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液中放电等离子体技术降解TNT废水的装置和试验研究

2020-11-28阅读(631)

液中放电等离子体技术降解TNT废水的装置和试验研究

论文摘要

TNT（2,4,6-三硝基甲苯）是重要的军事战略物资。TNT废水主要来源于TNT生产加工和废旧弹药处置过程,排放量大,而且难以生物降解,目前传统处理方法对TNT废水的降解尚未达到满意的效果。液中放电等离子体技术是近年来新兴的一种高级氧化技术,集高温热解、光化学氧化、液电空化降解、超临界水氧化等多种效应于一体,具有常温常压、高效、无选择性、无二次污染、能耗低等优点,在难降解废水的处理中具有明显的优势。本研究中自行研制了液中放电水处理试验装置,以TNT废水为研究对象,对液中放电降解TNT废水的影响因素、降解机理、联用工艺和降解产物分析等方面进行研究,得出以下主要结论。①系统研制了液中放电试验装置,比较了不同试验装置对TNT的降解效果。设计的高压脉冲系统可使普通低压电（220/380V）最高升至100kV。试验装置的接地电阻为0.86Ω,满足试验安全要求。设计并加工不锈钢圆柱体反应器（水平放电和垂直放电）,45#碳钢圆柱体反应器;设计并加工四种形式电极,尖-尖式、尖-板式、多尖-板式、中空电极;设计并加工三种不同材质的尖-尖式电极,不锈钢、铜、碳钢。试验结果表明:45#碳钢反应器对TNT的降解效果优于不锈钢反应器;研究的三种电极材料对TNT的降解效果依次为:铜>碳钢>不锈钢。多尖-板式电极对TNT的降解率最好,尖-尖式和尖-板式电极次之,中空电极最差。增长电极绝缘,减小电极裸露面积可提高降解效果。垂直放电反应器对TNT的降解效果优于水平放电。②采用45#碳钢反应器、水平放电、尖-尖式45#碳钢电极,进行液中放电等离子体对TNT模拟废水的降解试验,研究TNT降解的影响因素,并进行了动力学和能量效率分析。结果表明:在TNT初始浓度50.00mg/L、废水体积7L的条件下,300次放电后,液中放电对TNT降解率达到87.00%,TNT浓度降为6.50mg/L;放电500次后TNT降解率为91.20%,TNT浓度降为4.40mg/L,满足国家排放标准。液中放电等离子体降解TNT的反应符合表观一级反应动力学特征,活化能为14.5kJ/mol。本试验装置的能量效率G值为6.56×10-2～　9.33×10-2molecule/heV,具有较高的能量效率。③较深入地探讨了液中放电对水中污染物的降解机理。分析液中放电的原理和过程,概括了液中放电的降解模式,论证了液中放电中的高能电子轰击、高温热解、H2O2和O3等物质的氧化、超临界水和超声空化效应的降解、冲击波、紫外光解、活性粒子氧化对有机物的降解作用,并测试了液中放电的流光光谱和活性物质的发射光谱。④进行了液中放电/纳米TiO2、液中放电/通气对TNT废水的降解研究。利用溶胶-凝胶法制备纳米TiO2粉体,对粉体进行表征,进行了液中放电/纳米TiO2降解TNT的试验,研究TNT降解的影响因素。结果表明:在液中放电过程中投加纳米TiO2可以提高降解效果。同样试验条件下,单独液中放电对TNT的降解率仅为63.00%;投加纳米TiO20.035g/L后,TNT降解率提高至90.47%。在液中放电试验装置的基础上设计了通气装置,采用通气电极（中空电极）,进行了液中放电/空气或臭氧对TNT的降解试验,并研究了TNT降解的影响因素。结果表明:在液中放电过程中通入空气或臭氧均可以提高降解效果。同样试验条件下,单独液中放电对TNT的降解率为59.80%;通入空气后TNT降解率为63.12%;通入臭氧后TNT降解率为82.95%。⑤在研究液中放电/Fenton试剂降解TNT废水的基础上,提出液中放电与铁屑内电解法协同降解TNT的方法。进行液中放电/Fenton试剂对TNT的降解试验,研究TNT降解的影响因素,结果表明:放电中单独添加H2O2或Fe2+均不能大幅度地提高TNT的降解效果,但同时添加H2O2、Fe2+（Fenton试剂）能大幅度地提高TNT降解效果。同样试验条件下,单独液中放电对TNT时降解率仅为63.00%,添加FeSO4 25.00mg/L,H2O2（30%V/V）0.50ml/L,TNT降解率为79.38%。进行液中放电/铁屑降解TNT的试验,研究TNT降解的影响因素,结果表明:同样试验条件下,单独液中放电对TNT的降解率仅为63.00%;投加铁屑40.00g/L,液中放电/铁屑协同处理TNT的降解率为92.16%,TNT浓度降为3.92mg/L,满足国家排放标准。液中放电/铁屑联用对TNT降解率高、可以减少放电次数、而且铁屑具有良好的重复使用性,具有应用于实际的可能。鉴于此,本论文推荐铁屑内电解法为液中放电降解TNT废水的最佳联用工艺。⑥研究液中放电降解TNT过程中CODcr、BOD5的变化,对TNT降解产物进行GC/MS联机分析,并探讨了TNT降解产物可能的生成途径。结果表明:放电300次后水样的TNT降解率为97.36%; CODcr去除率为34.29%。这说明在液中放电过程中TNT分子没有完全矿化,其中一部分仍以有机物的形式留在水中。放电前TNT模拟废水中的BOD5为“未检出”,放电50次以后的水样都检测出了BOD5,说明放电后水样中出现了可生化的有机物。GC/MS联机分析结果表明:TNT分子在液中放电中得到降解,有芳香族化合物（1,4-二甲苯、苯乙烯）和脂肪烃类结构有机产物（正十四烷、正十七烷）产生。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 1 前言
  • 1.1 研究背景
  • 1.1.1 TNT 的性质及危害
  • 1.1.2 TNT 废水的来源和排放标准
  • 1.1.3 TNT 废水的处理现状
  • 1.2 液中放电等离子体技术概述
  • 1.2.1 等离子体的定义和产生的方法
  • 1.2.2 液中放电的原理
  • 1.2.3 液中放电的放电模式
  • 1.2.4 液中放电的水介质击穿机理
  • 1.2.5 液中放电的物理效应和化学效应
  • 1.2.6 高压脉冲电源和反应器系统
  • 1.3 液中放电技术的研究进展
  • 1.3.1 液中放电的发展与应用
  • 1.3.2 液中放电在降解水中污染物方面的研究进展
  • 1.3.3 液中放电降解机理的研究进展
  • 1.4 课题的来源
  • 1.5 研究目的和内容
  • 2 试验仪器与测试分析方法
  • 2.1 试验仪器
  • 2.2 主要试剂
  • 2.3 TNT 模拟废水的配制与预处理
  • 2.3.1 TNT 模拟废水的配制
  • 2.3.2 检测水样的预处理
  • 2.3.3 废水pH 值的调整
  • 2.3.4 废水电导率的调整
  • 2.4 测定方法
  • 2.4.1 TNT 浓度的测定
  • 2.4.2 pH 值的测定
  • 2.4.3 电导率的测定
  • cr 的测试'>2.4.4 CODcr的测试
  • 5 的测试'>2.4.5 BOD5的测试
  • 2.4.6 气相色谱/质谱（GC/MS）的测试
  • 3 液中放电试验装置的研制
  • 3.1 高压电源系统
  • 3.1.1 主要设计原则
  • 3.1.2 电路设计及其设备选型
  • 3.2 接地系统
  • 3.3 反应器系统
  • 3.3.1 反应器的研制
  • 3.3.2 反应器材质对TNT 降解效果的影响
  • 3.3.3 放电电极的研制
  • 3.3.4 电极材料对TNT 降解效果的影响
  • 3.3.5 电极形式对TNT 降解效果的影响
  • 3.3.6 电极裸露面积对TNT 降解效果的影响
  • 3.3.7 反应器的水平放电与垂直放电形式对TNT 降解效果的影响
  • 3.3.8 绝缘设施的研制
  • 3.3.9 附属部件的研制
  • 3.4 本章小结
  • 4 液中放电等离子体对TNT 废水的降解研究及机理初探
  • 4.1 液中放电降解TNT 的单因素研究
  • 4.1.1 放电次数对TNT 降解效果的影响
  • 4.1.2 电极间距对TNT 降解效果的影响
  • 4.1.3 放电电压对TNT 降解效果的影响
  • 4.1.4 电导率对TNT 降解效果的影响
  • 4.1.5 初始浓度对TNT 降解效果的影响
  • 4.1.6 初始pH 值对TNT 降解效果的影响
  • 4.1.7 温度对TNT 降解效果的影响
  • 4.2 正交试验优化设计与分析
  • 4.3 液中放电等离子体降解TNT 废水的动力学及能量效率分析
  • 4.3.1 动力学分析
  • 4.3.2 能量效率分析
  • 4.4 液中放电等离子体对水中污染物的降解机理探讨
  • 4.4.1 液中放电对TNT 的降解模式
  • 4.4.2 高能电子轰击
  • 4.4.3 高温热解
  • 2O2和O3 的氧化'>4.4.4 H2O2和O3的氧化
  • 4.4.5 超临界水和超声空化效应的降解
  • 4.4.6 冲击波
  • 4.4.7 紫外光解
  • 4.4.8 放电流光的发射光谱测试
  • 4.4.9 活性粒子的氧化
  • 4.4.10 活性粒子的测试
  • 4.5 本章小结
  • 2 或通气降解TNT 废水的研究'>5 液中放电/纳米TiO2 或通气降解TNT 废水的研究
  • 2 光催化降解TNT 废水研究'>5.1 液中放电/纳米TiO2 光催化降解TNT 废水研究
  • 2 光催化机理'>5.1.1 纳米TiO2光催化机理
  • 2 的制备'>5.1.2 纳米TiO2的制备
  • 5.1.3 DSC-TGA 图谱分析
  • 5.1.4 XRD 分析
  • 5.1.5 FEG-SEM 分析
  • 2 协同降解TNT 废水及其机理分析'>5.1.6 液中放电/纳米TiO2 协同降解TNT 废水及其机理分析
  • 2煅烧温度对液中放电/纳米TiO2 降解TNT 效果的影响'>5.1.7 TiO2煅烧温度对液中放电/纳米TiO2 降解TNT 效果的影响
  • 2投加量对液中放电/纳米TiO2 降解TNT 效果的影响'>5.1.8 TiO2投加量对液中放电/纳米TiO2 降解TNT 效果的影响
  • 2 降解TNT 效果的影响'>5.1.9 初始pH 值对液中放电/纳米TiO2 降解TNT 效果的影响
  • 5.2 液中放电/空气或臭氧降解TNT 废水研究
  • 5.2.1 臭氧氧化机理
  • 5.2.2 通气设备
  • 5.2.3 液中放电/空气或臭氧对TNT 降解及其机理分析
  • 3 浓度对液中放电/臭氧降解TNT 效果的影响'>5.2.4 O3 浓度对液中放电/臭氧降解TNT 效果的影响
  • 3 流量对液中放电/臭氧降解TNT 效果的影响'>5.2.5 O3 流量对液中放电/臭氧降解TNT 效果的影响
  • 5.3 本章小结
  • 6 液中放电/FENTON 试剂、铁屑处理TNT 废水研究
  • 6.1 液中放电/FENTON 试剂降解TNT 废水的试验研究
  • 6.1.1 Fenton 反应和UV-Fenton 反应的原理
  • 6.1.2 CODcr 的估算和理论投加量的计算
  • 2O2 降解 TNT 废水及其机理分析'>6.1.3 液中放电/ H2O2 降解 TNT 废水及其机理分析
  • 4 降解TNT 废水及其机理分析'>6.1.4 液中放电/ FeSO4 降解TNT 废水及其机理分析
  • 6.1.5 液中放电/Fenton 试剂降解TNT 废水及其机理分析
  • 5O4/H2O2 配比对液中放电/Fenton 试剂降解TNT 的影响'>6.1.6 Fe5O4/H2O2 配比对液中放电/Fenton 试剂降解TNT 的影响
  • 6.1.7 初始pH 值对对液中放电/Fenton 试剂降解TNT 的影响
  • 2O2 添加方式对液中放电/Fenton 试剂降解TNT 的影响'>6.1.8 H2O2 添加方式对液中放电/Fenton 试剂降解TNT 的影响
  • 6.2 液中放电/铁屑内电解法协同降解TNT 废水的试验研究
  • 6.2.1 铁屑内电解法的基本原理
  • 6.2.2 铁屑的前处理
  • 6.2.3 铁屑粒径的选择
  • 6.2.4 液中放电/铁屑协同降解TNT 废水及其机理分析
  • 6.2.5 铁屑投加量对液中放电/铁屑降解TNT 的影响
  • 6.2.6 初始pH 值对液中放电/铁屑降解TNT 的影响
  • 6.2.7 铁屑重复使用对液中放电/铁屑降解TNT 的影响
  • 6.2.8 放电次数对液中放电/铁屑降解TNT 的影响
  • 6.2.9 外加活性炭对液中放电/铁屑降解TNT 的影响
  • 6.3 本章小结
  • 7 液中放电/铁屑内电解法降解TNT 的产物及降解途径分析
  • 7.1 放电过程中电导率的变化
  • CR、BOD5 的变化'>7.2 放电过程中CODCR、BOD5的变化
  • 7.3 气相色谱/质谱联机（GC/MS）分析
  • 7.3.1 谱图分析
  • 7.3.2 TNT 降解产物的生成途径分析
  • 7.4 本章小结
  • 8 结论和建议
  • 8.1 主要结论
  • 8.2 本研究的创新点
  • 8.3 建议
  • 致谢
  • 参考文献
  • 附录

    • 相关论文文献

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