以污泥为载体的金属氧化物催化剂制备及脱硝脱硫实验研究

论文摘要

以城市污水处理厂剩余污泥为原料,用氯化锌、硝酸锰和硝酸铁化学浸渍、高温热解制备脱除NO的催化剂。用微型气固相催化反应装置考察了该催化剂在CO选择性催化还原NO中的应用效果及寿命。根据负载金属类型和热解温度的不同,实验中制备了16种催化剂。实验结果表明:Fe3+:Mn2+为3:1,650℃热解条件下制备的催化剂具有良好的催化脱氮性能,在350550℃时的催化活性较高,在450℃时NO的最大转化率可达97.1%;催化剂的活性良好,经660min的活性测试,催化剂的活性只降低了约3%。用催化剂进行同时脱硫脱氮实验,结果表明:在400550℃时,NO的转化率达90.0%以上,在450℃时NO的最大转化率可达95.6%;同时450～500°C时,SO2的转化率达60%以上,500°C时,SO2的最大转化率可达67.4%.最后,围绕最佳制备条件下的催化剂进行了特征分析,主要包括BET表面积分析、扫描电镜、傅立叶变换红外光谱分析、X射线衍射分析等。BET分析结果表明催化剂具有较大的比表面积,最大可达137.0 m2·g-1,说明催化剂具有良好的吸附性能,满足固体负载型催化剂的一个基本条件;通过扫描电镜对催化剂的微观表面结构分析得知,催化剂具有良好的孔结构,孔分布比较均匀,且表面有活性粒子的散射,表明催化剂的表面负载了一定量的活性组分;催化剂的傅立叶变换红外光谱图分析结果显示,催化剂表面具有丰富的含氧官能团,它们的存在有利于提高催化剂的催化活性;催化剂的X射线衍射分析结果表明,催化剂具有良好的晶体结构和丰富的氧化物。这些都表明该催化剂具有优良催化剂的优越条件。

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第1章绪论

1.1 我国大气污染状况

1.2 氮氧化物的来源及危害

1.2.1 来源

1.2.2 危害

1.3 硫氧化物的来源及危害

1.3.1 来源

1.3.2 危害

1.3.2.1 对人体健康的危害

1.3.2.2 对植物的危害

1.3.2.3 对器物的危害

1.4 烟气脱氮技术

1.4.1 选择性催化还原法（SCR）脱氮

1.4.2 选择性非催化还原法（SNCR）脱氮

1.4.3 炭还原法

1.4.4 催化分解法

1.4.5 其他烟气脱氮技术

1.5 烟气脱硫技术

1.5.1 石灰石/石灰湿法

1.5.2 双碱法

1.5.3 氨法

1.5.4 喷雾干燥法

1.5.5 金属氧化物吸收法

1.6 烟气同时脱硫脱氮技术

1.6.1 湿法

1.6.2 干法

1.7 污泥的资源化技术

1.7.1 污泥堆肥

1.7.2 污泥消化制沼气

1.7.3 污泥燃料化

1.7.4 污泥的建材利用

1.7.5 其他资源化技术

1.8 本研究的意义和目的

第2章催化剂的制备实验

2.1 原材料

2.2 试剂与配料

2.2.1 氯化锌溶液（3 mol/L）

2.2.2 硝酸铁溶液（1.5 mol/L）

2.2.3 硝酸锰溶液（1.5 mol/L）

2.2.4 稀盐酸（1 mol/L）

2.3 仪器设备

2.4 催化剂的制备方法与过程

2.4.1 污泥预处理阶段

2.4.2 浸渍阶段

2.4.3 热解阶段

2.4.4 洗涤阶段

2.5 化学药剂的作用分析

2.6 相关参数的控制

2.7 本章小结

第3章催化剂类型的选定实验

3.1 选定实验原理及装置

3.2 热解温度的选定

3.2.1 负载铁型催化剂

3.2.2 负载锰型催化剂

3.2.3 负载铁锰型催化剂

3.3 负载金属类型的选定

3.4 本章小结

第4章活性评价实验

4.1 实验原理及方法

4.2 反应温度对催化剂活性的影响

4.3 水分对催化剂活性的影响

4.4 负载金属的作用分析

4.5 酸洗对催化剂活性的影响

4.6 催化剂寿命的考察

4.7 脱氮机理初步探讨

4.8 同时脱硫脱氮

4.9 本章小结

第5章催化剂的特征分析

5.1 催化剂的比表面积（BET）分析

5.2 扫描电镜（SEM）

5.2.1 扫描电镜工作原理

5.2.2 扫描电镜的特点

5.2.3 样品的扫描电镜（SEM）分析

5.2.4 热解温度对催化剂表面结构的影响

5.3 催化剂的表面官能团分析

5.3.1 傅立叶红外光谱仪

5.4 X 射线分析

5.4.1 X 射线衍射

5.4.2 X 射线定性分析方法

5.4.3 催化剂的X 射线图分析

5.5 本章小结

结论及建议

参考文献

附录 A 攻读学位期间所发表的论文目录

附录 B 《环境空气质量标准》规定的各项污染物的浓度限值

致谢

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