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用加速器质谱测量～（182）Hf的方法研究

2020-11-23阅读(197)

用加速器质谱测量～（182）Hf的方法研究

论文摘要

182Hf是一个长寿命放射性核素，其半衰期为（8.90±0.09）Ma。宇宙核合成时期生成的182Hf已接近灭绝，超新星爆发是目前已知的自然界产生182Hf的唯一途径。因此，182Hf是研究近亿年以来地球附近超新星爆发事件的理想核素。另外，182Hf是核工程中特别感兴趣的一个长寿命放射性核素。182Hf的超痕量测定对核天体物理等相关领域和核工程具有重要的意义。由于自然界中182Hf的含量很低、半衰期极长，总放射性活度非常弱，用探测β或γ射线的方法来测量天然样品中的182Hf几乎是不可能的。利用加速器质谱（AMS）方法有可能实现对超痕量182Hf的测量。本工作建立了一套用HI-13串列加速器质谱系统测量182Hf的方法。目前，中国原子能科学研究院AMS装置注入系统的质量分辨率约为80，还不能满足对182Hf的精确测量。为此我们设计了一台高质量分辨率的AMS专用注入器，主要由一台90°的球面型静电分析器和一台112°的双聚焦磁分析器组成，其设计最大质量分辨率为430。该注入器正在建造之中。在本工作中，182Hf的测量是利用原注入器进行的。通过将注入器偏转磁铁的像缝和串列加速器分析磁铁的像缝分别减小到2.0和4.0mm，使AMS装置的质量分辨率提高到200左右。实验所用的182Hf是在中国原子能科学研究院的重水实验反应堆中用注量率为4.85×1013s-1.cm-2的强流中子束照射富集180Hf(180Hf的富集度为98.28％)的HfO2，通过180Hf（2n，γ）182Hf反应得到的，照射时间为18天。在照射结束后，用表面热电离质谱对样品中的182Hf／180Hf的原子数比值进行了测量，测量结果为（1.628±0.011）×10-6。用照射后的HfO2样品通过分步稀释法分别配制了182Hf／180Hf比值为（3.221±0.034）×10-8和（3.452±0.042）×10-10的标准样品。182Hf测量的主要干扰核素是182W。目前还无法用探测器对182Hf和182W进行鉴别。采用HfF4样品形式，从离子源引出HfF5-负离子，在离子源引出时可以将182W的束流压低6000倍。为了进一步压低182W的本底，在测量前对样品中的W进行了化学分离。用40％HF和68％HNO3的混合溶液对样品进行溶解，然后放在电热板上进行加热、蒸干获得HfF4粉末。为了用阴离子柱分离W，HfF4样品用1M HF溶液重新溶解。取1mL样品溶液装柱。阴离子柱先用10 mL 1 M HF溶液进行洗涤，然后用30 mL 0.01M HF-9 M HCl溶液淋洗，将Hf淋洗出来，而W和Ta仍然保留在柱子上。实验分析表明，Hf的化学产额大于95％，对W的去污率为80，分离后得到的Hf样品中W和Ta的含量均为10-8量级。为了进一步降低样品中182W的含量，在样品中人为加入大量的富集度为96.7％的186W，然后再进行化学去W，可以将样品中182W的含量降低到10-9量级。离子源为具有40个靶位的MC-SNICS型离子源。HfF4样品与Ag粉按质量1：1均匀混合，然后紧紧地压入Al靶锥中。180HfF5-束流的典型值为150 nA。离子源引出180HfF5-的效率约为3.40×10-3。加速器端电压选用8.0 MV，加速器头部剥离器选用厚度为3μg.cm-2的碳膜固体剥离器，剥离加速后选择最可几电荷态182Hf9+作为被分析离子。182Hf离子的束流传输参数是先后用180HfO2-束流和180HfF5-束流进行粗调和细调模拟后确定的。实验表明，用这种方法对182HfF5-和182Hf9+束流进行模拟传输要比单独用180HfF5-束流容易得多。实验测得的从离子源到探测器的180Hf的束流传输效率约为2.62×10-3。在高能分析系统中，束流由一个90°磁分析器和一个15°静电分析器进行分析。经过分析器的出射粒子由一个飞行时间探测系统和一个金硅面垒型半导体探测器（兼做飞行时间探测系统的停止探测器）分别对粒子的飞行时间和能量进行测量。粒子的飞行距离为2.0m。金硅面垒型半导体探测器对77.4 MeV 182Hf9+离子的能量分辨率为3.8％，飞行时间探测系统的时间分辨小于0.6 ns。实验测得的探测器的效率是75％。目前，本AMS装置测量182Hf的总效率约为6.68×10-6。我们对182Hf空白样品和系列标准样品的182Hf和183W的飞行时间-能量双维谱分别进行了测量。182W对182Hf计数的贡献是由183W计数归一扣除的。目前，本AMS装置测量182Hf的探测灵敏度约为4.15×10-11(182Hf／180Hf比值)。在专用注入器建成后，182Hf的探测灵敏度将会达到10-12量级。

论文目录

  • 目录
  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 1 引言
  • 1.1 加速器质谱学概述
  • 182Hf测量的意义'>1.2182Hf测量的意义
  • 182Hf测量的国际、国内现状'>1.3182Hf测量的国际、国内现状
  • 2 串列加速器质谱测量技术
  • 2.1 串列AMS系统
  • 2.1.1 离子源
  • 2.1.2 注入系统
  • 2.1.3 串列加速器
  • 2.1.4 高能分析系统
  • 2.1.5 探测器
  • 2.2 干扰本底
  • 2.2.1 分子干扰
  • 2.2.2 同位素干扰
  • 2.2.3 同量异位素干扰
  • 2.3 样品的制备
  • 2.4 分馏效应
  • 2.4.1 分馏效应的来源
  • 2.4.2 减小分馏效应的措施
  • 2.5 测量的方法与程序
  • 2.5.1 同位素比值的测量方法
  • 2.5.2 测量结果的校正
  • 2.5.3 测量程序与不确定度评定
  • 2.6 加速器质谱计的性能及其限制因素
  • 2.6.1 样品量
  • 2.6.2 本底与灵敏度
  • 2.6.3 精度
  • 2.6.4 效率
  • 3 中国原子能科学研究院HI-13AMS装置
  • 3.1 离子源、注入器系统
  • 3.2 加速器
  • 3.3 高能分析和传输系统
  • 3.4 探测器
  • 3.5 数据获取系统
  • 182Hf AMS测量方法的建立'>4182Hf AMS测量方法的建立
  • 182Hf AMS测量中需解决的关键问题'>4.1182Hf AMS测量中需解决的关键问题
  • 182Hf的生产'>4.2182Hf的生产
  • 4.3 样品的制备
  • 4样品的制备流程'>4.3.1 HfF4样品的制备流程
  • 4.3.2 样品中干扰核素Ta和W的化学分离
  • 4.3.3 标准样品的制备
  • 4.4 AMS专用注入器的设计
  • 182Hf的AMS测量对注入器质量分辨率的要求'>4.4.1182Hf的AMS测量对注入器质量分辨率的要求
  • 4.4.2 影响注入器质量分辨率的主要因素
  • 4.4.3 束流光学设计
  • 182Hf的模拟传输和高能静电分析器对同位素的排除'>4.5182Hf的模拟传输和高能静电分析器对同位素的排除
  • 182Hf的模拟传输'>4.5.1182Hf的模拟传输
  • 4.5.2 高能静电分析器对同位素的排除
  • 4.6 效率
  • 4.6.1 离子源引出效率
  • 4.6.2 加速器的传输效率
  • 182Hf的AMS总效率'>4.6.3182Hf的AMS总效率
  • 4.7 探测器系统
  • 182Hf AMS测量的主要干扰核素及其鉴别方法'>4.7.1182Hf AMS测量的主要干扰核素及其鉴别方法
  • 4.7.2 能量探测器
  • 4.7.3 飞行时间探测器的构成
  • 4.7.4 探测器系统的调试
  • 182W本底的校正方法'>4.8182W本底的校正方法
  • 182Hf实验谱的理论描绘'>4.9182Hf实验谱的理论描绘
  • 182Hf的能量谱'>4.9.1182Hf的能量谱
  • 182Hf的飞行时间谱和能量—飞行时间双维谱'>4.9.2182Hf的飞行时间谱和能量—飞行时间双维谱
  • 5 实验结果
  • 182Hf的模拟传输及其束流测量结果'>5.1182Hf的模拟传输及其束流测量结果
  • 182Hf的能谱'>5.2182Hf的能谱
  • 182Hf的飞行时间谱'>5.3182Hf的飞行时间谱
  • 182Hf的能量-飞行时间双维谱'>5.4182Hf的能量-飞行时间双维谱
  • 183W的能量-飞行时间双维谱'>5.5183W的能量-飞行时间双维谱
  • 182Hf的测量结果及其探测灵敏度'>5.6182Hf的测量结果及其探测灵敏度
  • 6 总结
  • 7 参考文献
  • 8 附录:博士在读期间发表的论文
  • 致谢

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