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负载硼的铁铝氧化物的结构和性能的研究

2020-12-07阅读(521)

负载硼的铁铝氧化物的结构和性能的研究

论文摘要

本文以人工合成针铁矿（Goethite简写为G）和铝氧化物（Al hydroxide）为对照,以其含硼负载体为研究对象,其中,人工合成针铁矿经硼砂溶液吸附处理后称为硼吸附态针铁矿（Goethite adsorbed boron简写为ad-B-Goethite或ad-B-G）,针铁矿和铝氧化物在合成过程中加入硼酸经沉淀后得到的硼负载体分别称硼包被态针铁矿（Goethite occluded boron简写为oc-B-Goethite或oc-B-G）和硼包被态铝氧化物（Aluminium hydroxide occluded boron简写为oc-B-Al hydroxide）,探讨其化学组成、晶体结构形貌、光学和电学等性能;研究普通针铁矿及其两种硼负载体对铝离子的吸附特性,铝氧化物及硼包被态负载体对锰离子的吸附特点,以及针铁矿及其含硼负载体对苯胺的吸附降解特性,主要研究结果如下:1)瓜光谱中,硼负载体针铁矿较之普通针铁矿,Fe-OH-Fe表面羟基弯曲振动、表面Fe-OH弯曲振动及游离羟基峰均减弱,且硼吸附态针铁矿和硼包被态针铁矿出现了与BO3和B（O,OH）4的弯曲振动有关的吸收峰。2) X-射线衍射谱分析表明,硼吸附态针铁矿的晶形与普通针铁矿相似,而硼包被态针铁矿的衍射吸收峰的位置、个数和相对强度都发生了变化;XPS表征发现,B负载在针铁矿中引起矿物的O1S、Fe3S、Fe3p、Fe2p的XPS精细谱发生变化;TEM照片及比表面积的数据说明在合成针铁矿中加入硼会影响晶体的生长,晶体的结晶性较差,晶体较小,均支持在硼包被态针铁矿中,硼进入了针铁矿晶格的假设。3)针铁矿、硼吸附态针铁矿和硼包被态针铁矿对Al3+的等温吸附属于单分子层吸附,吸附反应的吸附热分别是:27.56 KJ/mol、23.18 kJ/mol和49.93 kJ/mol。随着溶液pH逐渐升高,G、ad-B-G和oc-B-G等3种铁氧化物吸附Al3+离子的吸附量增加速率呈现先快后慢的趋势。在相同条件下,硼包被态针铁矿对铝的吸附量和吸附后体系的pH均明显大于硼吸附态针铁矿和普通针铁矿,说明硼包被态针铁矿能吸附更多的铝,如果将其应用到酸性土壤,可以缓解土壤酸化。4)铁氧化物对苯胺存在专性吸附,吸附主要是单分子层的吸附,符合Langmuir方程,负载硼的针铁矿对苯胺的吸附量大于普通针铁矿。可见光/铁氧化物体系中苯胺降解反应能用一级动力学方程很好地拟合,铁氧化物可见光催化降解苯胺的活性的顺序为:硼包被态针铁矿＞硼吸附态针铁矿＞普通针铁矿;升高温度或增大苯胺的浓度均有利于苯胺的降解;降解在pH为5左右效果最好。苯胺在可见光/H2O2/铁氧化物体系中降解大于其在可见光/铁氧化物体系中的降解。紫外光/铁氧化物体系中苯胺降解具有一级反应动力学特征;相同条件下其降解能力的顺序是:硼包被态针铁矿＞普通针铁矿＞硼吸附态针铁矿;苯胺紫外光降解的中间产物主要有偶氮苯、硝基苯、4-硝基-6-醛基己酸和氨基酚。5)本研究合成的铝氧化物是弱晶质的一水软铝石,负载硼的铝氧化物无序化程度更高。TEM照片显示,前者是纤维状团聚合体,后者是球状团聚合体。TEM和XRD都证实了负载硼的氧化物粒子较小。负载硼的铝氧化物的比表面积较普通铝氧化物的大。负载硼的铝氧化物中表面Al-OH的IR吸收峰(1074cm-1)变弱,说明硼酸根与铝氧化物的表面Al-OH发生了反应。XPS定量分析可知,负载硼的铝氧化物表面原子Al:O:B的个数比为29.56:66.9:3.45,有少量的B进入了铝氧化物晶格中。负载硼的铝氧化物比普通的铝氧化物能吸附更多的锰离子,土壤中若存在负载硼的铝氧化物可以减少植物锰毒,缓解土壤酸化。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 缩略语表
  • 1 文献综述
  • 1.1 土壤中常见的铁铝氧化物
  • 1.1.1 土壤中的铁氧化物
  • 1.1.2 土壤中的铝氧化物
  • 1.1.3 铁铝氧化物表面性质
  • 1.2 土壤中常见的铁铝氧化物的环境属性
  • 1.2.1 控制重金属在土壤、沉积物和水体系中的分配
  • 1.2.2 影响营养元素在土壤中的迁移及其植物有效性
  • 1.2.3 减轻环境中有机污染物的毒性
  • 1.3 氧化物负载体的结构和性能
  • 1.3.1 氧化物负载体的结构
  • 1.3.2 氧化物负载体的性能
  • 1.4 土壤中硼的化学行为
  • 1.4.1 土壤中的硼
  • 1.4.2 土壤中活性氧化物对硼的吸附
  • 2 课题研究的意义、内容和技术路线
  • 2.1 研究目的与意义
  • 2.2 主要研究内容
  • 2.3 技术路线
  • 3 负载硼的针铁矿的制各与表征
  • 3.1 前言
  • 3.2 材料与方法
  • 3.2.1 铁氧化物的制备
  • 3.2.2 铁氧化物硼含量的测定
  • 3.2.3 IR分析方法
  • 3.2.4 X-射线衍射图谱
  • 3.2.5 TEM表征
  • 3.2.6 比表面积测定
  • 3.2.7 盐滴定法测样品电荷零点PZC
  • 3.2.8 XPS分析
  • 3.2.9 热重分析
  • 3.2.10 光吸收性能的测定
  • 3.3 结果与讨论
  • 3.3.1 铁氧化物中硼的含量
  • 3.3.2 红外光谱分析
  • 3.3.3 X-射线衍射分析
  • 3.3.4 形态与比表面积
  • 3.3.5 XPS分析
  • 3.3.6 铁氧化物表面电荷性质
  • 3.3.7 热重分析
  • 3.3.8 光吸收性能
  • 3.4 结论
  • 4 负载硼的针铁矿对铝离子的吸附
  • 4.1 前言
  • 4.2 材料与方法
  • 4.2.1 铁氧化物的合成及基本性质
  • 3溶液pH的影响'>4.2.2 铁氧化物对KNO3溶液pH的影响
  • 4.2.3 元素浓度的测定
  • 4.2.4 针铁矿及其硼负载体对铝离子的吸附实验
  • 4.3 结果与分析
  • 3溶液pH的影响'>4.3.1 铁氧化物对KNO3溶液pH的影响
  • 4.3.2 pH对铁氧化物吸附铝离子的影响
  • 4.3.3 初始浓度对三种铁氧化物吸附铝离子的影响
  • 4.3.4 温度对针铁矿及其硼负载体吸附铝离子的影响
  • 3+反应热'>4.3.5 三种铁氧化物吸附Al3+反应热
  • 4.4 结论
  • 5 负载硼的针铁矿的对苯胺的吸附降解
  • 5.1 前言
  • 5.2 材料和方法
  • 5.2.1 针铁矿及其硼负载体
  • 5.2.2 水中苯胺的测定
  • 5.2.3 苯胺降解产物的测定
  • 5.2.4 针铁矿及其硼负载体在暗处对苯胺的吸附
  • 5.2.5 针铁矿及其硼负载体可见光下对苯胺的降解
  • 2O2/针铁矿及其硼负载体体系中苯胺的降解'>5.2.6 可见光/H2O2/针铁矿及其硼负载体体系中苯胺的降解
  • 5.2.7 紫外光/针铁矿及其硼负载体体系中苯胺的降解
  • 5.3 结果与分析
  • 5.3.1 苯胺的HPLC谱图
  • 5.3.2 针铁矿及其硼负载体在暗处对苯胺的吸附
  • 5.3.3 可见光下/针铁矿及其硼负载体体系中苯胺的降解
  • 2O2/针铁矿及其硼负载体体系中苯胺的降解'>5.3.4 可见光/H2O2/针铁矿及其硼负载体体系中苯胺的降解
  • 5.3.5 紫外光/针铁矿及其硼负载体体系中苯胺的降解
  • 5.6 结论
  • 6 负载硼的铝氧化物的结构及其对锰离子的吸附
  • 6.1 前言
  • 6.2 材料与方法
  • 6.2.1 氧化铝及其硼负载体的制备
  • 6.2.2 铝氧化物IR分析
  • 6.2.3 铝氧化物XRD分析
  • 6.2.4 铝氧化物TEM分析
  • 6.2.5 X射线光电子能谱（XPS）分析
  • 6.2.6 比表面积测定
  • 6.2.7 吸附实验
  • 2+浓度测定'>6.2.8 Mn2+浓度测定
  • 6.3 结果与讨论
  • 6.3.1 IR分析
  • 6.3.2 XRD分析
  • 6.3.3 铝氧化物的形貌及比表面积
  • 6.3.4 XPS分析
  • 2+的吸附'>6.3.5 铝氧化物对Mn2+的吸附
  • 6.4 结论
  • 7 结论及主要创新点
  • 7.1 结论
  • 2.4 主要创新点
  • 参考文献
  • 在博士期间发表和待发表的有关论文
  • 致谢

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