纳米TiO2光催化氧化水体中有机酸的反应动力学研究

论文摘要

本论文共分四部分,主要综述了TiO2光催化反应动力学的研究方法、研究进展以及存在的问题;以甲酸为模型化合物,建立了TiO2悬浮体系中新的光催化反应动力学模型（Langmuir-Freundlich-Hinshelwood）;应用该模型考察了七种羧酸不同实验条件下光催化降解的动力学规律,并对结果进行了分类比较;讨论了工作中存在的问题并为进一步的研究工作提出建议。第一章对TiO2光催化氧化技术的起源、应用、反应机理以及光催化反应动力学进行了介绍,其中着重介绍了光催化反应动力学的研究方法,动力学模型的分类以及该领域内存在的问题等。第二章在自制的光催化反应装置内对甲酸进行光催化降解,沿用Langmuir-Hinshelwood模型的建模思路,应用非线性回归的方法,提出TiO2悬浮体系中新的光催化反应动力学模型（Langmuir-Freundlich-Hinshelwood）。结果表明,该模型的计算值与实验值吻合较好（R2＞0.9）。第三章应用Langmuir-Freundlich-Hinshelwood模型,研究了乙酸、丙酸、乙二酸、丙二酸、丁二酸、酒石酸和苹果酸光催化降解的动力学规律。考察了反应物初始浓度、催化剂浓度、光强和pH值对悬浮体系光催化反应速率常数k的影响,获得了相关参数与反应速率常数间的定量关系。结果表明,物质在催化剂表面的吸附模式是影响反应速率的关键因素,与催化剂表面结合力强的吸附模式将利于物质的降解。催化剂浓度和pH值直接影响所考察物质光催化降解速率的快慢,对于不同的反应物体系,均存在一个最佳值,大于或小于该值都不利于光催化反应速率的提高。光强对反应速率常数k的影响较为一致,均呈现出良好的线性关系。该模型考虑到了催化剂表面的不均匀性以及吸附分子之间的相互作用力等复杂因素。引入的不均匀系数n能较为直观的反映吸附分子与催化剂表面的结合力对光催化反应速率的影响,但仍存在一些缺陷。第四章对本文的研究作一总结,并针对研究中存在的缺陷提出了进一步工作的建议。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 引言
• 2光催化氧化技术概述'>1.2 TiO₂光催化氧化技术概述
• 2光催化氧化技术的起源及进展'>1.2.1 TiO₂光催化氧化技术的起源及进展
• 2光催化氧化反应机理'>1.2.2 TiO₂光催化氧化反应机理
• 2光催化氧化技术的应用'>1.2.3 TiO₂光催化氧化技术的应用
• 2光催化氧化反应动力学的研究'>1.3 TiO₂光催化氧化反应动力学的研究
• 2光催化氧化速率的因素'>1.3.1 影响TiO₂光催化氧化速率的因素
• 2光催化氧化反应动力学模型的研究'>1.3.2 TiO₂光催化氧化反应动力学模型的研究
• 1.3.3 存在的问题
• 1.4 本论文研究的意义和内容
• 1.4.1 研究意义
• 1.4.2 研究内容
• 2悬浮体系光催化反应动力学模型的建立'>第二章 TiO₂悬浮体系光催化反应动力学模型的建立
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 实验药品
• 2.2.2 实验仪器
• 2.2.3 实验过程
• 2.3 模型的建立
• 2.3.1 模型建立的方法
• 2.3.2 最优反应动力学模型的判别
• 2.4 Langmuir-Freundlich-Hinshelwood模型的检验
• 2.4.1 不同甲酸初始浓度对速率常数k的影响
• 2.4.2 不同催化剂投加量对速率常数k的影响
• 2.4.3 不同光强对速率常数k的影响
• 2.4.4 不同pH值对速率常数k的影响
• 2.5 本章小结
• 第三章 Langmuir-Freundlich-Hinshelwood模型的应用
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 实验药品及仪器
• 3.2.2 实验过程
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 乙酸和乙二酸光催化降解的动力学规律
• 3.3.2 丙酸和丙二酸光催化降解的动力学规律
• 3.3.3 丁二酸、酒石酸和苹果酸光催化降解的动力学规律
• 3.4 存在的不足
• 3.5 本章小结
• 第四章 结论与建议
• 4.1 结论
• 4.2 展望
• 参考文献
• 在学期间的研究成果
• 致谢