具有优良刚性的增韧高密度聚乙烯工程塑料的研究

论文摘要

对高密度聚乙烯（HDPE）进行增韧，使这一大品种通用塑料能够作为工程塑料使用，是国内外研究开发新型工程塑料的一个重要方向。从目前国内外研究开发的情况看，用弹性体增韧的增韧效果最好，但是，一般的弹性体增韧使HDPE韧性大幅度提高的同时，刚性（拉伸屈服应力、弯曲弹性模量）却显著降低了；用刚性粒子（有机粒子、无机粒子）增韧，具有优良的刚性，但是，韧性提高的幅度小，而且主要适用于韧性已比较好的HDPE。因此，如何使弹性体增韧HDPE韧性大幅度提高的同时又能较高的保持优良的刚性，是亟待解决的具有重要科学技术意义和应用价值的课题。本工作在分析出一般的弹性体增韧HDPE韧性大幅度提高的同时刚性显著降低在结构方面三个原因的基础上，设计出了能呈现优良刚性的弹性体增韧HDPE必须具有的结构特征；为了获得好的技术／经济比，设计采用增韧母料（TMB）工艺，即首先制备出具有所设计结构特征的TMB，用TMB与HDPE热机械共混制备增韧HDPE的过程中，将TMB的结构特征“移植”到增韧HDPE中。基于此，运用本工作研究出的“聚合桥连接、动态硫化、微相分离”制备TMB的原理和技术，以2200JHDPE（记为E1）或5000SHDPE（记为E2）为基体树脂，乙丙弹性体和／或丁苯弹性体为增韧剂，加入架桥剂等，研制出了不同配方的称为E型的增韧母料（E-TMB，分为E1-TMB和E2-TMB），将E-TMB与HDPE热机械共混，制备出了多种类型的增韧HDPE（HDPE／E-TMB）。采用分级提取、IR、TEM、PLM、DSC、DTA、SEM、电子万能试验机、毛细管流变仪等研究了E-TMB的化学与形态结构、熔体流动性，HDPE／E-TMB的形态结构、力学性能、脆韧转变机理，热性能、熔体流变行为、非等温结晶行为等，并提出和验证了表征聚合物、聚合物共混物熔体表观粘度（ηa）与温度（T）及剪切速率（（?））关系的线性方程。得到了如下主要结果和结论： 1．在所研究的配方范围内，E1-TMB和E2-TMB中以接枝共聚物、交联聚合物形式存在的弹性体的含量分别为15.31％～25.56％（占弹性体总量的51.39％～76.03％）和9.99％～12.85％（占弹性体总量的29.60％～36.83％），以接枝共聚物、交联聚合物形式存在的HDPE的含量分别为2.41％～11.51％（占HDPE总量的5.27％～19.10％）和4.09％～11.36％（占HDPE总量的7.98％～19.17％），由于接枝共聚物的含量分别只有0.51％～4.49％和1.74％～2.34％，所以，这两类E-TMB中以接枝共聚物、交联聚合物形式存在的弹性体及HDPE的绝大多数，主要是以通过聚合桥链连接的

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The Study of the Toughened HDPE

引言

第一章 HDPE增韧改性的研究现状和本工作的研究思想

1 HDPE增韧改性的研究现状

1.1 弹性体和／或韧性好模量低的树脂增韧

1.1.1 简单共混

1.1.2 加入增容剂共混

1.2 刚性粒子增韧

1.2.1 有机刚性粒子增韧

1.2.2 无机刚性粒子增韧

1.2.3 刚性粒子复合填充HDPE

1.3 弹性体与刚性粒子并用增韧

1.4 其它方法增韧HDPE

1.5 HDPE增韧改性尚待解决的问题及原因分析

2 本工作的研究思想

第二章增韧母料（E-TMB）的制备与表征

1 实验部分

1.1 原材料

1.2 E-TMB的制备

1.3 简单共混母料（记为E-SMB）的制备

1.4 E-TMB的表征

1.4.1 架桥剂表观转化率（T）的测定

1.4.2 分级提取

1.4.3 红外光谱（IR）分析

1.4.4 形态结构观察

1.4.5 结晶形态观察

1.4.6 熔体流动速率（Melt Flow Rate,MFR）的测定

2 结果与讨论

2.1 E-TMB的化学结构

2.1.1 E-TMB的分级提取及组成

2.1.2 E-TMB的化学结构特征

2.1.3 配方对E-TMB组成的影响

2.2 E-TMB的形态结构

2.3 E-TMB的结晶形态

2.4 E-TMB的熔体流动性

2.4.1 弹性体配比对E1-TMB的MFR的影响

2.4.2 基体树脂与弹性体配比（H:E）对E-TMB的MFR的影响

2.4.3 阻交联剂种类对E-TMB的MFR的影响

2.4.4 阻交联剂3用量对E1-TMB的MFR的影响

3 结论

第三章具有优良刚性的增韧高密度聚乙烯工程塑料的制备与表征

1 实验部分

1.1 原材料

1.2 HDPE／E-TMB的制备

1.3 简单热机械共混增韧HDPE（HDPE／弹性体）的制备

1.4 HDPE／E-TMB的结构表征

1.4.1 HDPE／E-TMB形态结构观察

1.4.2 结晶形态观察

1.5 断面形态观察

1.6 HDPE／E-TMB及HDPE／弹性体性能测定

1.6.1 力学性能测定

1.6.2 熔体流变行为的研究

1.6.3 热性能与结晶行为研究

1.6.3.1 HDPE／E-TMB熔融及降温结晶行为

1.6.3.2 热稳定性的研究

1.6.3.3 热氧化稳定性的研究

2 结果与讨论

2.1 HDPE／E-TMB的形态与化学结构特征

2.2 HDPE／E-TMB的结晶形态

2.2.1 两类增韧HDPE的结晶形态

2.2.2 被增韧HDPE的类型对HDPE／E-TMB结晶形态的影响

2.2.3 弹性体配比对HDPE／E-TMB结晶形态的影响

2.2.4 弹性体含量对HDPE／E-TMB结晶形态的影响

2.3 HDPE／E-TMB的力学性能

2.3.1 两类增韧HDPE的力学性能对比

2.3.2 E-TMB的配方对HDPE／E-TMB力学性能的影响

2.3.3 HDPE／E-TMB增韧体系的脆韧转变

2.4 HDPE及增韧HDPE的断面形态

2.4.1 HDPE的断面形态

2.4.2 二类三种增韧HDPE的断面形态

2.5 HDPE／E-TMB熔体的流变行为

2.5.1 熔体流动速率

2.5.2 HDPE／E-TMB熔体的流动曲线

2.5.3 非牛顿指数n

2.5.4 表观粘度与温度及剪切速率的关系

2.6 HDPE／E-TMB的熔融行为及热稳定性

2.6.1 弹性体配比不同的HDPE／E-TMB[M／N]的熔融行为及热稳定性

2.6.2 E-TMB中基体树脂与弹性体配比不同的HDPE／E-TMB（H:E）的熔融行为及热稳定性

2.7 HDPE／E-TMB的逐渐降温结晶行为

2.7.1 弹性体配比不同的HDPE／E-TMB（M／N）的结晶行为

2.7.2 基体树脂与弹性体配比不同的E1-TMB的HDPE／E-TMB（H:E）的逐渐降温结晶行为

3 结论

参考文献

后记

附录攻读博士学位期间已发表的部分论文

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