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过渡金属修饰的SBA-16分子筛催化苯直接羟化制苯酚

2020-11-30阅读(838)

过渡金属修饰的SBA-16分子筛催化苯直接羟化制苯酚

论文摘要

以经济环保的过氧化氢或分子氧为氧化剂,通过苯一步氧化直接羟化制备苯酚被认为最有可能替代工业生产中多步合成苯酚的异丙苯法,这是催化工作者研究的热点和不懈的追求。本论文采用简单的浸渍法制备了过渡金属（Cu、V）修饰的SBA-16分子筛催化剂。利用XRD、TEM和N2吸附-脱附等方法对样品进行了结构表征,结果表明合成的SBA-16分子筛催化剂具有高的比表面积、规则的孔径分布和有序的三维立体孔道结构。研究了在温和条件下催化过氧化氢氧化苯羟基化反应的性能,并且优化了部分反应条件。VOx/SBA-16催化剂在乙腈和乙酸的溶剂体系下分别得到了13.8%和18.68%的高苯酚产率,选择性高于97%;虽然Cu/SBA-16催化剂对苯羟基化的活性略低,苯酚产率为7.7%,但是催化剂重复使用三次后仍保持着初始活性的60%以上。应用FT-IR、Raman、DRUV-vis、XPS、EPR、TPR等方法和手段对催化剂表面的活性组分进行了表征和分析,发现催化剂表面高分散的CuO和VOx是苯羟基化反应的主要活性物种,尺寸较小的晶相CuO和V2O5微晶对苯羟化反应也有一定影响。研究了以VOx/SBA-16为催化剂、以乙酸溶液为溶剂的体系下分子氧液相氧化苯的性能,发现催化剂VOx/SBA-16（8 wt%）用量为100mg,抗坏血酸用量为2.1g,氧气压力为1.5MPa,温度70℃下反应5h时,催化活性较好,苯酚收率为18.8%,选择性为75.4%。

论文目录

  • 中文摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 介孔分子筛材料的出现与发展
  • 1.2 介孔材料的催化应用
  • 1.2.1 介孔材料自身作为催化剂
  • 1.2.2 介孔材料作为催化剂载体
  • 1.3 苯的羟基化反应
  • 1.3.1 多步合成法
  • 1.3.2 一步合成法
  • 1.4 本论文的选题思路
  • 第2章 实验部分
  • 2.1 化学试剂与仪器设备
  • 2.1.1 化学实验试剂
  • 2.1.2 仪器设备
  • 2.2 催化剂的制备
  • 2.2.1 载体的合成
  • 2.2.2 VOx/SBA-16 催化剂的制备
  • 2.2.3 Cu/SBA-16 催化剂的制备
  • 2.3 苯羟基化反应
  • 2.4 苯酚羟基化反应
  • 2.5 催化剂表征方法
  • 第3章 VOx/SBA-16 催化过氧化氢氧化苯性能研究
  • 3.1 VOx/SBA-16 催化剂的结构表征
  • 3.1.1 XRD 分析
  • 2 吸附-脱附结果'>3.1.2 N2吸附-脱附结果
  • 3.1.3 TEM 分析
  • 3.1.4 FT-IR 谱图分析
  • 3.2 催化剂性能结果与讨论
  • 3.2.1 不同载体和钒源对催化性能的影响
  • 3.2.2 负载量对VO/SBA-16 催化性能的影响
  • 3.2.3 催化剂表面V 物种分析
  • 3.2.4 反应条件对苯羟化反应活性的影响
  • 3.3 本章小结
  • 第4章 VOx/SBA-16 催化分子氧液相氧化苯性能
  • 4.1 不同负载量VOx/SBA-16 催化苯氧化的性能
  • 4.2 反应条件对苯氧化反应活性的影响
  • 4.2.1 反应温度的影响
  • 4.2.2 氧气压力的影响
  • 4.2.3 还原剂用量的影响
  • 4.2.4 催化剂用量的影响
  • 4.2.5 反应时间的影响
  • 4.3 本章小结
  • 第5章 Cu/SBA-16 催化过氧化氢氧化苯性能研究
  • 5.1 Cu/SBA-16 催化剂的结构表征
  • 5.1.1 XRD 分析
  • 2 吸附-脱附结果'>5.1.2 N2吸附-脱附结果
  • 5.1.3 TEM 表征结果
  • 5.1.4 FT-IR 谱图分析
  • 5.2 不同方法制备的Cu/SBA-16 催化苯氧化性能
  • 5.2.1 制备方法对Cu/SBA-16 催化性能的影响
  • 5.2.2 Cu/SBA-16 催化剂表面铜物种分析
  • 5.3 Imp-pH 系列Cu/SBA-16 催化剂催化苯羟化性能
  • 5.3.1 合成pH 值对Cu/SBA-16 催化活性的影响
  • 5.3.2 Cu 含量对催化剂活性的影响
  • 5.3.3 广角XRD 分析
  • 5.3.4 TPR 分析
  • 5.3.5 DRUV-vis 分析
  • 5.3.6 EPR 结果
  • 5.3.7 XPS 分析
  • 5.4 反应条件对苯羟羟化反应的影响
  • 2O2用量的影响'>5.4.1 H2O2用量的影响
  • 5.4.2 反应时间的影响
  • 5.4.3 催化剂用量的影响
  • 5.4.4 反应温度的影响
  • 5.4.5 溶剂的影响
  • 5.5 催化剂的重复使用
  • 5.6 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 致谢
  • 攻读学位期间发表的学术论文

    • 相关论文文献

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