共存污染物对三种有机物在土壤/沉积物上吸附行为影响的研究

论文摘要

复合化学污染对有机污染物在土壤/沉积物上的环境吸附行为的影响,已经成为环境化学领域关注的热点。越来越多的无机和有机污染物进入环境,使得绝对意义上的单一环境污染已经不存在。共存污染物之间存在的复杂交互作用,使得复合化学污染的环境行为及其影响已经变得越来越明显,一些污染物特别是难降解的有毒有害有机污染物（包括持久性有机污染物、环境激素等）的迁移转化途径及生态效应也变得越来越复杂,甚至污染行为加重。而有关复合化学污染对难降解的有毒有害有机污染物的环境吸附行为及其影响机制、控制方法,则缺乏深入、系统的研究。本文以三种典型的有毒有机污染物,环境激素物质双酚A、多环芳烃萘和可离子化的对硝基苯酚为代表,研究了重金属、表面活性剂等复合化学污染对其环境吸附行为的影响及其作用规律,表明复合化学污染能明显影响有毒有机污染物的环境吸附/解吸等环境迁移行为:（1）重金属、表面活性剂等污染物以及环境因素（pH值,离子强度）等能够影响双酚A在沉积物上的静态吸附行为。单一重金属Pb2+或Cd2+均增强了双酚A在沉积物上的吸附;阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）和氯代十六烷基吡啶（CPC）增强了双酚A在沉积物上的吸附,而阴离子表面活性剂十二烷基苯磺酸钠（SDBS）则轻微的抑制了双酚A在沉积物上的吸附;阳离子复合表面活性剂对双酚A在沉积物上的吸附具有协同效应,其促进作用强于同浓度下CTAB或CPC单独存在时的吸附促进作用;而阳离子表面活性剂和重金属的复合体系也增大了双酚A的吸附,并且随着表面活性剂浓度的增大,重金属的吸附促进作用相对于表面活性剂的吸附促进作用而言,影响力逐渐减弱,此时,主要表现为表面活性剂的吸附促进作用。pH值的降低和离子强度增大,双酚A的吸附量也随之增大。（2）重金属、表面活性剂等污染物以及环境因素pH值,离子强度等也能够影响双酚A在土壤上的动态吸附/解吸行为。离子强度和重金属均促进了双酚A在土壤上的吸附,并且对解吸有抑制作用;阳离子表面活性剂CTAB和CPC对双酚A在土壤上的吸附有促进作用,存在明显的“拖尾”现象,相应的解吸量也增加。因此,在对被有机污染物污染的土壤进行修复的过程中,有机物对地下水可能造成的影响必须要予以考虑。（3）小分子有机酸在低浓度时,对萘的吸附影响不显著,而高浓度时,对萘在沉积物上的吸附有较为明显的抑制作用,并且随着有机酸浓度的增大和碳链的增长抑制作用变得越来越明显。这主要是有机酸对萘的溶解和吸附竞争作用,以及有机酸对沉积物结构影响等几种作用竞争的结果。（4）环境激素类物质双酚A、2, 4-二氯苯酚、2, 4-滴对对硝基苯酚在沉积物上的吸附有不同程度的竞争作用。2, 4-二氯苯酚对其的吸附竞争作用强于双酚A、2, 4-滴。竞争能力的大小与有机化合物的吸附能力的大小,以及苯环上的取代官能团不同有关。吸附等温线的非线性程度越强,其竞争能力越强;而吸附能力较弱以及在实验条件下可离子化的有机污染物对对硝基苯酚的吸附竞争能力则较弱。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 复合污染
• 1.2 有机污染物吸附行为研究
• 1.2.1 吸附
• 1.2.2 吸附等温线
• 1.3 有机污染物在土壤/沉积物上吸附理论的研究进展
• 1.3.1 线性和非线性分配模型
• 1.3.2 多端元反应模型
• 1.3.3 双模式吸附模型
• 1.3.4 HSACM 模型
• 1.3.5 理想溶液吸附理论
• 1.4 有机污染物的复合污染及其环境吸附行为
• 1.4.1 重金属污染对有机污染物吸附行为的影响
• 1.4.2 表面活性剂污染对有机污染物吸附行为的影响
• 1.4.3 溶解性有机质对有机污染物吸附行为的影响
• 1.4.4 有机有毒污染物污染对有机污染物吸附行为的影响
• 1.4.5 环境因素对有机污染物吸附行为的影响
• 1.5 难降解有毒有机污染物复合污染
• 1.5.1 环境激素的复合污染
• 1.5.2 多环芳烃的复合污染
• 1.6 问题提出
• 1.7 研究目的和内容
• 1.7.1 研究目的
• 1.7.2 研究内容
• 1.7.3 技术路线
• 第二章 实验材料和方法
• 2.1 实验仪器和试剂
• 2.1.1 实验仪器
• 2.1.2 实验材料
• 2.2 土壤/沉积物的采集与制备
• 2.3 土壤/沉积物基本理化性质分析
• 2.3.1 pH 值
• 2.3.2 含水率
• 2.3.3 有机质含量
• 2.3.4 阳离子交换量
• 2.3.5 土壤/沉积物矿物组成
• 2.3.6 沉积物粒径分布
• 2.4 土壤/沉积物的溶出物测定
• 2.4.1 pH 对溶出有机质的量的影响
• 2.4.2 离子强度对溶出有机质的量的影响
• 2.4.3 离子强度对浊度的影响
• 2.4.4 土壤/沉积物中双酚A，萘和对硝基苯酚的测定
• 2.4.5 土壤/沉积物中重金属和表面活性剂的测定
• 2.5 双酚A 在沉积物上的静态吸附研究方法
• 2.5.1 吸附平衡时间的确定
• 2.5.2 吸附等温线
• 2.5.3 环境因素对双酚A 吸附的影响
• 2.5.4 重金属和表面活性剂的影响
• 2.5.5 表面活性剂吸附实验
• 2.5.6 双酚A 溶解度实验
• 2.6 双酚A 在土壤上的动态吸附/解吸研究方法
• 2.6.1 动态吸附
• 2.6.2 动态解吸
• 2.7 萘的吸附研究方法
• 2.7.1 溶解度测定
• 2.7.2 萘的吸附
• 2.8 对硝基苯酚吸附研究方法
• 2.8.1 单溶质吸附
• 2.8.2 竞争吸附
• 2.9 污染物分析方法
• 2.9.1 双酚A 的分析测定
• 2.9.2 表面活性剂的测定
• 2.9.3 萘和对硝基苯酚的测定
• 第三章 共存污染物对双酚A 静态吸附的影响
• 3.1 双酚A 的性质
• 3.2 共存污染物对双酚A 溶解度的影响
• 3.2.1 单一表面活性剂对双酚A 溶解度影响
• 3.2.2 混合表面活性剂对双酚A 溶解度的影响
• 3.2.3 醇类化合物对双酚A 溶解度的影响
• 3.3 双酚A 在沉积物上的吸附速率
• 3.4 固体浓度对双酚A 吸附的影响
• 3.5 环境因素对双酚A 吸附的影响
• 3.5.1 pH 值对双酚A 吸附的影响
• 3.5.2 离子强度对双酚A 吸附的影响
• 3.5.3 温度对双酚A 吸附的影响
• 3.6 共存污染物对双酚A 吸附的影响
• 3.6.1 重金属对双酚A 吸附的影响
• 3.6.2 表面活性剂对双酚A 吸附的影响
• 3.6.3 重金属和表面活性剂共存对双酚A 吸附的影响
• 3.6.4 醇类化合物对双酚A 吸附的影响
• 3.7 本章小结
• 第四章 共存污染物对双酚A 动态吸附/解吸的影响
• 4.1 流速对双酚A 动态吸附的影响
• 4.2 双酚A 浓度对动态吸附的影响
• 4.3 环境因素对双酚A 动态吸附的影响
• 4.3.1 pH 值
• 4.3.2 离子强度
• 4.4 重金属对双酚A 吸附/解吸的影响
• 4.5 表面活性剂对双酚A 吸附/解吸的影响
• 4.6 本章小结
• 第五章 小分子水溶性有机物对萘吸附的影响
• 5.1 萘的性质
• 5.2 小分子水溶性有机物对萘溶解度的影响
• 5.2.1 小分子有机酸对萘溶解度的影响
• 5.2.2 醇类化合物对萘溶解度的影响
• 5.3 小分子水溶性有机物对萘吸附的影响
• 5.3.1 萘在沉积物上的吸附速率
• 5.3.2 有机酸对萘吸附的影响
• 5.3.3 醇类化合物对萘吸附的影响
• 5.4 结论
• 第六章 共存有机污染物对对硝基苯酚吸附的影响
• 6.1 化合物的理化性质
• 6.2 单组分吸附等温线
• 6.3 复合污染对对硝基苯酚吸附的影响
• 6.4 结论
• 第七章 结论和展望
• 7.1 研究结论
• 7.2 创新点
• 7.3 研究展望
• 参考文献
• 攻读博士学位期间发表的学术论文
• 致谢