应用修饰碳电极电芬顿法降解纤维素的研究

论文摘要

本文以2-乙基蒽醌修饰的石墨/聚四氟乙烯电极作为阴极,碳棒作为阳极,持续向阴极鼓入空气,电化学还原氧气得到过氧化氢,再与外加的二价铁离子组成循环电芬顿体系,并利用电芬顿反应产生的羟基自由基降解纤维素。考察了电极材料、电解电位、氯化亚铁加量和反应时间等因素对纤维素降解的影响,纤维素的结晶度变化由X射线衍射法分析,纤维素的聚合度则以铜乙二胺溶液为溶剂通过粘度法测定。在浓度为3.7%的盐酸溶液中, 2-乙基蒽醌含量为0和5%的碳修饰电极分别作为阴极,恒电势-1.2V （VS. SEC）电解30分钟后溶液中过氧化氢的累积量对应分别是6 mg/L和23mg/L。证明石墨/聚四氟乙烯电极掺杂质量分数为5%的2-乙基蒽醌后,其电化学还原氧气制备过氧化氢的能力显著增强。修饰电极电解持续产生的过氧化氢与电循环产生的Fe2+离子组成循环电芬顿试剂,持续产生的羟基自由基能够有效破坏纤维素分子间或分子内的氢键结构,断裂β1,4糖苷键,造成纤维素解聚为低聚物和可溶性糖,单糖进一步脱水反应获得5-羟甲基糠醛。由1 mol/L盐酸和0.4 g氯化亚铁组成的100 mL溶液中,在电解电势为-1.2 V （vs.SEC）下,电化学降解反应4小时,纤维素的结晶度降低了33.6%,纤维素的解聚率达到85.8%,降解产物中可溶性糖的产率为10.2%, 5-羟甲基糠醛的摩尔产率为5.6%。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1-1 纤维素简介
• 1-1-1 纤维素简介
• 1-1-2 纤维素结构与性质
• 1-1-3 纤维素的降解方法
• 1-2 Fenton反应简介
• 1-2-1 Fenton法原理
• 1-2-2 Fenton法分类
• 1-3 电-Fenton氧化法简介
• 1-3-1 电-Fenton法简介
• 1-3-2 电-Fenton法的分类
• 1-3-3 电芬顿法研究现状
• 1-3-4 电-Fenton法面临的问题
• 1-4 电化学产生过氧化氢的研究进展
• 1-4-1 石墨电极
• 1-4-2 玻璃碳电极
• 1-4-3 活性炭纤维电极
• 1-4-4 过渡金属电极
• 1-4-5 气体扩散电极
• 1-5 本论文研究的内容、目标和意义
• 第二章 实验部分
• 2-1 实验试剂及设备
• 2-1-1 实验试剂及规格
• 2-1-2 实验仪器设备及型号
• 2-2 实验装置
• 2-2-1 电-Fenton降解纤维素实验装置
• 2-3 实验方法
• 2-3-1 分光光度法测定过氧化氢含量
• 2-3-2 粘度法测定纤维素聚合度
• 2-4 实验步骤
• 2-4-1 2-乙基蒽醌电化学研究
• 2-4-2 2-乙基蒽醌修饰碳电极的制备
• 2-4-3 2-乙基蒽醌修饰碳电极性能测定
• 2-4-4 电芬顿法降解纤维素
• 2-4-5 电芬顿降解后纤维素的表征
• 2-4-6 纤维素降解后溶液中产物分析
• 第三章 实验结果及讨论
• 3-1 2-乙基蒽醌修饰碳电极的性能研究
• 3-1-1 2-乙基蒽醌的循环伏安曲线
• 3-1-2 2-乙基蒽醌修饰电极的循环伏安曲线
• 3-1-3 其它因素对过氧化氢产生量的影响
• 3-2 电芬顿降解后纤维素的表征
• 3-2-1 红外谱图分析
• 3-2-2 XRD谱图分析
• 3-2-3 不同因素对纤维素聚合度的影响
• 3-3 纤维素降解溶液成份分析
• 3-3-1 降解液中可溶性糖的测定
• 3-3-2 纤维素降解液的紫外光谱分析
• 3-3-3 纤维素降解液的液相分析
• 3-3-4 纤维素降解产物的薄层色谱及柱色谱分离表征
• 3-3-5 其它条件因素对5-羟甲基糠醛产率的影响
• 3-3-6 生成5-羟甲基糠醛的机理探讨
• 第四章 结论
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士期间所取得相关科技成果