Zn2+和Hg2+传感器的设计合成及性质研究

论文摘要

过渡金属离子在生物体内和自然环境中扮演着重要的角色,因此对这些离子的有效检测和鉴别一直是人们的研究热点。在人体中锌是继铁之后的第二富集的过渡金属,锌在生命过程中起着至关重要的作用,在人体中失衡会引起各种各样的疾病。汞是一种危险的、广泛存在的污染物,对自然环境以及人类身体健康能产生严重的负面影响。化学传感器被广泛地用于检测各种离子,其中荧光化学传感器具有选择性好、灵敏度高、简便快速等优点。因此,应用荧光化学传感器在一个比较宽的浓度范围内定量检测和反映锌离子和汞离子的流量和水平,对进一步了解锌离子和汞离子在生物体系内的作用具有重要意义。本论文在文献的基础上分别设计合成了识别锌离子和汞离子的光化学传感器,研究了它们的光谱性质和识别机制,取得了一些有意义的结果。具体工作内容如下：1.设计合成了一种具有良好水溶性的荧光化学传感器2-1,该化合物以苯并恶唑衍生物为荧光基团,以吡啶衍生物为识别位点,基于“受体—桥联基—荧光团”原理设计。光谱研究表明该化合物能在Tris-HCl缓冲溶液中专一性识别锌离子,荧光增强25倍,对锌离子浓度的检测限可达到3.66×10-8M,其它常见的金属离子特别是镉离子的存在,不影响2-1对锌离子的检测。质谱和X射线晶体衍射结构证实该化合物与锌离子是按照1：1的化学计量比相互作用的。2.设计合成了一种基于化学计量器的化学传感器3-1,该化合物可以通过汞离子诱导分子内脱硫成环反应的发生,实现对汞离子的选择性识别。光谱研究表明3-1可在一个较宽的pH（4-7）范围内检测汞离子,对汞离子浓度的检测限可达到2.35×10-7M。该化合物和汞离子是按照1：1的化学计量比相互作用的。

论文目录

• 中文摘要
• ABSTRACT
• 第一章 综述
• 1.1 引言
• 1.2 分子荧光的产生
• 1.3 荧光分子识别机理
• 1.3.1 光诱导电子转移（PET,photoinduced electron transfer）
• 1.3.2 分子内电荷转移（ICT,intramolecular charge transfer）
• 1.3.3 激发单体-激基缔合物（Monomer-excimer）
• 1.3.4 荧光共振能量转移（FRET,Fluorescence resonance energy transfer）
• 1.3.5 激发态分子内质子转移（Excited-state Intramolecular Proton Transfer）
• 1.3.6 其它荧光识别机理
• 2+化学传感器'>1.4 Zn²⁺化学传感器
• 2+概述'>1.4.1 Zn²⁺概述
• 2+光化学传感器的研究进展'>1.4.2 吡啶衍生物为识别基团的Zn²⁺光化学传感器的研究进展
• 2+化学传感器'>1.5 Hg²⁺化学传感器
• 2+概述'>1.5.1 Hg²⁺概述
• 2+光化学传感器的研究进展'>1.5.2 基于荧光计量器的Hg²⁺光化学传感器的研究进展
• 第二章 基于吡啶衍生物的锌离子荧光探针的合成及性质研究
• 2.1 引言
• 2.2 仪器与试剂
• 2.2.1 主要试剂
• 2.2.2 主要仪器
• 2.3 目标化合物的合成
• 2.3.1 中间体2-2的制备
• 2.3.2 中间体2-3的制备
• 2.3.3 主体化合物2-1的制备
• 2.4 目标化合物的锌离子识别研究
• 2.4.1 主客体溶液的配制
• 2.4.2 化合物2-1的选择性识别研究
• 2.4.3 化合物2-1对锌离子的滴定光谱研究
• 2.4.4 化合物2-1对锌离子的Job实验
• 2.4.5 化合物2-1与锌离子作用的质谱研究
• 2.4.6 化合物2-1与锌离子作用的结合常数研究
• 2.4.7 化合物2-1对锌离子识别的竞争性实验研究
• 2.4.8 化合物2-1的锌离子检出限研究
• 2.4.9 化合物2-1对锌离子识别的pH影响
• 2.4.10 化合物2-1与锌离子的作用机理研究
• 2.5 本章小结与展望
• 2.5.1 本章小结
• 2.5.2 展望
• 第三章 基于化学计量计器的汞离子化学传感器的合成及性质研究
• 3.1 引言
• 3.2 试剂及仪器
• 3.2.1 试剂
• 3.2.2. 主要仪器
• 3.3 实验部分
• 3.3.1 中间体3-2的制备
• 3.3.2 中间体3-3的制备
• 3.3.3 主体化合物3-1的制备
• 3.4 化合物3-1的离子识别研究
• 3.4.1 主客体溶液的配制
• 3.4.2 化合物3-1的选择性识别研究
• 3.4.3 化合物3-1对汞离子的滴定光谱研究
• 3.4.4 化合物3-1与汞离子的Job实验
• 3.4.5 化合物3-1与汞离子作用的结合常数研究
• 3.4.6 化合物3-1的汞离子识别竞争性光谱研究
• 3.4.7 化合物3-1对汞离子识别的pH评估
• 3.4.8 化合物3-1的汞离子检出限研究
• 3.4.9 化合物3-1与汞离子作用的荧光光谱研究
• 3.4.10 化合物3-1与汞离子的作用机理
• 3.5 本章小结
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间主要发表的论文
• 致谢
• 个人简况及联系方式