锰—铈固溶体催化剂上甲醛完全氧化反应的研究

论文摘要

本论文主要研究了MnOx-CeO2固溶体及其负载Ag,Au或Pt催化剂对甲醛完全氧化反应的性能,以实现室内空气中甲醛污染物净化的目的。MnOx-CeO2固溶体对甲醛完全氧气反应的催化活性强烈地取决于制备方法和焙烧温度。实验结果表明用修饰共沉淀法并经773 K焙烧的MnOx-CeO2催化剂表现出非常高的催化活性,在373 K就可以得到100%的甲醛转化率。H2-TPR和XPS结构表征揭示:修饰共沉淀法制备的MnOx-CeO2催化剂具有较高催化活性的原因是因为它体相拥有丰富的Mn4+和表相具有较多的亲核晶格氧物种。比较MnOx-CeO2负载Ag, Au或Pt催化剂的活性发现Pt/MnOx-CeO2催化剂表现出最高的催化活性,即在室温下就能将甲醛氧化变成CO2和H2O。XRD谱表明Pt粒子高度分散在MnOx-CeO2的表面上,H2-TPR技术表明负载铂极大地提高了MnOx-CeO2的氧化还原能力,同时发现在还原温度不高于473 K时催化剂中Mn4+没有被还原,这些因素导致了它的高活性。Ag/MnOx-CeO2催化剂中银、锰和铈之间存在着强烈的相互作用,这种相互作用非常有利于分子氧的活化。综合各种表征和催化活性测试的结果,提出了氧在Ag/MnOx-CeO2催化剂上的活化机理,即活性氧物种主要是通过气相氧分子从CeO2经过MnOx转移到活性位Ag2O上形成的。采用回流法成功地合成了氧化锰八面体分子筛纳米棒,这种纳米材料对甲醛完全氧化反应的催化活性明显地高于粉末状的MnOx。另外,还成功地合成了含钛的氧化锰八面体分子筛。

论文目录

摘要

Abstract

第一章文献综述

1.1 前言

1.2 室内空气中甲醛的污染现状

1.2.1 甲醛的结构、性质和用途

1.2.2 室内空气甲醛的主要来源及其对人体的危害

1.3 室内空气中甲醛的治理技术

1.3.1 控制甲醛污染源

1.3.2 室内外空气交换

1.3.3 室内空气甲醛净化

1.3.3.1 生物法

1.3.3.2 吸附法

1.3.3.3 等离子体技术

1.3.3.4 化学反应法

1.3.3.5 光催化氧化技术

1.3.3.6 热催化氧化技术

1.4 本论文的设计

x-CeO₂固溶体催化剂'>1.4.1 MnO_x-CeO₂固溶体催化剂

1.4.2 本论文的构思

参考文献

第二章实验部分

2.1 催化剂的制备

2.1.1 化学试剂

2.1.2 催化剂的制备

2和MnO_x'>2.1.2.1 CeO₂和MnO_x

x-CeO₂催化剂'>2.1.2.2 MnO_x-CeO₂催化剂

x-CeO₂负载Ag、Au和Pt催化剂'>2.1.2.3 MnO_x-CeO₂负载Ag、Au和Pt催化剂

2.1.2.4 氧化锰分子筛和含钛氧化锰分子筛材料

2.2 催化剂的活性评价

2.3 催化剂的表征

2.3.1 透射电镜测试（TEM & HRTEM）

2.3.2 X-射线衍射（XRD）

2.3.3 比表面积测试（BET）

2.3.4 程序升温还原（TPR）

2.3.5 红外测试（FT-IR）

2.3.6 X-射线光电子能谱（XPS）

x-CeO₂催化剂上甲醛完全氧化反应的性能研究'>第三章MnO_x-CeO₂催化剂上甲醛完全氧化反应的性能研究

3.1 前言

3.2 制备方法对催化剂反应性能的影响

3.2.1 催化性能

3.2.2 催化剂的表征

3.2.3 讨论

3.3 焙烧温度对催化剂反应性能的影响

3.3.1 催化性能

3.3.2 催化剂的表征

3.4 催化剂的稳定性

3.5 水蒸气对催化剂反应性能的影响

3.6 小结

参考文献

x-CeO₂催化剂上甲醛完全氧化反应的性能研究'>第四章 Ag,Au和Pt/MnO_x-CeO₂催化剂上甲醛完全氧化反应的性能研究

4.1 前言

4.2 催化剂的表征

4.3 催化性能

4.3.1 金属种类的影响

2预处理的影响'>4.3.2 H₂预处理的影响

4.3.3 甲醛浓度的影响

4.3.4 催化剂稳定性

4.4 讨论

4.5 小结

参考文献

x-CeO₂催化剂上的活化机理'>第五章氧物种在Ag/MnO_x-CeO₂催化剂上的活化机理

5.1 前言

5.2 催化剂的的表征

5.3 催化剂的活性

5.4 讨论:氧的活化机理

5.5 小结

参考文献

第六章氧化锰八面体分子筛的合成、表征及其对甲醛氧化反应研究

6.1 前言

6.2 纳米材料的表征

6.2.1 TEM 和 HRTEM 表征

6.2.2 XRD 表征

6.2.3 BET 和孔径分布

6.2.4 元素分析

6.2.5 XPS 表征

6.2.6 IR 表征

6.2.7 催化活性评价

6.3 小结

参考文献

第七章总结

作者简介及发表文章

致谢

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