论文摘要
低硅沸石是沸石分子筛材料中的重要一员,由于其具有独特的结构与特性被广泛应用于离子交换和吸附分离。传统的低硅沸石是在含有碱金属无机阳离子的铝硅凝胶中低温水热生成,但无机阳离子或者无机阳离子组合作为结构导向剂的合成路线已经研究多年,很难有新的突破。因此,本文采用新的合成路线,即在F-体系下,通过无机阳离子与有机胺的结合,研究低硅沸石的合成。采用水热和蒸气相合成方法,分别合成了低硅沸石PHI以及DFT和GIS。首先,在NH4F–Al2O3–SiO2–piperazine–H2O体系,水热合成出具有PHI结构的低硅沸石。PHI的最佳合成条件是7.5 NH4F: 1.0 Al2O3: 2.0 SiO2: 7.5 piperazine: 200 H2O （摩尔比）,温度150 oC,静置晶化7天。在PHI的合成中,piperazine和NH4F缺一不可,CHN元素分析和TG分析证明piperazine和NH4+都进入沸石骨架。因此认为,piperazine和NH4F共同作为结构导向剂,既平衡了骨架负电荷,又协同诱导合成了低硅沸石PHI。其次,在F-体系下,采用蒸气相合成法,乙二胺作为液相组分,合成出低硅沸石DFT和GIS,其最佳凝胶组成分别为:HF: SiO2: Al2O3: H2O = 0.5: 1.0: 0.5: 5.0和HF: SiO2: Al2O3: H2O = 2.5: 1.0: 0.5: 5.0 （摩尔比）。实验结果表明,乙二胺作为液相组分,起到平衡骨架电荷的作用,结构导向合成低硅沸石DFT和GIS。HF的用量对合成产物有明显影响,少量HF易生成低硅沸石DFT;增加HF的用量,生成低硅沸石GIS。同时,在Li2O-Al2O3-SiO2-H2O体系中,对具有工业应用前景的低硅沸石ABW进行了研究。通过采用气相法白炭黑和异丙醇铝作为硅铝源组合,在温度100-180 oC范围内直接合成出低硅沸石ABW。该路线不仅降低了晶化温度,还简化了合成步骤。
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摘要ABSTRACT第一章 文献综述1.1 引言1.2 沸石分子筛发展历史与研究现状1.3 低硅沸石的定义、结构化学、特性与应用1.3.1 低硅沸石的定义1.3.2 低硅沸石的结构化学1.3.3 低硅沸石的特性及其应用1.4 低硅沸石的合成化学1.4.1 水（溶剂）热合成与蒸气相合成1.4.2 氟离子技术路线与微波辐射技术1.4.3 结构导向剂（模板剂）与低硅沸石的合成1.5 选题背景及研究内容1.5.1 低硅沸石的研究现状1.5.2 研究内容第二章 实验部分2.1 实验原料2.2 低硅沸石的合成2.3 分子筛物理化学性能表征方法2.3.1 XRD 表征2.3.2 SEM 表征2.3.3 TG 表征2.3.4 CHN 表征2.3.5 FT-IR 表征2.3.6 Si，Al，F 表征第三章 水热体系下低硅沸石PHI 的合成3.1 物相确定3.2 低硅沸石PHI 合成规律的研究3.2.1 硅铝比对PHI 合成的影响3.2.2 哌嗪与氟化铵用量对PHI 合成的影响3.2.3 不同有机胺（哌嗪类似物）对PHI 合成的影响3.2.4 不同氟源（无机阳离子）对PHI 合成的影响3.2.5 水量对PHI 合成的影响3.2.6 晶化时间与温度对PHI 合成的影响3.2.7 硅源和铝源对PHI 合成的影响3.3 合成沸石样品的物相表征3.3.1 CHN 和TG 分析3.3.2 FT-IR 分析3.3.3 SEM 分析3.4 本章小结第四章 蒸气相体系下低硅沸石DFT 和GIS 的合成4.1 物相确定4.2 低硅沸石DFT 和GIS 合成规律的研究4.2.1 氢氟酸用量对DFT 和GIS 合成的影响4.2.2 硅铝比对GIS 和DFT 合成的影响4.2.3 液相组成对DFT 和GIS 合成的影响4.2.4 温度对DFT 和GIS 合成的影响4.3 合成沸石样品的物相表征4.3.1 CHN 和TG 分析4.3.2 FT-IR 分析4.3.3 SEM 分析4.4 本章小结第五章 低硅沸石ABW 的直接合成5.1 物相确定5.2 低硅沸石ABW 合成规律的研究5.2.1 氢氧化锂用量对ABW 合成的影响5.2.2 硅铝比对ABW 合成的影响5.2.3 晶化温度对ABW 合成的影响5.2.4 水量对ABW 合成的影响5.2.5 晶化时间对ABW 合成的影响5.3 合成沸石样品的物相表征5.3.1 Thermal stability 分析5.3.2 SEM 分析5.3.3 FT-IR 分析5.4 本章小结第六章 结论参考文献致谢硕士期间发表论文
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