微波紫外耦合辐射降解吸附态苯酚的研究

论文摘要

微波耦合紫外氧化技术作为近些年才发展起来的新型高级氧化技术,具有氧化彻底、反应速度快等传统工艺无法比拟的优势,在水相中有机污染物的去除方面已有了较多研究,而对于气态有机污染物的治理方面,报道相对较少。针对有机废气排放源持续时间长的特点,采用吸附剂吸附-紫波耦合紫外降解组合工艺对苯酚废气进行降解。本文研制出一种新型的负载锆催化剂的活性炭吸附剂,考察了微波耦合紫外工艺对吸附态苯酚的降解效果,并对新型吸附剂的表面结构、再生情况及苯酚的降解途径进行了探讨。本文以氧氯化锆为锆源,采用离子交换法-溶胶-凝胶法将锆负载在活性炭上制得新型吸附剂,优化的制备条件是:活性炭表面经过30% NaOH溶液改性处理,CZr=0.5mol/L,pH=3,锆溶胶与活性炭用量比为20mL锆溶胶加入12g活性炭,500℃焙烧3h,负载Zr次数为2次。运用BET、SEM、XPS手段对吸附剂的结构进行分析表明:催化剂锆的含量为8.99%,以ZrO2的化学形态存在,新型吸附剂具有与原活性炭相似的孔结构,平均孔径2nm左右,比表面积902.65 m2/g。以苯酚降解率和吸附剂再生损耗率为评价指标,考察了微波耦合紫外体系氧化降解吸附态苯酚过程中各工艺条件的影响,确定了最佳的工艺条件为:空气流量0.2L/min,微波输出功率460W,辐照时间为5min。在此工艺条件下,苯酚的降解率为93%。同时将微波耦合紫外工艺与单独微波工艺进行了比较,为实际应用中工艺的选择提供依据。对比了普通活性炭和载锆活性炭的性能。与普通活性炭相比,载锆活性炭对苯酚的吸附容量无显著性差别,在微波场中的温度上升较慢,再生质量损耗降低,降解率得到提高。考察了微波再生次数的影响,载锆活性炭更具有优势,微波再生主要对微孔结构产生影响。降解机理研究表明,苯酚降解时主要是苯环受到攻击生成苯氧类及苯醌类,然后开环形成小羧酸分子,直至矿化为CO2和H2O,矿化度约65%左右。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 课题的提出及研究的目的和意义
• 1.1.1 课题的提出
• 1.1.2 课题研究的目的和意义
• 1.2 国内外在该方向的研究现状及分析
• 1.2.1 挥发性有机废气的来源及危害
• 1.2.2 活性炭的吸附行为与再生
• 1.2.3 功能活性炭负载活性成分的研究现状
• 1.2.4 微波再生吸附剂技术
• 1.2.5 微波辅助紫外光氧化技术研究现状
• 1.3 本课题主要研究内容
• 1.3.1 载锆活性炭的制备与表征
• 1.3.2 吸附态苯酚在微波紫外条件下的降解研究
• 第2章 实验仪器与实验方法
• 2.1 实验仪器和装置
• 2.2 实验试剂
• 2.3 实验方法
• 2.3.1 载锆活性炭的制备
• 2.3.2 静态吸附实验
• 2.3.3 苯酚降解实验
• 2.4 分析测定方法
• 2.4.1 苯酚浓度的测定
• 2.4.2 吸附剂的表征方法
• 2.4.3 活性炭表面基团含量的测定
• 2.4.4 微波场中活性炭温度的测定
• 2.4.5 产物分析方法
• 2.4.6 各评价指标的计算方法
• 第3章 载锆活性炭的制备与表征
• 3.1 载锆活性炭的制备
• 3.1.1 锆溶胶的制备
• 3.1.2 锆溶胶与活性炭用量比的影响
• 3.1.3 热处理温度的影响
• 3.1.4 表面含氧基团处理的影响
• 3.1.5 负载次数的影响
• 3.2 载锆活性炭的表征与分析
• 3.2.1 扫描电镜分析
• 3.2.2 BET分析
• 3.2.3 表面化学态分析
• 3.3 本章小结
• 第4章 吸附态苯酚在微波紫外耦合辐射下的降解研究
• 4.1 微波耦合紫外辐射体系作用条件的影响研究
• 4.1.1 气体流量对苯酚降解率、质量损耗率的影响
• 4.1.2 微波输出功率对苯酚降解率、质量损耗率的影响
• 4.1.3 微波辐照时间对苯酚降解率、质量损耗率的影响
• 4.1.4 微波紫外和单独微波两种工艺的比较
• 4.2 普通活性炭与载锆活性炭的比较
• 4.2.1 苯酚吸附容量的比较
• 4.2.2 苯酚降解率和再生损耗率的比较
• 4.2.4 在微波场中的升温情况比较
• 4.3 微波循环再生次数对活性炭的影响
• 4.3.1 再生次数对吸附容量的影响
• 4.3.2 再生次数对苯酚降解率的影响
• 4.3.3 再生次数对再生损耗率的影响
• 4.3.4 再生前后孔结构参数的比较
• 4.4 苯酚去除机理的研究
• 4.4.1 高效液相色谱-质谱对产物的分析
• 4.4.2 UV扫描分析
• 4.4.3 有机碳含量的变化
• 4.5 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读硕士期间发表的论文及其它成果
• 致谢