痕量氯代芳烃的表征
5.1 引言
5.2 实验部分
5.3 结果与讨论
5.4 小结
参考文献
第六章 二噁英类分析的应用
6.1 引言
6.2 实验部分
6.3 结果与讨论
6.4 小结
参考文献
附录
简写词对照表
作者简介及发表论文
致谢
发布时间: 2007-03-13
参考文献
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