金纳米粒子自组装行为的研究

论文摘要

由金纳米粒子形成的聚集体由于其很好的化学稳定性、生物相容性和规整性而得到了广泛的研究。其中,通过自组装形成有序规整的结构,仍然是目前自组装科学研究的重点。如何通过非共价键作用组装得到有序的超分子结构,是自组装研究的一个重要的课题。在本论文中,我们分别利用DNA单链之间的碱基配对作用和β-环糊精与金刚烷、偶氮苯的分子识别作用,合成了两种金纳米粒子自组装体系。通过对两种自组装体系的行为研究,发现通过互补DNA单链之间碱基配对作用形成的自组装体系形成了有序的结晶结构,而通过环糊精和金刚烷识别作用控制的自组装体系,也形成了一定的有序结构。1.基于DNA碱基配对形成的不同尺寸金纳米粒子自组装行为的研究首先将直径为5, 10, 20nm的金纳米粒子表面用A或B型不互补的单链DNA进行化学修饰,其中,单链DNA由含有15个碱基的外部识别部分和15个碱基的聚dT间隔基组成。DNA连接剂的两端是与金纳米粒子上DNA单链相匹配的单链DNA,中间是含有30个核苷酸的聚dT链段。通过不同直径的金纳米粒子表面的DNA单链和DNA连接剂上的DNA单链之间的互补配对作用,形成了5-5nm, 10-5nm,20-10nm, 20-5nm这几种自组装体系。通过TEM, SEM, 2D SAXS进行了表征,发现这几种体系均形成了三维有序规整的结构。2.基于环糊精主客体化学作用形成的金纳米粒子体系自组装行为的研究首先对金纳米粒子的表面用Mono-6-SH-β-CD进行修饰,得到了β-CD修饰的金纳米粒子。然后,合成了四种客体分子,分别为两端被金刚烷修饰的三种分子量的PEG分子（Mn = 600, 2100, 5000）和一端被金刚烷修饰,另一端被偶氮苯修饰的PEG分子（Mn = 3000）。金刚烷和β-CD之间有很强的包结络合作用,能够形成包结络合物,通过主客体化学作用,PEG分子作为连接剂,将金纳米粒子组装起来。研究发现由不同分子量的PEG形成的聚集体结构也会有差异,其中分子量为2100的PEG为连接剂的组装体形成了一定程度的有序结构。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 自组装形成的超分子化合物
• 1.3 金纳米粒子组装体系
• 1.3.1 DNA 控制的金纳米粒子自组装
• 1.3.2 主客体化学控制的金纳米粒子组装
• 1.4 本论文的工作及其意义
• 1.4.1 本论文的主要工作
• 1.4.2 本论文的意义
• 第二章 DNA 控制的金纳米粒子自组装
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 原料和试剂
• 2.2.2 仪器和测试
• 2.2.3 金纳米粒子的合成与表征
• 2.3 结果和讨论
• 2.4 本章小结
• 第三章 主客体化学控制的金纳米粒子自组装
• 3.1 引言
• 3.1.1 金刚烷与环糊精的包结络合作用
• 3.1.2 偶氮苯的顺反异构以及同环糊精的包结络合作用
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 原料与试剂
• 3.2.2 仪器和测试
• 3.2.3 双端基修饰的PEG 客体分子的合成和表征
• 3.2.4 β-环糊精修饰的金纳米粒子（β-CD-AuNP）的合成
• 3.2.5 β-CD-AuNP 与四种客体分子自组装行为的研究
• 3.3 本章小结
• 第四章 全文总结
• 参考文献
• 致谢