N-杂环卡宾镍、银、金配合物的合成、结构和性质的研究

论文摘要

N-杂环卡宾配体（NHCs）由于其给电子能力强、易于制备而且环境友好等特点而成为金属有机化学领域的研究热点,其在均相催化、新型材料、抗菌药物及液晶材料等方面均有令人注目的应用。本研究以多齿NHCs为配体,先通过Ag2O与咪唑盐反应得到银卡宾配合物,再与镍盐或金盐进行金属交换反应合成了一系列稳定的N-杂环卡宾镍配合物和N-杂环卡宾金、银配合物。本论文从以下两方面进行了研究。第一部分以2-丁炔桥联的咪唑盐为N-杂环卡宾的底物,先与Ag2O反应得到双核银卡宾配合物,再通过金属交换反应与Ni（PPh3）2Cl2加成合成了两种多齿CC’C pincer型N-杂环卡宾镍配合物,对以上镍配合物和相应的金属交换反应中间体银配合物进行了表征。研究了镍配合物在室温下催化一系列卤代芳烃的Kumada反应,对于溴代芳烃可达到90%左右的催化收率,对氯代杂环芳烃的催化产率在95%以上,对二氯代芳烃也有较好的催化效果。具有适用范围宽、催化剂用量少、官能团兼容性高等优点。第二部分以2-丁炔桥联或吡啶官能团化的咪唑盐为N-杂环卡宾的底物,合成了一系列金、银的多核和杂多核N-杂环卡宾金属配合物,并且对其进行了结构表征。测定了各配合物的荧光性质,其最大发射波长出现在410-460nm之间。还测定了各配合物的细胞毒性,其中含银配合物都有一定的细胞毒性,而金配合物的细胞毒性较弱,该结果为寻找铸币金属抗肿瘤药物提供了一些借鉴。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 前言
• 1.1 N-杂环卡宾过渡金属化合物的一般合成方法
• 1.2 N-杂环卡宾镍配合物的应用
• 1.3 N-杂环卡宾银、金配合物的应用
• 1.4 选题意义及设计思路
• 第2章 Pincer型N-杂环卡宾烯基镍配合物的合成、表征以及在Kumada反应中的应用
• 2.1 引言
• 2.2 N-杂环卡宾镍配合物的合成
• 2.3 N-杂环卡宾镍配合物的单晶结构表征
• 2.4 N-杂环卡宾镍配合物催化的Kumada反应的研究
• 2.5 实验部分
• 2.6 本章小结
• 第3章 桥联N-杂环卡宾Ag（Ⅰ）和Au（Ⅰ）配合物的合成及性质
• 3.1 引言
• 3.2 N-杂环卡宾Ag（Ⅰ）和Au（Ⅰ）配合物的合成
• 3.3 N-杂环卡宾Ag（Ⅰ）和Au（Ⅰ）配合物的单晶结构表征
• 3.4 N-杂环卡宾Ag（Ⅰ）和Au（Ⅰ）配合物的荧光性质
• 3.5 N-杂环卡宾Ag（Ⅰ）和Au（Ⅰ）配合物的细胞毒性研究
• 3.6 实验部分
• 3.7 本章小结
• 附录
• 参考文献
• 致谢