[BMIM]Cl/RuCl2、Ru[C6（CH3）6]（C6H8）的制备及性能研究

论文摘要

钌是一种具有特殊催化性能的过渡族贵金属,尤其对加氢反应具有特殊活性和选择性。钌催化剂广泛应用于各种催化反应和工业生产,钌催化剂目前存在多种形式,以负载型钌催化剂为主,但负载型钌催化剂存在诸多弊端。有机钌络合催化剂以其高活性、使用安全、回收方便、稳定性好等优点成为近年来国内外研究者备受瞩目的热点,有机钌化合物的研发具有非常可观的应用前景。本文研究制备了两种有机钌络合物：钌离子液体络合物[BMIM]Cl/RuCl2和有机钌化合物Ru[C6（CH3）6]（C6H8）,并分别对其进行了性能评价。实验中,经过了氯化钌还原、[BMIM]C1合成、络合反应三个步骤,制备得到[BMIM]Cl/RuCl2,制备方法简单易行。调整了反应条件和物质比例制备了一系列的[BMIM]Cl/RuCl2。采用加压氢气还原的方法将RuCl3还原到RuCl2,此法省时高效、条件温和、稳定易行。探索的最佳还原工艺为：30℃、1MPa,还原时间20min。对[BMIM]C1合成进行了工艺改进及条件优化,得到最佳工艺条件为：以乙苯作溶剂回流反应,提高反应温度到106℃、溶剂加入量1.2mL·g-1、物料比1：1.1、反应时间24h,此条件下[BMIM]C1收率达96.93%,比文献值提高近10个百分点。另外,本文通过四步反应合成了有机钌化合物Ru[C6（CH3）6]（C6H8）,步骤简单、操作易行、收率高。对[BMIM]Cl/RuCl2进行苯加氢评价反应,结果显示：本实验制备的[BMIM]Cl/RuCl2可催化苯深度加氢生成环己烷,在一定条件下转化率高达100%,选择性100%。钌有机化合物RU[C6（CH3）6]（C6H8）在一定条件下可反应生成环己烯,选择性100%,同时,Ru[C6（CH3）6]（C6H8）可经简单步骤循环应用,这对环己烯的制备提供了一个新的切入点。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 符号说明
• 第一章 文献综述
• 1.1 过渡族有机金属催化剂的发展现状及应用前景
• 1.1.1 过渡族有机金属催化剂概述
• 1.1.2 过渡族有机金属催化剂的发展历程
• 1.1.3 过渡族有机金属络合物应用
• 1.1.4 过渡族有机金属络合物发展前景
• 1.2 钌催化剂的发展现状及应用前景
• 1.2.1 钌催化剂概况
• 1.2.2 钌催化剂的特点
• 1.2.3 钌催化剂的应用
• 1.2.4 钌催化剂的发展潜力
• 1.2.5 新型钌催化剂的研究意义
• 1.3 环己烷和环己烯的生产现状及应用前景
• 1.3.1 己二酸生产现状及应用前景
• 1.3.2 环己烷
• 1.3.3 环己烯
• 1.4 本课题的研究意义
• 1.4.1 钌离子液体催化剂研究意义
• 1.4.2 有机钌络合催化剂研究意义
• 第二章 实验试剂仪器及方法
• 2.1 实验主要试剂及仪器设备
• 2.1.1 试剂
• 2.1.2 实验仪器
• 2.2 实验方法
• 2.3 分析方法
• 2.3.1 薄层色谱（TLC）分析
• 2.3.2 红外光谱（IR）分析
• 2.3.3 气相色谱（GC）分析
• 6（CH₃）₆]（C₆H₈）的制备研究'>第三章 [BMIM]Cl/RuCl-2、Ru[C₆（CH₃）₆]（C₆H₈）的制备研究
• 3的还原研究'>3.1 RuCl₃的还原研究
• 3.1.1 肼还原法
• 3.1.2 氢气还原法
• 3.2 [BMIM]Cl的合成
• 3.2.1 [BMIM]Cl的制备方法及工艺流程
• 3.2.2 [BMIM]Cl分析方法及结构确认
• 3.2.3 [BMIM]Cl的工艺条件研究
• 2的制备'>3.3 [BMIM]Cl/RuCl₂的制备
• 2的制备方法及工艺流程'>3.3.1 [BMIM]Cl/RuCl₂的制备方法及工艺流程
• 2的制备研究'>3.3.2 [BMIM]Cl/RuCl₂的制备研究
• 6（CH₃）₆]（C₆H₈）的合成研究'>3.4 Ru[C₆（CH₃）₆]（C₆H₈）的合成研究
• 6CH₃)₆]（_C6H₈）合成路线'>3.4.1 Ru[C₆CH₃)₆]（_C6H₈）合成路线
• 6（CH₃）₆]（C₆H₈）合成方法'>3.4.2 Ru[C₆（CH₃）₆]（C₆H₈）合成方法
• 3.5 本章小结
• 2、Ru[C₆（CH₃）₆]（C₆H₈）的性能研究'>第四章 [BMIM]Cl/RuCl₂、Ru[C₆（CH₃）₆]（C₆H₈）的性能研究
• 2性能研究'>4.1 [BMIM]Cl/RuCl₂性能研究
• 4.1.1 评价方法及工艺流程
• 4.1.2 分析方法
• 2性能评价结果'>4.1.3 [BMIM]Cl/RuCl₂性能评价结果
• 6（CH₃）₆]（C₆H₈）性能研究'>4.2 Ru[C₆（CH₃）₆]（C₆H₈）性能研究
• 4.2.1 评价方法及工艺流程
• 4.2.2 产物分析
• 4.3 本章小结
• 第五章 总结论与建议
• 5.1 总结论
• 5.2 建议
• 参考文献
• 致谢
• 攻读学位期间发表的学术论文目录
• 导师及作者简介
• 附件