溶胶凝胶法制备的Cu/SiO2催化剂在NO+CO反应中的活性研究

论文摘要

本文主要采用溶胶-凝胶法,以TEOS为原料制备了Cu/SiO2催化剂,针对NO+CO反应,探索了溶胶凝胶制备过程中的影响因素,包括催化剂、醇水比例、铜源、焙烧温度以及反应前的活化气氛和活化温度等,着重研究了三种具有不同阴离子的铜盐（Cu（NO3）2、Cu（CH3COO）2、CuCl2）制得了Cu/SiO2催化剂,运用XRD、BET、IR、TPR等表征手段对催化剂的性质和催化NO+CO反应性能进行了研究,结果表明,用不同阴离子铜盐合成的Cu/SiO2催化剂在比表面积,孔容,表面羟基和铜物种的分布等方面均有明显差异。在三个催化剂中,Cu（Cl-）/SiO2显示出最高的催化NO+CO反应活性。实验表明,经溶胶凝胶法制备的Cu/SiO2催化剂,不同盐中的阴离子影响了金属Cu在硅胶内高度分散的状态,从而影响了Cu的活性;阴离子同时也影响了Cu与硅胶网络的接触程度,在Cu（Cl-）/SiO2催化剂中形成了更有利于催化NO+CO反应的Si-O-Cu物种,为了进一步研究Cu（Cl-）/SiO2催化剂中Cl-离子的影响,对Cl-进行了清洗,单独增加Cl-含量等实验,都可以证实Cl-对催化剂的影响。同时,在相同的合成条件下,合成了SiO2载体,用浸渍法制备了Cu/SiO2催化剂,与溶胶凝胶法制备的催化剂相比较,其催化活性不高,并且相互之间差异不大。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 前言
• 1.1 氮氧化物的消除
• 1.1.1 非催化法去除氮氧化物
• 1.1.1.1 吸附法
• 1.1.1.2 吸收法
• 1.1.1.3 等离子体法
• 1.1.1.4 生物法
• 1.1.2 催化法去除氮氧化物
• 1.1.2.1 催化分解
• 1.1.2.2 催化还原法
• 1.2 一氧化碳的消除
• 1.3 一氧化碳还原氮氧化物的催化剂
• 1.3.1 贵金属催化剂
• 1.3.2 非贵金属及其氧化物催化剂
• 1.3.2.1 非贵金属催化剂
• 1.3.2.2 金属氧化物催化剂
• 1.3.3 复合氧化物催化剂
• 2O₄ 型复合氧化物'>1.3.3.1 尖晶石AB₂O₄型复合氧化物
• 1.3.3.2 钙钛矿型复合氧化物
• 1.3.3.3 高温（Tc） 超导体催化剂
• 1.3.4 分子筛
• 1.3.5 非晶态合金
• 1.3.6 其它催化剂
• 1.4 催化剂制备方法
• 1.4.1 浸渍法
• 1.4.1.1 过量浸渍法
• 1.4.1.2 等量浸渍法
• 1.4.1.3 多次浸渍法
• 1.4.1.4 蒸汽相浸渍法
• 1.4.1.5 浸渍沉淀法
• 1.4.2 沉淀法
• 1.4.2.1 单组分沉淀法
• 1.4.2.2 共沉淀方法
• 1.4.2.3 沉淀形成影响因素
• 1.4.3 离子交换法
• 1.4.4 热熔融法
• 1.4.5 浸溶法（沥滤法）
• 1.4.6 电解法
• 1.4.7 混合法
• 1.4.8 纳米催化材料的制备方法
• 1.4.8.1 化学气相沉积法CVD
• 1.4.8.2 熔胶-凝胶法（Sol-Gel）
• 1.4.8.3 水热合成法
• 1.4.8.4 微乳液法
• 1.4.8.5 介孔膜催化材料的制法
• 1.4.9 发展中的新方法
• 1.5 本论文的主要研究工作
• 第二章 实验部分
• 2.1 试剂
• 2.2 催化剂制备
• 2 催化剂的制备'>2.2.1 Cu/SiO₂催化剂的制备
• 2.3 催化剂的活性评价
• 2.4 催化剂的表征
• 2.4.1 X 射线衍射（XRD）
• 2-TPR）'>2.4.2 程序升温还原（H₂-TPR）
• 2.4.3 透射电镜（TEM）
• 2.4.4 红外光谱测试（IR）
• 2.4.5 比表面积分析（BET）
• 2.4.6 紫外漫反射测试（UV-VIS-NIR）
• 2催化剂制备及催化NO+CO 反应的性能'>第三章 Cu/SiO₂催化剂制备及催化NO+CO 反应的性能
• 3.1 制备条件对催化剂性能的影响
• 3.1.1 酸或碱催化剂的影响
• 2 催化剂的活性影响'>3.1.2 醇水比例对Cu（OH-）/SiO₂催化剂的活性影响
• 2 催化剂的活性影响'>3.1.3 pH 对Cu（OH-）/SiO₂催化剂的活性影响
• 2 催化剂的活性影响'>3.1.4 焙烧温度对Cu（OH-）/SiO₂催化剂的活性影响
• 3.1.5 Cu 含量对催化剂活性的影响
• 2 催化剂的活性影响'>3.2 活化条件对Cu/SiO₂催化剂的活性影响
• 3.2.1 活化温度的影响
• 3.2.2 He 气氛预处理催化剂
• 3.3 小节
• 3^-,CH₃COO^-,Cl^-）/SiO₂ 催化剂性能研究'>第四章 不同铜盐为原料的Cu（NO₃^-,CH₃COO^-,Cl^-）/SiO₂催化剂性能研究
• 4.1 三种催化剂的催化活性比较
• 4.2 三种催化剂表征
• 4.2.1 XRD 测试
• 4.2.2 IR 测试
• 4.2.3 BET 测试
• 4.2.4 催化剂的TPR 测试
• 4.2.5 TEM 测试
• -）/SiO₂ 对NO+CO 反应的活性研究'>4.3 Cu（Cl^-）/SiO₂ 对NO+CO 反应的活性研究
• 4.3.1 铜含量的影响
• 4.3.2 活化温度的影响
• -）/SiO₂ 催化剂的影响'>4.3.3 活化气氛对Cu（Cl^-）/SiO₂催化剂的影响
• -的影响'>4.3.4 Cl^-的影响
• -对催化剂的活性影响'>4.3.5 用不同的溶剂清洗Cl^-对催化剂的活性影响
• -）/SiO₂ 催化剂的影响'>4.3.6 改变焙烧条件对Cu（Cl^-）/SiO₂催化剂的影响
• 4.4 小结
• 2催化剂对 NO+CO 的活性研究（自制 SiO₂）'>第五章 浸渍法制备的Cu/SiO₂催化剂对 NO+CO 的活性研究（自制 SiO₂）
• 5.1 催化剂的制备
• 2 的制备'>5.1.1 载体SiO₂的制备
• 2 的制备'>5.1.2 催化剂2%Cu/SiO₂的制备
• 2 催化剂对NO+CO 反应的催化性能'>5.2 浸渍法制备的Cu/SiO₂ 催化剂对NO+CO 反应的催化性能
• 5.3 浸渍法制备的催化剂的表征
• 5.3.1 催化剂的XRD 测试
• 5.3.2 催化剂的IR 测试
• 5.3.3 催化剂的BET 测试
• 5.3.4 催化剂的TPR 测试
• 5.3.5 溶胶凝胶法与浸渍法制备的催化剂的紫外谱图
• 5.4 小结
• 参考文献
• 致谢