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金属氧化物在质子交换膜燃料电池催化剂中的应用研究

2020-12-15阅读(205)

金属氧化物在质子交换膜燃料电池催化剂中的应用研究

论文摘要

质子交换膜燃料电池（PEMFC）具有比能量高,环境友好,工作温度低等优点,是一种颇具发展前景的便携式电源。但是由于制造成本高,使用寿命短,影响了其商业化进程。本文概述了PEMFC催化剂的研究现状,探索了锡和铌两种金属氧化物在提高PEMFC催化剂的活性和稳定性方面的应用。采用X-射线衍射（XRD）和透射电子显微镜（TEM）分析催化剂的晶型结构,晶粒尺寸及表面形貌等。通过X射线光电子能谱（XPS）分析催化剂表面各金属元素的价态和组成。采用循环伏安扫描测试、线性扫描测试和计时安培测试等电化学测试考核催化剂的催化活性和电化学稳定性。采用水解法制备SnO2/C复合载体,进而采用乙二醇法制备Pt/SnO2/C催化剂,构筑了特殊的Pt/SnO2/C“三相边界”结构,氧还原活性测试测试表明:当Pt和SnO2摩尔比为5:5,Pt/SnO2/C催化剂在0.9 V电势下氧还原反应电流密度为15.6 A·g-1 Pt,而Pt/C仅为10.6 A·g-1 Pt。稳定性测试表明:Pt/SnO2/C催化剂的电化学稳定性提高1.0倍。XPS分析表明:在Pt/SnO2/C“三相边界”位置,Sn向Pt进行了电子转移,增加了Pt的电子密度,这会降低Pt-O键键能,从而加快催化剂的氧还原速率。而且,位于Pt/SnO2/C“三相边界”的Pt纳米粒子同时被SnO2和C锚定,形成了稳定的三角形结构,提高了电化学稳定性。为降低Pt载量,采用乙二醇和水相混合体系制备了PtSn/SnO2/C催化剂（12.4 mass%Pt）,成功构筑了PtSn/SnO2/C“三相边界”结构。电化学测试表明:与Pt/C催化剂相比,该催化剂对乙醇氧化反应的催化活性提高了90%,抗CO毒化能力明显提高。在PtSn/SnO2/C“三相边界”位置处SnO2和Pt的协同效应及Pt和Sn的合金效应是催化剂活性和稳定性提高的原因。探索了Nb2O5在PEMFC阴极催化剂中的应用。采用水解法制备Nb（OH）5/C材料,在700°C煅烧5 h后得Nb2O5/C复合载体,XRD证实了Nb2O5的形成。进而采用乙二醇法制备了Pt/Nb2O5/C催化剂。电化学测试表明:Pt/Nb2O5/C催化剂的氧还原反活性较Pt/C催化剂低,这是由于Pt和Nb2O5之间的电子效应较弱,而且Nb2O5的d轨道是空轨道,导电性较低。高温处理可增强Nb2O5和Pt之间的电子效应增强,这会促进催化剂氧还原活性的提高。另外,NbO2的导电性较Nb2O5高,通过高温还原法制备含部分NbO2的NbOx/C-HT混合载体,进而采用乙二醇法制备Pt/（NbOx/C-HT）催化剂。TEM测试表明Pt/（NbOx/C-HT）催化剂中Pt纳米粒子的平均粒径为2.2 nm,并且均匀地分散在铌氧化物表面上。氧还原活性测试表明:该催化剂对氧还原反应的催化活性达到Pt/C催化剂的1.3倍。XPS分析表明,Pt和NbO2之间存在电子转移,增加了Pt的d电子密度,导致Pt的d带中心降低,这会减弱O2在Pt表面的吸附强度,从而提高了催化剂的氧还原速率。因此,NbO2修饰的阴极催化剂具有一定的研究价值。最后,采用NbO2和碳粉的混合物为载体,研究了NbO2的含量对Pt/NbO2/C催化剂性能的影响,TEM测试表明当NbO2的含量为40%时,Pt纳米粒子均匀地分散在NbO2表面,该催化剂的氧还原活性达到Pt/C催化剂的1.65倍,电化学稳定性提高了60%,该催化剂活性和电化学稳定性提高的原因也是由于Nb向Pt进行了电子转移。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪 论
  • 1.1 引言
  • 1.2 质子交换膜燃料电池概述
  • 1.2.1 质子交换膜燃料电池的工作原理和应用前景
  • 1.2.2 质子交换膜燃料电池的研究现状
  • 1.3 金属氧化物燃料电池电催化剂的研究现状
  • 1.3.1 金属氧化物的制备
  • 1.3.2 金属氧化物对燃料电池催化剂活性的影响
  • 1.3.3 金属氧化物对燃料电池催化剂稳定性的影响
  • 1.4 课题的来源及主要研究内容
  • 第2章 实验材料与测试方法
  • 2.1 实验材料与设备
  • 2.1.1 实验药品
  • 2.1.2 实验仪器
  • 2.2 载体材料的制备
  • 2 材料'>2.2.1 机械球磨法制备纳米NbO2材料
  • 2.2.2 水解法制备 MOx/C 载体材料
  • 2.3 催化剂的制备
  • 2.3.1 乙二醇体系制备催化剂
  • 2.3.2 乙二醇和水的混合体系制备催化剂
  • 2.4 材料的物理表征
  • 2.4.1 X 射线衍射（XRD）测试
  • 2.4.2 透射电子显微镜（TEM）测试
  • 2.4.3 X 射线光电子能谱（XPS）测试
  • 2.5 电化学性能测试
  • 2.5.1 工作电极的制备
  • 2.5.2 循环伏安扫描测试
  • 2.5.3 氧还原反应活性测试
  • 2.5.4 乙醇氧化反应活性测试
  • 2.5.5 催化剂稳定性测试
  • 2/C 催化剂的制备与性能研究'>第3章 Pt/SnO2/C 催化剂的制备与性能研究
  • 2/C 催化剂的制备和性能研究'>3.1 Pt/SnO2/C 催化剂的制备和性能研究
  • 2/C 催化剂的合成和物理表征'>3.1.1 Pt/SnO2/C 催化剂的合成和物理表征
  • 2/C 催化剂的氧还原活性'>3.1.2 Pt/SnO2/C 催化剂的氧还原活性
  • 2的摩尔比对Pt/SnO2/C 催化剂性能的影'>3.2 Pt 和SnO2的摩尔比对Pt/SnO2/C 催化剂性能的影
  • 2 摩尔比的Pt'>3.2.1 不同Pt 和SnO2摩尔比的Pt
  • 2摩尔比的Pt/SnO2/C 催化剂的氧还原活性'>3.2.2 不同Pt 和SnO2摩尔比的Pt/SnO2/C 催化剂的氧还原活性
  • 2粒径对Pt/SnO2/C 催化剂性能的影响'>3.3 SnO2粒径对Pt/SnO2/C 催化剂性能的影响
  • 2 纳米粒子的制备及物理表征'>3.3.1 SnO2纳米粒子的制备及物理表征
  • 2粒径的Pt/SnO2/C 催化剂的氧还原活'>3.3.2 不同SnO2粒径的Pt/SnO2/C 催化剂的氧还原活
  • 2/C 催化剂的稳定性'>3.3.3 Pt/SnO2/C 催化剂的稳定性
  • 2/C 催化剂的制备与性能研究'>3.4 PtSn/SnO2/C 催化剂的制备与性能研究
  • 2/C 催化剂的制备和物理表征'>3.4.1 PtSn/SnO2/C 催化剂的制备和物理表征
  • 2/C 催化剂的氧还原活性'>3.4.2 PtSn/SnO2/C 催化剂的氧还原活性
  • 3.5 本章小结
  • x/C 催化剂的制备与性能研究'>第4章 Pt/NbOx/C 催化剂的制备与性能研究
  • 2O5/C 催化剂的制备与性能研究'>4.1 Pt/Nb2O5/C 催化剂的制备与性能研究
  • 2O5/C 载体的制备及物理表征'>4.1.1 Nb2O5/C 载体的制备及物理表征
  • 2O5/C 催化剂的制备和物理表征'>4.1.2 Pt/Nb2O5/C 催化剂的制备和物理表征
  • 2O5/C 催化剂的氧还原活性'>4.1.3 Pt/Nb2O5/C 催化剂的氧还原活性
  • 2O5/C 催化剂的改性'>4.2 Pt/Nb2O5/C 催化剂的改性
  • 2O5/C 催化剂和NbOx/C-HT 载体的影响'>4.2.1 热处理对Pt/Nb2O5/C 催化剂和NbOx/C-HT 载体的影响
  • x/C-HT）催化剂的合成和物理表征'>4.2.2 Pt/（NbOx/C-HT）催化剂的合成和物理表征
  • 2O5/C-HT 和Pt/（NbOx/C-HT）催化剂的氧还原活性'>4.2.3 Pt/Nb2O5/C-HT 和Pt/（NbOx/C-HT）催化剂的氧还原活性
  • 2/C 催化剂的制备和性能研究'>4.3 Pt/NbO2/C 催化剂的制备和性能研究
  • 2/C 催化剂的制备及物理表征'>4.3.1 Pt/NbO2/C 催化剂的制备及物理表征
  • 2/C 催化剂的氧还原催化活性及反应机理'>4.3.2 Pt/NbO2/C 催化剂的氧还原催化活性及反应机理
  • 2/C 催化剂的稳定性'>4.3.3 Pt/NbO2/C 催化剂的稳定性
  • 4.4 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间发表的学术论文
  • 致谢

    • 相关论文文献

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