溶解有机物的光化学过程模拟及其对环境污染物结合性质的影响研究

论文题目: 溶解有机物的光化学过程模拟及其对环境污染物结合性质的影响研究

论文类型: 博士论文

论文专业: 海洋化学

作者: 楼涛

导师: 陈国华,谢会祥

关键词: 溶解有机物,光化学模拟太阳光,环境污染物,结合系数

文献来源: 中国海洋大学

发表年度: 2005

论文摘要: 本研究采用有代表性的溶解有机物（DOM）和天然河水样品,如国际标准的Suwannee河（美国）提取的腐植酸（SRHA）和黄腐酸（SRFA）、土壤腐植酸（德国）（FSHA）、Rimouski河水黄腐酸（加拿大魁北克省）（RRFA）和天然河水（Saguenay河,加拿大魁北克省）（SFW）的样品,研究和讨论了DOM在不同溶解氧浓度、总铁浓度以及不同的入射光波长条件下,模拟太阳光照射过程中溶解氧浓度、溶液pH、紫外可见吸收的变化和溶解无机碳（DIC）的产量;更重要的是定量测量了溶解有机物在各种光照条件下分子量及其分布的变化。另外,研究和讨论了溶解有机物在以上各种照射条件下对两种代表性的环境污染物（苯并芘和五氯苯酚）结合系数Koc的影响,并讨论了光化过程中溶液pH、溶解有机物分子量、芳环含量变化与结合系数Koc之间的相关关系。 研究结果表明,溶解有机物的光化学氧化过程受溶解氧浓度、总铁浓度和入射光波段范围的影响。溶解氧浓度的增加能够加速DOM的氧化,造成溶解氧消耗增加。UV-A+可见光的氧气消耗速率为全波长照射下的61±25%（4种DOM的平均值）,而可见光只有其20±19%（4种DOM的平均值）。加入甲磺酰基脱铁氧胺（deferoxamine mesylate, DFOM）有效地降低了SRHA的氧气消耗速率,约为20%（72小时照射数据）;总铁10μM条件下的照射,SFW、SRFA和FSHA使氧气消耗速率分别增加了22%,94%和45%。铁的浓度增加,并在溶液中含有足够的溶解氧的条件下,能加速光氧化过程。时间系列的各种照射表明,溶解氧随照射时间呈良好的指数下降关系。同样溶解氧浓度的增加能够加速pH的下降。SRHA、SRFA、FSHA在氮气饱和下照射72小时后,其pH上升约为0.1个单位（起始pH为5.0）。SFW在起始pH为8.18的氮气饱和条件下照射使其pH下降至7.18。UV部分对pH的下降起重要的作用。铁浓度的增加其pH的下降和氧气饱和条件下的照射非常接近。但在氧气浓度较低的情况下,其pH值有所升高,与氮气饱和条件下照射相似。溶解有机物经光照后,其紫外和可见光吸收都下降。时间系列的各种照射表明,紫外吸收a320随照射时间呈良好的指数下降关系。 在同一个条件下照射,有足够的溶解氧的存在下,溶解无机碳（DIC）的生

论文目录:

1.前言

1.1 溶解有机物的定义、分类和分离方法

1.1.1 定义

1.1.2 分类

1.1.3 分离方法

1.2 溶解有机物的结构与性质

1.2.1 溶解有机物的结构

1.2.2 溶解有机物的性质

1.3 溶解有机物的光化学

1.3.1 光化反应的主要机理

1.3.2 光化反应产物

1.3.3 目前光化学氧化溶解有机物的主要研究

1.4 溶解有机物对环境污染物的迁移、毒性、生物可利用性的影响

1.4.1 溶解有机物与环境污染物的结合性质

1.4.2 溶解有机物对环境污染物生物可利用率和毒性的影响

1.5 存在的问题

1.6 研究目标

2.实验部分

2.1 实验方法

2.1.1 溶解有机物

2.1.2 光照实验

2.1.3 样品分析

2.1.4 结合系数Koc的测定

2.2 实验仪器和试剂

2.2.1 实验仪器

2.2.2 实验试剂

3.溶解有机物的光化学过程中相关参数的变化研究

3.1 溶解有机物光化过程溶解氧浓度的变化

3.1.1 不同氧气浓度下照射对溶解氧消耗的影响

3.1.2 不同总铁浓度下照射对溶解氧消耗的影响

3.1.3 不同入射光范围照射对溶解氧消耗的影响

3.2 溶解有机物光化过程中pH的变化

3.2.1 不同氧气浓度下照射pH的变化

3.2.2 不同总铁浓度下照射pH的变化

3.2.3 不同入射光范围照射pH的变化

3.3 光化过程紫外可见吸收的变化

3.4 光化过程DIC的产量

3.5 光化过程中的分子量及其分布

3.5.1 不同氧气浓度照射对溶解有机物分子量的影响

3.5.2 不同总铁浓度照射对溶解有机物分子量的影响

3.5.3 不同波段照射对溶解有机物分子量的影响

3.5.4 多分散度的变化

3.5.5 溶解有机物光照过程分子量变化与E_2/E_3之间的关系

3.6 光化学的一些机理探讨

3.7 小结

4.溶解有机物光化学过程对结合系数Koc的影响研究

4.1 时间系列

4.1.1 DOC,pH的变化

4.1.2 结合系数Koc的变化

4.1.3 结合系数Koc与溶解有机物分子量、芳环含量之间的相关关系

4.1.4 结合容量

4.2 pH系列

4.3 溶解氧浓度

4.4 入射光波段

4.5 小结

5.结论

6.致谢

7 参考文献

8.附录

发布时间: 2005-10-26

参考文献

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