表面引发ATRP法制备棉花吸附剂及其吸附重金属和全氟化合物的研究

论文摘要

高分子吸附材料是功能高分子材料的一个重要分支，对其理论和应用的研究均具有非常重要的意义。重金属和全氟化合物（PFCs）因其不易被生物降解，对人类健康和生存环境造成极大的危害。因此，对具有可吸附重金属离子和有机分子吸附材料的研究日益受到人们的重视，并逐步成为吸附领域的研究热点。研制高效吸附剂是吸附领域的重要目标，通过表面改性的方法可以显著提高吸附剂的吸附性能。原子转移自由基聚合（ATRP）提供了一种有效的合成分子量可控、结构规整以及新型功能化聚合物材料的活性聚合手段。本论文利用表面引发ATRP （SI-ATRP）反应在棉花表面接枝聚合物刷，制备了氨化棉花、羧基化棉花以及季铵化棉花三种高效的棉花吸附剂，对其进行了制备条件的优化和性能表征，并用其去除水溶液中的重金属和全氟化合物（PFCs），研究了其吸附特性和吸附机理。本论文的主要研究结果如下：（1）利用SI-ATRP技术成功制备了氨化和羧基化棉花吸附剂，并对这两种吸附剂的制备条件，包括ATRP反应时间和氨化反应时间，进行了优化；通过扫描电子显微镜（SEM）、红外光谱（FTIR）以及X-射线光电子能谱（XPS）表征，证明了-NH2和-COONa被成功引入到了棉花表面。（2）研究了氨化棉花和羧基化棉花对Cu（Ⅱ）和Pb（Ⅱ）的吸附动力学、吸附等温线和pH影响实验。氨化棉花对Cu（Ⅱ）和Pb（Ⅱ）的吸附平衡时间分别为8h和4h，Cotton-g-P（AA-Na）对Cu（Ⅱ）和Pb（Ⅱ）的吸附平衡时间均为1h；在pH=5的条件下，氨化棉花对Cu（Ⅱ）和Pb（Ⅱ）的最大吸附量分别为2.52和1.1mmol.g-1，Cotton-g-P（AA-Na）对Cu（Ⅱ）和Pb（Ⅱ）的最大吸附量分别为2.45和2.44mmol.g-1，比文献中报道的很多吸附剂的吸附量都要高；氨化棉花和Cotton-g-P（AA-Na）对Cu（Ⅱ）和Pb（Ⅱ）的吸附量均随着pH的升高而逐渐增大。（3）利用SI-ATRP技术成功制备了季铵化棉花吸附剂，并对其ATRP反应时间进行了优化。季铵化棉花对PFOS和PFOA的吸附动力学平衡时间分别为4h和12h，比多孔的吸附剂要快，对PFOS和PFOA的平衡吸附量分别为3.3mmol.g-1和3.1mmol.g-1。溶液pH对季铵化棉花吸附PFOS和PFOA的影响较小，季铵化棉花可在较宽的pH值范围去除PFOS和PFOA。（4）对季铵化棉花吸附前后进行了SEM、FTIR和XPS分析，结果表明-（CH3）2N+基团被成功引入到了棉花表面。XPS的分析结果显示：季铵化棉花对PFOS和PFOA的吸附机理主要是阴离子交换。

论文目录

• 学位论文数据集
• 摘要
• ABSTRACT
• 目录
• Contents
• 符号说明
• 第一章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 ATRP 简介
• 1.2.1 ATRP 聚合机理
• 1.2.2 ATRP 特点
• 1.2.3 ATRP 应用
• 1.3 吸附和吸附剂简介
• 1.3.1 高分子吸附材料
• 1.3.2 吸附剂结构和吸附机理的关系
• 1.3.3 吸附重金属和 PFCs 的研究
• 1.4 ATRP 制备吸附剂研究进展
• 1.5 本课题研究目的、研究内容及技术路线
• 1.5.1 研究目的
• 1.5.2 研究内容
• 1.5.3 技术路线
• 第二章 ATRP 制备氨化和羧基化棉花及性能表征
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 实验材料
• 2.2.2 ATRP 引发剂的制备
• 2.2.3 氨化棉花的制备
• 2.2.4 Cotton-g-P（AA-Na）的制备
• 2.2.5 表征
• 2.3 结果和讨论
• 2.3.1 氨化棉花及羧基化棉花的制备
• 2.3.2 氨化棉花和 Cotton-g-P（AA-Na）的 SEM 图像
• 2.3.3 氨化棉花和 Cotton-g-P（AA-Na）的 FTIR
• 2.3.4 氨化棉花和 Cotton-g-P（AA-Na）的 XPS
• 2.4 本章小结
• 第三章 氨化和羧基化棉花吸附 Cu（Ⅱ）和 Pb（Ⅱ）的特性研究
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 实验材料
• 3.2.2 动力学实验
• 3.2.3 等温线实验
• 3.2.4 pH 影响
• 3.2.5 重金属分析及吸附量计算
• 3.2.6 Zeta 电位分析
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 吸附动力学
• 3.3.2 吸附等温线
• 3.3.3 等电点分析
• 3.3.4 pH 影响
• 3.4 本章小结
• 第四章 ATRP 制备季铵化棉花及其吸附 PFOS 和 PFOA 的研究
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 实验材料
• 4.2.2 ATRP 引发剂的制备
• 4.2.3 季铵化棉花的制备
• 4.2.4 季铵化棉花吸附量评价
• 4.2.5 吸附动力学实验
• 4.2.6 吸附等温线实验
• 4.2.7 pH 影响实验
• 4.2.8 全氟化合物的分析方法
• 4.2.9 表征
• 4.3 结果和讨论
• 4.3.1 季铵化棉花的制备
• 4.3.2 吸附动力学
• 4.3.3 吸附等温线
• 4.3.4 pH 影响
• 4.3.5 SEM 图像
• 4.3.6 FTIR 分析
• 4.3.7 XPS 表征
• 4.3.8 季铵化棉花对 PFOS 和 PFOA 的吸附机理
• 4.4 本章小结
• 第五章 结论与展望
• 5.1 结论
• 5.2 展望
• 参考文献
• 致谢
• 研究成果及发表的学术论文
• 作者和导师简介
• 附件