论文摘要
沸石分子筛膜是近年发展起来的一门新兴学科,MFI型沸石由于其孔径与许多工业上的重要原材料分子直径接近,近年来受到越来越多研究者的重视。Silicalite-1沸石由于其骨架中不含有铝原子,是硅铝分子筛中疏水性最强的一种,可以用于水中少量有机物的脱除,同时在膜反应器中也具有广泛的应用前景。本论文首先采用传统的水热合成方法制备了不同粒径的Silicalite-1沸石,并考察了温度及模板剂类型对沸石形成的影响,利用原位法和传统二次生长法分别在α-Al2O3和多孔不锈钢载体上合成出了不同厚度的Silicalite-1沸石膜;在此基础之上,探索了低模板剂法制备沸石膜,同时考察了不同模板剂浓度下沸石膜的生长情况;鉴于目前制备高性能Silicalite-1沸石膜的方法一般来说较为复杂,本文提出限制生长法(thelimited-growth method),制备了高性能的Silicalite-1沸石膜,通过控制晶种层厚度合成出了不同厚度的沸石膜;将合成的Silicalite-1沸石膜应用于乙苯脱氢制苯乙烯的反应中,通过脱除反应体系中生成的H2达到了提高目的产物转化率的效果。实验主要结论如下:(1)分别考察了温度及不同模板剂对沸石及沸石膜生长的影响。随温度升高沸石生长速度加快,分别在373K、403K和443K下合成出粒径分别为1μm、2μm和4μm的Silicalite-1沸石;在相同条件下,利用TPABr作为模板剂要比利用TPAOH制备的沸石颗粒大很多。考察了模板剂浓度对沸石膜生长的影响,分别利用原位法和二次生长法合成了气体渗透性能良好的Silicalite-1沸石膜。(2)探索了低模板剂法制备Silicalite-1沸石膜,有效降低了价格较为昂贵的有机模板剂的使用量,与一般的二次生长法相比模板剂的使用量降低了10倍左右,有效降低了沸石膜的制备成本。在TPA+/H2O=6×10-5时所制备的Silicalite-1沸石膜室温下H2/SF6的理想分离系数达到44,远高于其相应的Knudsen值8.54。(3)提出了限制生长法并制备出高通量的Silicalite-1沸石膜,室温下H2渗透速率达到1.64×10-6mol·m-2·s-1·Pa-1,并在此基础之上结合提拉法和原位成核法制备出了厚度6-12μm的沸石膜。由于此方法可以将沸石晶体的生长限制在晶种层内,所以通过调控晶种层的厚度,可以很方便的制备不同厚度的Silicalite-1沸石膜。(4)将不锈钢载体上所制备的Silicalite-1沸石膜应用于乙苯脱氢制苯乙烯的反应中,并考察了温度和吹扫气对反应性能的影响。在适宜条件下可以将目的产物苯乙烯的转化率提高7个百分点,达到了很好的效果。
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