改性非均相芬顿试剂的制备及光助降解苯酚废水研究

改性非均相芬顿试剂的制备及光助降解苯酚废水研究

论文摘要

本文制备了Fe2O3/γ-Al2O3催化剂与改性的Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3催化剂,并以其与H2O2形成芬顿体系分别考察降解苯酚性能,比较催化剂催化活性。引入光照改良反应体系,提高降解苯酚性能。采用浸渍法制备Fe2O3/γ-Al2O3催化剂,利用扫描电镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)和X-射线光电子能谱(XPS)等手段对样品的形貌、结构、元素组成进行分析测试。结果表明:γ-Al2O3催化剂表面有大量的不规则颗粒,催化剂表面Fe/Al原子比为0.12。考察不同制备条件下Fe2O3/γ-Al2O3催化剂降解苯酚性能,结果显示:Fe(NO3)3浸渍液浓度为0.05mol/L,焙烧温度为300℃,焙烧时间为2h条件下,制备的Fe2O3/γ-Al2O3催化剂降解苯酚,反应120min后苯酚的去除率为83.5%。将紫外光与Fe2O3/γ-Al2O3芬顿体系结合,形成光助非均相芬顿试剂,以其降解苯酚,并考察反应工艺参数。结果显示:苯酚初始浓度250mg/L、Fe2O3/γ-Al2O3催化剂用量为0.4g、(质量分数为3%)H2O2溶液4mL、pH值2.66、反应温度为室温25℃,反应120min后苯酚去除率可达92.8%。采用Ce改性Fe2O3/γ-Al2O3催化剂,运用分层浸渍法制备Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3催化剂以提高铁分散度、降低铁溶出提高催化剂稳定性并提高对苯酚的降解效率,应用扫描电镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)和X-射线光电子能谱(XPS)等手段对样品的形貌、结构、元素组成进行分析测试,并考察制备工艺及反应条件。结果显示:Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3催化剂结构紧凑,颗粒均匀分散,在降解苯酚体系中反应120min后,苯酚去除率可达93.6%,光助条件下Fe2O3/γ-Al2O3催化剂对苯酚降解效果体现出较优的催化活性,Ce改性制备的Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3催化剂的反应性溶出低于Fe2O3/γ-Al2O3催化剂,溶出率从0.52%降到0.22%,且去除苯酚效率提高。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 引言
  • 1.2 水污染现状
  • 1.3 高级氧化技术概述
  • 1.4 光催化基本原理
  • 1.5 Fenton技术
  • 1.5.1 Fenton的概念
  • 1.5.2 Fenton反应原理
  • 1.5.3 Fenton的应用
  • 1.6 光助均相Fenton反应技术
  • 1.6.1 光助均相Fenton基本概念
  • 1.6.2 光助均相Fenton反应机理
  • 1.6.3 光助均相Fenton反应的应用
  • 1.7 光助非均相Fenton反应技术
  • 1.7.1 光助非均相Fenton基本概念
  • 1.7.3 光助非均相Fenton反应的应用
  • 1.8 论文研究主要目的、意义及内容
  • 1.8.1 论文目的、意义
  • 1.8.2 论文主要内容
  • 第2章 实验材料及实验方法
  • 2.1 化学试剂、材料及实验仪器
  • 2.1.1 实验药品试剂
  • 2.1.2 实验仪器
  • 2.2 催化剂材料表征方法
  • 2.2.1 扫描电子显微镜(SEM)
  • 2.2.2 X射线衍射仪(XRD)
  • 2.2.3 X射线光电子能谱(XPS)
  • 2.3 实验方法
  • 2.3.1 实验装置
  • 2O3/γ-Al2O3芬顿体系去除苯酚'>2.3.2 Fe2O3/γ-Al2O3芬顿体系去除苯酚
  • 2.4 分析方法
  • 2.4.1 苯酚浓度的测定
  • 2.4.2 ·OH的检测
  • 2.4.3 总Fe含量的测定
  • 2.4.4 COD的测定
  • 2O3/γ-Al2O3芬顿体系去除苯酚的研究'>第3章 Fe2O3/γ-Al2O3芬顿体系去除苯酚的研究
  • 3.1 催化剂的制备
  • 3.2 催化剂表征
  • 3.2.1 扫描电子显微镜(SEM)测试
  • 3.2.2 X射线衍射仪(XRD)测试
  • 3.2.3 X射线光电子能谱(XPS)测试
  • 2O3/γ-Al2O3制备条件优化'>3.3 Fe2O3/γ-Al2O3制备条件优化
  • 3.3.1 载体的选择
  • 3.3.2 浸渍时间对苯酚去除效果的影响
  • 3.3.3 Fe(N03)3浸渍液浓度对苯酚去除效果的影响
  • 3.3.4 焙烧温度对苯酚去除效果的影响
  • 3.3.5 焙烧时间对苯酚去除效果的影响
  • 2O3/γ-Al2O3活性成分反应性溶出研究'>3.4 Fe2O3/γ-Al2O3活性成分反应性溶出研究
  • 2O3/γ-Al2O3寿命测试'>3.5 Fe2O3/γ-Al2O3寿命测试
  • 3.6 反应体系?OH的检测
  • 2O3/γ-Al2O3芬顿体系'>3.6.1 Fe2O3/γ-Al2O3芬顿体系
  • 2O3/γ-Al2O3芬顿体系'>3.6.2 UV/Fe2O3/γ-Al2O3芬顿体系
  • 2O3/γ-Al2O3芬顿体系去除苯酚条件优化'>3.7 Fe2O3/γ-Al2O3芬顿体系去除苯酚条件优化
  • 2O3/γ-Al2O3投加量对苯酚去除效果的影响'>3.7.1 Fe2O3/γ-Al2O3投加量对苯酚去除效果的影响
  • 3.7.2 H202投加量对苯酚去除效果的影响
  • 3.7.3 反应起始温度对苯酚去除效果的影响
  • 2O3/γ-Al2O3芬顿体系去除苯酚反应条件优化'>3.8 UV/Fe2O3/γ-Al2O3芬顿体系去除苯酚反应条件优化
  • 2O3/γ-Al2O3投加量对苯酚去除效果的影响'>3.8.1 Fe2O3/γ-Al2O3投加量对苯酚去除效果的影响
  • 202投加量对苯酚去除效果的影响'>3.8.2 H202投加量对苯酚去除效果的影响
  • 3.8.3 反应温度对苯酚去除效果的影响
  • 3.8.4 光源离液面距离变化对苯酚去除效果的影响
  • 2O3/γ-Al2O3芬顿体系对COD去除率的比较'>3.9 Fe2O3/γ-Al2O3芬顿体系对COD去除率的比较
  • 2O3/γ-Al2O3芬顿体系与光助芬顿体系去除苯酚对比'>3.10 Fe2O3/γ-Al2O3芬顿体系与光助芬顿体系去除苯酚对比
  • 3.11 本章小结
  • 2O3-Ce2O3/γ-Al2O3的制备及性能研究'>第4章 Fe2O3-Ce2O3/γ-Al2O3的制备及性能研究
  • 2O3-Ce2O3/γ-Al2O3催化剂制备'>4.1 Fe2O3-Ce2O3/γ-Al2O3催化剂制备
  • 2O3-Ce2O3/γ-Al2O3表征'>4.2 Fe2O3-Ce2O3/γ-Al2O3表征
  • 4.2.1 扫描电子显微镜(SEM)
  • 4.2.2 X射线衍射仪(XRD)
  • 4.2.3 X射线光电子能谱(XPS)
  • 2O3-Ce2O3/γ-Al2O3制备条件优化'>4.3 Fe2O3-Ce2O3/γ-Al2O3制备条件优化
  • 4.3.1 Ce(N03)3浸渍液浓度对苯酚去除效果的影响
  • 4.3.2 焙烧温度对苯酚去除效果的影响
  • 4.3.3 焙烧时间对苯酚去除效果的影响
  • 2O3-Ce2O3/γ-Al2O3活性成分反应性溶出研究'>4.4 Fe2O3-Ce2O3/γ-Al2O3活性成分反应性溶出研究
  • 2O3-Ce2O3/γ-Al2O3寿命测试'>4.5 Fe2O3-Ce2O3/γ-Al2O3寿命测试
  • 2O3-Ce2O3/γ-Al2O3光芬顿体系中·OH的检测'>4.6 Fe2O3-Ce2O3/γ-Al2O3光芬顿体系中·OH的检测
  • 2O3-Ce2O3/γ-Al2O3非均相光芬顿体系去除苯酚影响因素优化'>4.7 Fe2O3-Ce2O3/γ-Al2O3非均相光芬顿体系去除苯酚影响因素优化
  • 2O3-Ce2O3/γ-Al2O3投加量对苯酚去除效果的影响'>4.7.1 Fe2O3-Ce2O3/γ-Al2O3投加量对苯酚去除效果的影响
  • 202投加量对苯酚去除效果的影响'>4.7.2 H202投加量对苯酚去除效果的影响
  • 4.7.3 反应温度对苯酚去除效果的影响
  • 4.7.4 光源离液面距离对苯酚去除效果的影响
  • 2O3-Ce2O3/γ-Al2O3光芬顿体系对苯酚的COD去除率'>4.8 Fe2O3-Ce2O3/γ-Al2O3光芬顿体系对苯酚的COD去除率
  • 4.9 三种体系最佳去除苯酚对比
  • 4.10 三种体系COD去除率比较
  • 4.11 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 致谢
  • 攻读学位期间发表论文
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