论文摘要
随着科技的进步和现代化工业水平的提高,人类为了满足各种需求,不断发现和生产出愈来愈多的新化学物质。这些物品中85%以上都属于危险化学品,一旦发生事故会给人民生命和财产造成严重威胁,甚至引发重大公共安全事故。危险化学品中危险性最高的一类物质即是爆炸性危险化学品,这类物质不仅在外界能量作用下能够发生火灾、爆炸等事故,而且在自然储存条件下也可能因为散热不当,热量积累引发自加速分解反应,最终导致爆炸。因此为了确保爆炸性危险化学品生产、储存和运输等过程中的热安全性,必须对这类物质的热分解特性进行充分细致的研究。本文选取了2种典型爆炸性危险化学品——双基发射药和混合硝酸酯发射药作为研究对象,使用了C80微量量热仪、热重-红外光谱联用仪(TG-FTIR)、气相色谱-质谱联用仪(GC/MS)等设备,从以下三个方面对它们的热分解特性展开研究,分别为:①双基发射药和混合硝酸酯发射药自身热分解特性;②外界因素对其热分解特性的影响;③过渡态金属化合物对混合硝酸酯发射药热分解特性的影响。在两种发射药自身热分解特性研究方面,通过等速升温实验观察了两种发射药的热分解行为,使用定温热分析动力学方法确定了两种发射药的缓慢热分解反应机理函数,同时还运用单一扫描速率非定温热分析方法计算了两种发射药的热分解动力学和热力学参数。文中还使用TG-FTIR和GC/MS研究了两种发射药热分解过程中气态产物的变化规律。最后,根据各种研究结论详尽地阐述了两种发射药的热分解过程,进一步揭示了均质发射药热分解的反应机理。在两种发射药受外界因素的影响研究方面,研究了实验药量、升温速率、水分含量、气氛、开闭环境等五种环境因素对两种发射药热分解特性的影响规律;计算了在各种环境因素影响下两种发射药的热分解反应动力学和热力学参数;对比观察了同一因素对两种发射药影响不同的现象,并对该现象给出了合理的解释。在过渡态金属化合物对混合硝酸酯发射药热分解特性的影响研究方面,研究了三氧化二铁(Fe2O3)等6种过渡态金属氧化物和铁酸镍(NiFe2O4)等5种过渡态金属有机酸盐对混合硝酸酯发射药热分解特性的影响规律,同时还研究了实验药量、环境压力等环境因素对含有Fe2O3、NiFe2O4的混合硝酸酯发射药热分解特性的影响规律。除上述研究工作外,本文还针对现有热分析方法方法的缺点,提出了一种基于C80微量量热仪实验的自催化反应动力学分析方法,该方法可以求解爆炸性危险化学品一级自催化反应两阶段的反应动力学参数,具有易于理解,求解过程简便,所需数量少等优点。
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摘要Abstract目录图例表格目录第一章 绪论1.1 爆炸性危险化学品概述1.1.1 爆炸性危险化学品的组成及分类1.1.2 爆炸性危险化学品的特点及主要危险性1.2 爆炸性危险化学品热安全性问题1.2.1 事故案例1.2.2 改善爆炸性危险化学品热安全性的根本途径1.3 爆炸性危险化学品热分解研究进展1.3.1 新材料或原有材料改性后的热分解特性研究1.3.2 各类添加剂对材料热分解特性的影响研究1.3.3 外界因素对材料热分解特性的影响研究1.4 本文研究内容第二章 实验仪器和原理方法2.1 C80微量量热仪2.1.1 C80微量量热仪简介2.1.2 C80微量量热仪工作原理2.1.3 C80微量量热仪使用方法2.2 气相色谱/质谱联用仪(GC/MS)2.2.1 GC/MS简介2.2.2 GC/MS工作原理及组成结构2.2.3 GC/MS实验条件设置2.3 热重—红外光谱联用技术(TG-FTIR)2.3.1 TG-FTIR简介2.3.2 TG-FTIR工作原理及结构组成2.3.3 TG-FTIR实验条件设置2.4 本章小结第三章 爆炸性危险化学品热分解动力学分析方法3.1 爆炸性危险化学品热分解反应动力学方程3.2 爆炸性危险化学品热分解反应动力学简略热分析方法3.2.1 定温反应动力学热分析方法3.2.2 非定温反应动力学热分析方法3.3 爆炸性危险化学品热分解反应动力学完整热分析方法3.3.1 原有自催化反应动力学热分析方法3.3.2 基于C80微量量热仪实验的自催化反应动力学分析新方法3.4 本章小结第四章 双基发射药和混合硝酸酯发射药热分解特性研究4.1 两种发射约基本特性4.1.1 两种发射药的组成4.1.2 组成成分的物理化学性质4.1.3 两种发射药的分子量及氧平衡度4.2 两种发射药的热解过程及反应动力学参数4.2.1 双基发射药热分解过程及反应动力学参数4.2.2 混合硝酸酯发射药热分解过程及反应动力学参数4.3 热分解产物分析4.3.1 双基发射药小分子量气态产物的分析4.3.2 双基发射药大分子量气态产物的分析4.3.3 混合硝酸酯发射药小分子量气态产物的分析4.3.4 混合硝酸酯发射药大分子量气态产物的分析4.4 两种发射药的热分解机理4.5 本章小结第五章 各种因素对典型爆炸性危险化学品热分解特性影响研究5.1 实验药量对两种发射药热分解特性的影响5.1.1 实验药量对双基发射药热分解过程和反应动力学参数的影响5.1.2 初始样品量对混合硝酸酯发射药热分解过程和反应动力学参数的影响5.1.3 两种发射药热分解特性受实验药量影响的比较及原因分析5.2 水份含量对两种发射药热分解特性的影响5.2.1 水份含量对双基发射药热分解过程和反应动力学参数的影响5.2.2 水份含量对混合硝酸酯发射药热分解过程和反应动力学参数影响5.2.3 两种发射药热分解特性受水分含量影响的比较及原因分析5.3 升温速率对两种发射药热分解特性的影响5.3.1 升温速率对双基发射药热分解过程和反应动力学参数的影响5.3.2 升温速率对混合硝酸酯发射药热分解过程和反应动力学参数影响5.3.3 两种发射药热分解特性受升温速率影响的比较和原因分析5.5 其他条件对两种发射药热分解特性的影响5.5.1 气氛对两种发射药热分解特性的影响5.5.2 开闭体系对两种发射药热分解特性的影响5.6 本章小结第六章 过渡态金属化合物对典型爆炸性危险化学品热分解特性影响研究6.1 过渡态金属氧化物对实用混合硝酸酯发射药热分解特性的影响6.1.1 实验用过渡态金属氧化物选取和样品制备6.1.2 典型过渡态金属氧化物对实用混合硝酸酯发射药热分解特性影响实验结果与分析6.2 过渡态金属有机酸盐对实用混合硝酸酯发射药热分解特性影响6.2.1 实验用过渡态金属有机酸盐概述6.2.2 典型过渡态金属有机酸盐对实用混合硝酸酯发射药热分解特性影响实验结果与分析6.3 实验药量与环境压力对含有过渡态金属化合物的发射药热分解特性的影响6.3.1 实验药量影响6.3.2 环境压力影响6.4 本章小节第七章 总结及展望7.1 本研究的主要结论7.2 论文创新点7.3 不足及工作展望致谢附录Ⅰ 在学科研和学术论文
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典型爆炸性危险化学品热分解特性及过渡态金属化合物对其影响研究
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