PANI/RE2O3（RE=Sm，Y）复合纳米材料的电化学性能及其修饰Pt电极对CH3OH和HCOOH氧化反应催化作用的研究

论文摘要

采用化学法,以对甲基苯磺酸（p-TSA）为掺杂剂,过硫酸铵为氧化剂,合成了导电聚苯胺（PANI）。在此基础上,将稀土氧化物（Sm2O3或Y203）在对甲基苯磺酸中预分散处理后,合成了聚苯胺/稀土氧化物复合纳米材料（PANI/Sm2O3及PANI/Y2O3）。采用标准四探针法测定了材料的电导率；用扫描电镜（SEM）观察了PANI、PANI/Sm2O3及PANI/Y2O3的形貌。采用溶液法分别在ITO导电玻璃上制备了PANI/ITO、PANI/Sm2O3/ITO及PANI/Y2O3/ITO薄膜电极,分别以这三种电极为工作电极,饱和甘汞电极为参比电极,铂电极为辅助电极,采用三电极体系,用循环伏安（CV）法,研究了上述三种电极在盐酸（HCl）及甲酸（HCOOH）溶液中的电化学性能；采用原位聚合法在铂片电极上制备了PANI、PANI/Sm2O3和PANI/Y2O3修饰的Pt电极,分别表示为PANI/Pt、PANI/Sm2O3/Pt和PANI/Y2O3/Pt,采用CV法研究了这三种电极对甲醇（CH3OH）及甲酸（HCOOH）氧化反应的电化学催化性能。CV实验结果表明,（1）成膜温度为70℃时,PANI/Sm2O3/ITO和PANI/Y2O3/ITO电化学活性较强。随着成膜所用PANI/Sm2O3/ITO或PANI/Y2O3/ITO量的增加,PANI/Sm2O3/ITO及PANI/Y2O3/ITO的电化学反应活性增强。（2）在HCOOH及（HCOOH+1.0 mol·L-1 HCl）的混合液中,PANI/ITO、PANI/Sm2O3/ITO和PANI/Y2O3/ITO对HCOOH无电化学催化氧化作用,只表现为PANI在酸性溶液中的氧化还原特征。（3）PANI/Pt、PANI/Sm2O3/Pt及PANI/Y2O3/Pt均对CH3OH氧化有电化学催化作用。在（CH3OH+0.1mol·L-1 H2SO4）溶液中,当CH3OH浓度较低时,CV曲线上CH3OH氧化的特征并不显著。但随着CH3OH浓度的提高,它们对CH3OH氧化的电化学催化氧化作用均逐渐增强。在CV曲线上,CH3OH的氧化峰电流ip,a与CH3OH在溶液中本体浓度c*成正比,与扫描速率的1/2次方（v1/2）成正比,氧化峰电位正移,这不仅可以用作催化反应切实发生的判据,还可由此计算出电极反应速率公式中的标准速率常数ks及交换系数a与控制步骤反应的电子数na的乘积ana。（4） PANI/Pt、PANI/Sm2O3/Pt及PANI/Y2O3/Pt对HCOOH氧化也有很好的电化学催化作用,这种作用随HCOOH浓度的增加而增强。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 导电聚合物简介
• 1.2 聚苯胺概述
• 1.2.1 聚苯胺的结构
• 1.2.2 聚苯胺的主要特性
• 1.2.3 聚苯胺的应用前景
• 1.2.4 聚苯胺的合成
• 1.2.4.1 聚苯胺的化学合成
• 1.2.4.2 聚苯胺的电化学合成
• 1.3 循环伏安法简介
• 1.4 甲醇在铂电极上的催化氧化研究
• 1.5 甲酸的电化学催化氧化研究
• 1.6 稀土元素概述
• 1.7 聚苯胺/无机物复合纳米材料的研究
• 1.8 论文选题目的及意义
• 2O₃及PANI/Y₂O₃的合成与表征'>第2章 PANI、PANI/Sm₂O₃及PANI/Y₂O₃的合成与表征
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 实验仪器
• 2.2.2 实验试剂
• 2.3 实验过程
• 2.3.1 合成PANI
• 2O₃及PANI/Y₂O₃'>2.3.2 合成PANI/Sm₂O₃及PANI/Y₂O₃
• 2O₃及PANI/Y₂O₃的电导率'>2.3.3 测定PANI、PANI/Sm₂O₃及PANI/Y₂O₃的电导率
• 2.3.4 SEM实验
• 2.4 结果与讨论
• 2O₃及PANI/Y₂O₃的电导率'>2.4.1 PANI、PANI/Sm₂O₃及PANI/Y₂O₃的电导率
• 2.4.2 PANI的SEM结果分析
• 2O₃的SEM结果分析'>2.4.3 PANI/Sm₂O₃的SEM结果分析
• 2O₃的SEM结果分析'>2.4.4 PANI/Y₂O₃的SEM结果分析
• 2.5 本章小结
• 2O₃及PANI/Y₂O₃的电化学性能研究'>第3章 PANI、PANI/Sm₂O₃及PANI/Y₂O₃的电化学性能研究
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 实验仪器
• 3.2.2 实验试剂
• 2O₃/ITO及PANI/Y₂O₃/ITO薄膜电极的制备'>3.2.3 PANI/Sm₂O₃/ITO及PANI/Y₂O₃/ITO薄膜电极的制备
• 3.2.4 循环伏安曲线测定
• 3.3 结果与讨论
• 2O₃及PANI/Y₂O₃电化学性能的影响'>3.3.1 成膜温度及成膜用量对PANI/Sm₂O₃及PANI/Y₂O₃电化学性能的影响
• 2O₃/ITO在HCl溶液中的CV结果分析'>3.3.1.1 PANI/Sm₂O₃/ITO在HCl溶液中的CV结果分析
• 2O₃/ITO在HCl溶液中的CV结果分析'>3.3.1.2 PANI/Y₂O₃/ITO在HCl溶液中的CV结果分析
• 3.3.2 在HCOOH溶液及HCOOH+HCl混合液中的CV结果分析
• 3.3.2.1 PANI在HCOOH溶液及HCOOH+HCl混合液中的CV结果分析
• 2O₃在HCOOH溶液及HCOOH+HCl混合液中的CV结果分析'>3.3.2.2 PANI/Sm₂O₃在HCOOH溶液及HCOOH+HCl混合液中的CV结果分析
• 2O₃在HCOOH溶液及HCOOH+HCl混合液中的CV结果分析'>3.3.2.3 PANI/Y₂O₃在HCOOH溶液及HCOOH+HCl混合液中的CV结果分析
• 3.4 本章小结
• 2O₃/Pt及PANI/Y₂O₃/Pt电极对CH₃OH及HCOOH氧化的电化学催化性能研究'>第4章 PANI/Pt、PANI/Sm₂O₃/Pt及PANI/Y₂O₃/Pt电极对CH₃OH及HCOOH氧化的电化学催化性能研究
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 实验仪器
• 4.2.2 实验试剂
• 2O₃及PANI/Y₂O₃修饰铂电极的制备'>4.3 PANI、PANI/Sm₂O₃及PANI/Y₂O₃修饰铂电极的制备
• 2O₃/Pt及PANI/Y₂O₃/Pt对CH₃OH的电化学催化氧化反应的CV结果分析'>4.4 PANI/Pt、PANI/Sm₂O₃/Pt及PANI/Y₂O₃/Pt对CH₃OH的电化学催化氧化反应的CV结果分析
• 3OH的电化学催化氧化反应的CV结果分析'>4.4.1 PANI/Pt对CH₃OH的电化学催化氧化反应的CV结果分析
• 3OH氧化反应的电化学催化性能'>4.4.1.1 PANI/Pt对CH₃OH氧化反应的电化学催化性能
• 3OH氧化反应的动力学'>4.4.1.2 PANI/Pt对CH₃OH氧化反应的动力学
• 2O₃/Pt对CH₃OH的电化学催化氧化反应的CV结果分析'>4.4.2 PANI/Sm₂O₃/Pt对CH₃OH的电化学催化氧化反应的CV结果分析
• 2O₃/Pt对CH₃OH氧化反应的电化学催化性能'>4.4.2.1 PANI/Sm₂O₃/Pt对CH₃OH氧化反应的电化学催化性能
• 2O₃/Pt对CH₃OH氧化反应的动力学'>4.4.2.2 PANI/Sm₂O₃/Pt对CH₃OH氧化反应的动力学
• 2O₃/Pt对CH₃OH的电化学催化氧化反应的CV结果分析'>4.4.3 PANI/Y₂O₃/Pt对CH₃OH的电化学催化氧化反应的CV结果分析
• 2O₃/Pt对CH₃OH氧化反应的电化学催化性能'>4.4.3.1 PANI/Y₂O₃/Pt对CH₃OH氧化反应的电化学催化性能
• 2O₃/Pt对CH₃OH氧化反应的动力学'>4.4.3.2 PANI/Y₂O₃/Pt对CH₃OH氧化反应的动力学
• 2O₃/Pt及PANI/Y₂O₃/Pt对HCOOH的电化学催化氧化反应的初探'>4.5 PANI/Pt、PANI/Sm₂O₃/Pt及PANI/Y₂O₃/Pt对HCOOH的电化学催化氧化反应的初探
• 4.5.1 PANI/Pt对HCOOH氧化反应的电化学催化性能
• 2O₃/Pt对HCOOH氧化反应的电化学催化性能'>4.5.2 PANI/Sm₂O₃/Pt对HCOOH氧化反应的电化学催化性能
• 2_O3/Pt对HCOOH氧化反应的电化学催化性能'>4.5.3 PANI/Y_2O3/Pt对HCOOH氧化反应的电化学催化性能
• 4.6 本章小结
• 第5章 结论
• 参考文献
• 致谢