负载型杂多化合物的合成及其催化性能的研究

论文摘要

杂多化合物作为一类无机簇状化合物,因其独特的结构、多样的性质而在工业催化、材料学、药学及生物学等领域有着广泛而重要的应用。然而杂多化合物具有比表面积较小,表面酸、氧化或光氧化活性点比较少等缺点,影响了其催化活性,但是,如果将杂多化合物负载在载体上,不仅可增大其相应的比表面积、改善其催化性能,还能使均相催化反应多相化,产物易分离,提高其在应用中的可重复性、可回收性等。本文以TiO2为载体,用浸渍法分别制备了PW12/TiO2,SiW12/TiO2,SiW11M/ TiO2（M=Mn,Co,Cu,Ni）,通过红外光谱、紫外光谱、X-射线粉末衍射等表征手段证明了负载后的催化剂中杂多阴离子仍然保持Keggin结构。通过N2吸附-脱附测定了制备的催化剂的比表面积和孔结构。就负载型的酸和盐的比表面积和孔结构进行对比,进而分析其对催化活性的影响,研究了相应的热稳定性和热解动力学。以亚甲基蓝为模拟有机染料污染物,采用PW12/TiO2,SiW12/TiO2,SiW11M/ TiO2（M=Mn,Co,Cu,Ni）对其进行了光降解研究。实验结果表明,催化剂制备过程中的浸渍浓度和浸渍时间、催化剂的用量、亚甲基蓝溶液的初始浓度及初始pH值是影响染料脱色率的重要因素。探讨了同一条件下不同催化剂的降解情况及光源对脱色率的影响等。并在相同的条件下对其他染料进行了光催化降解,实验表明所制备的催化剂对碱性染料有较好的催化性能,最高脱色率达到95%。所制备的催化剂可回收,重复使用三次后仍有很好的催化性能。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 绪论
• 1.1 杂多化合物简介
• 1.1.1 杂多化合物分类及结构
• 1.1.2 杂多化合物的性质
• 1.2 负载型杂多化合物简介
• 1.2.1 负载型杂多化合物的研究进展
• 1.2.2 杂多化合物负载的一般原理
• 1.2.3 负载型杂多化合物催化剂的制备
• 1.3 杂多化合物光催化氧化的研究
• 1.3.1 杂多化合物的光催化原理
• 1.3.2 杂多化合物光催化化学的研究概况
• 1.4 负载型杂多化合物的光催化化学研究概况
• 1.5 本文的选题思想
• 2 实验部分
• 2.1 主要试剂及原料
• 2.2 主要仪器
• 2.3 经典杂多酸的制备
• 2.4 杂多酸盐的制备
• 8SiW₁₁0₃₉·nH₂0 的制备'>2.4.1 α-K₈SiW₁₁0₃₉·nH₂0 的制备
• 11M（M=Mn，Co，Ni，Cu）的制备'>2.4.2 α-SiW₁₁M（M=Mn，Co，Ni，Cu）的制备
• 2.5 负载型杂多化合物的制备
• 2.6 负载型杂多化合物的光催化活性研究
• 2.6.1 最大吸收波长的测定
• 2.6.2 光催化降解实验
• 3 结果与讨论
• 3.1 负载型杂多化合物的表征
• 3.1.1 红外光谱
• 3.1.2 紫外光谱
• 3.1.3 X-射线粉末衍射
• 3.1.4 比表面积与孔结构分析
• 2 吸附-脱附与孔径分布分析'>3.1.5 N₂吸附-脱附与孔径分布分析
• 3.1.6 热稳定性
• 3.1.7 热分析动力学
• 3.2 负载型杂多化合物的光催化性能研究
• 12/TiO₂ 光催化降解亚甲基蓝'>3.2.1 PW₁₂/TiO₂光催化降解亚甲基蓝
• 12/TiO₂ 光催化降解亚甲基蓝'>3.2.2 SiW₁₂/TiO₂光催化降解亚甲基蓝
• 11Ni/TiO₂ 光催化降解亚甲基蓝'>3.2.3 SiW₁₁Ni/TiO₂光催化降解亚甲基蓝
• 结论
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况
• 致谢